表面活性劑擁有豐富的官能團,且具有自組裝性質,被認為是一種非常好的合成超細貴金屬顆粒的載體材料。本研究報導了一種表面活性劑誘導合成具有獨特結構形狀鈀納米顆粒（PdNPs）組裝體的新方法,合成的PdNPs組裝體具有很好的穩(wěn)定性及催化活性,能高效催化對氯苯酚（4-CP）的還原脫氯。研究表明,由表面活性劑自組裝誘導合成的PdNPs組裝體,其結構取決于表面活性劑十六烷基三甲基溴化銨（CTAB）的濃度:在較低CTAB濃度（0.125 mM）下,形成的是具有雙層結構的疏松型囊泡;然而,隨著CTAB濃度的增大,從0.125 mM到10.0 mM,其結構可以由疏松性囊泡經(jīng)納米立方體演化為球形囊泡組裝體結構。研究顯示,陽離子表面活性劑與陰離子Pd前驅體之間的靜電作用力能有效的抵消陽離子活性劑親水頭基團CTA⁺之間的靜電斥力,從而從分子水平驅動形成表面活性劑組裝體;而中尺度范圍形成的PdNPs組裝體的結構,主要由CTAB的濃度決定。本研究中,選取水體中微污染物4-CP為研究對象,以催化還原脫氯反應為探針反應,結果顯示合成的PdNPs組裝體具有高催化活性和強脫鹵能力,能在45 min內... 

【文章來源】：湖南大學湖南省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：58 頁

【學位級別】：碩士

【部分圖文】：

1（a）不同溶液的紫外可見吸收光譜圖（CTAB溶液，[PdCl4]

圖 3.2.1 PdNPs 組裝體的形貌特征。TEM 圖 （a）無 CTAB條件下合成的 Pd顆粒 （b）0.125mM CTAB 條件下合成的 PdNPs （c）1.0 mM CTAB 條件下合成的 PdNPs （d）2.0 mM CTAB 條件下合成的 PdNPs（e）PdNPs 的 HRTEM 圖及晶格間距 （f）10.0 mM CTAB 條件下合成的 PdNPs（g）1.0 mM 條件下合成的 PdNPs 的 EDS 頻譜Figure 3.2.1 Characterizations of the PdNPs assemblies. TEM images of (a) Pd particles prepared in theabsence of CTAB, (b) PdNPs prepared in the presence of 0.125 mM CTAB, (c) PdNPs prepared in thepresence of 1.0 mM CTAB, (d) PdNPs prepared in the presence of 2.0 mM CTAB (e) HRTEM image ofPdNPs and the crystalline of PdNPs with resolvable atomic lattice (f) PdNPs prepared in the presence of10.0 mM CTAB (g) EDS spectrum of PdNPs prepared in the presence of 1.0 mM CTAB.利用（HR）TEM-EDS 表征，可以獲得通過表面活性劑誘導合成的 PdNPs 組裝體的形貌結構及元素組成信息。不同條件下合成的 PdNPs 的 TEM 圖如圖 3.2.1 所示。如圖 3.2.1（a），在沒有 CTAB 存在的條件下合成的 Pd 顆粒，趨向于團聚形成大塊狀組裝體，與前述穩(wěn)定性實驗一致，所觀察到的在無 CTAB 的條件下合成的 PdNPs 合成后很快沉降至三口燒瓶底部。這可能是由于超細金屬顆粒之間的相互吸引力（磁力作用）

工程學位碩士論文合成并穩(wěn)定。在這方面，正是由于 CTAB 自身的獨特性質以及其與陰離子 Pd 的前驅體能相互作用，進而誘導了 PdNPs的合成。當提高 CTAB的濃度至 1.0mM時，此時其濃度大于臨界膠束濃度 0.9 mM，理論上將形成球狀或圓柱體狀的膠束結構。然而，與之相對，如圖3.2.1（c）所示，在系統(tǒng)中形成的是100nm左右大小的納米立方體組裝體，這種納米立方體是在 CTA+-PdNPs 復合體的球型膠束結構基礎上再組裝形成的。如圖3.2.1（d）所示，進一步將 CTAB 的濃度提高至 2.0 mM，組裝體進一步演化成約 130nm 的圓柱體結構。然而，進一步將 CTAB 濃度提高至 10.0 mM，組裝體演化成圓柱體結構，如圖 3.2.1（f）所示。因此，可以總結為，PdNPs 組裝體的結構演化是受表面活性劑分子的誘導，其結構受表面活性劑濃度的控制。

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碩士論文
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本文編號：3451975