發(fā)布時(shí)間：2021-10-13 01:38

　　以氯化鋯和對苯二甲酸為MOFs前驅(qū)體,采用“堿性N基”（多巴胺、吡咯和2-甲基咪唑）為N源,并借助原位機(jī)械化學(xué)法對高價(jià)態(tài)金屬的鋯基MOFs材料進(jìn)行改性,以此來構(gòu)筑“鋯金屬位堿性N修飾”策略,再通過原位機(jī)械化學(xué)自組裝過程可實(shí)現(xiàn)對材料內(nèi)部的孔結(jié)構(gòu)參數(shù)和表面化學(xué)性質(zhì)的調(diào)控機(jī)制,從而研發(fā)出水熱穩(wěn)定性強(qiáng)、高吸附容量和高選擇性的UiO-66吸附劑。實(shí)驗(yàn)主要探究以下兩部分體系的內(nèi)容:（1）多巴胺的添加量對UiO-66微觀形貌、氯苯（或醛類）和水蒸汽的選擇吸附等性能的影響,從而優(yōu)化出最佳工藝合成條件和掌握表面形貌、孔結(jié)構(gòu)、酸堿性質(zhì)和晶體結(jié)構(gòu)等影響規(guī)律;（2）探討了小分子（多巴胺、吡咯和2-甲基咪唑）這三種不同的氮源對UiO-66微觀形貌、孔結(jié)構(gòu)和表面性質(zhì)等方面的影響并探討對液相混合陽離子染料（羅丹明B和藏紅T）的選擇性吸附性能,深入研究了不同堿性N源對鋯金屬簇的調(diào)控機(jī)制過程。實(shí)驗(yàn)主要利用SEM、XRD、TG、TPD、XPS、ASAP和密度泛函理論（DFT）等手段對材料的微觀晶體結(jié)構(gòu)、孔結(jié)構(gòu)和熱穩(wěn)定性、選擇性吸附過程等內(nèi)容進(jìn)行分析測試,實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:（1）多巴胺分子修飾金屬位策略可以不同程度的提升材料的... 

【文章來源】：廣西大學(xué)廣西壯族自治區(qū) 211工程院校

【文章頁數(shù)】：91 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

召近年月

圖ｌ－６（ａ）多層中空ＭＩＬ－１０１的制備方法和（ｂ）三層中空結(jié)構(gòu)的ＴＥＭ圖咧??Ｆｉｇ．?１－６?（ａ）?Ｆａｂｒｉｃａｔｉｏｎ?ｏｆ?ｈｏｌｌｏｗ?ＭＩＬ－１０１?ａｎｄ?（ｂ）?ＴＥＭ?ｉａｍｇｅｓ?ｏｆ?ｔｒｉｐｌｅ?－ｓｈｅｌｌ?ｈｏｌｌｏｗ?ＭＩＬ－１０１１２９１．??（４）?ＵＩＯ?系列（Ｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙ?ｏｆ?Ｏｌｓｏ）??ＵｉＯ系列的多孔材料是奧斯陸大學(xué)的Ｃａｖｋａ研究組在２００８年制備的一種以Ｚｒ?yàn)榻??屬源的金屬有機(jī)骨架材料［３Ｕ。ＵｉＯ－６６（Ｚｒ）主要是由氯化鋯和對苯二甲酸兩種前驅(qū)體通過??自組裝形成的具有規(guī)則多面體的多孔材料。它的內(nèi)部結(jié)構(gòu)單元主要是通過其金屬簇??（［Ｚｒ６０４（ＯＨ）４ｐ和１２個(gè)與其金屬位點(diǎn)相連接的對苯二甲酸有機(jī)配體自組裝形成具有八??面體中心孔籠（１．１?ｎｍ）和八個(gè)四面體角籠（０．８?ｎｍ）結(jié)構(gòu)的空間三維體系的骨架材料［３２］??（圖１－７?ａ）。它因具有較好的水熱穩(wěn)定性和化學(xué)穩(wěn)定性（分解溫度超過７７３?Ｋ）而受到??國內(nèi)外研究人員的廣泛研究。本課題組在前期研究中，通過機(jī)械化學(xué)策略實(shí)現(xiàn)堿性Ｎ與??ＵｉＯ－６６中金屬源的配位，大大增強(qiáng)了在高濕環(huán)境下對氯苯的選擇性吸附＿?（圖ｌ－７ｂ）。??ｂＣ．〇〇ｒｄ，ａｔ．ｅｄ６＇??

Ｆｉｇ．?３－１?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｉｌｌｕｓｔｒａｔｉｏｎ?ｏｆ?Ｎ－ｃｏｏｒｄｉｎａｔｅｄ?ＵｉＯ－６６（Ｚｒ）?ｍａｔｅｒｉａｌ?ｗｉｔｈ?ｄｏｐａｍｉｎｅ?ｐｒｅｐａｒｅｄ?ｖｉａ??ｇｒｅｅｎ?ａｎｄ?ｆａｓｔ?ｍｅｃｈａｎｏｃｈｅｍｉｃａｌ?ｍｅｔｈｏｄ．??３．２．２?Ｍ－ＵｉＯ－６６（Ｚｒ－Ｎｘ）對氯苯蒸汽和水蒸汽的相平衡吸附和動(dòng)力學(xué)測定??在進(jìn)行氯苯蒸汽和水蒸汽的吸附相平衡和動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)時(shí)，主要采用重量法（儀器型??號３Ｈ－２０００ＰＷ）來進(jìn)行測定。具體實(shí)驗(yàn)操作為：先稱取質(zhì)量約為４０？５０?ｍｇ的樣品放??置于３Ｈ－２０００ＰＷ裝置的樣品籃中，３９３?Ｋ條件下抽真空干燥１２?ｈ，并設(shè)定溫度為２９８?Ｋ??和３０８?Ｋ。待測試溫度達(dá)到預(yù)設(shè)定的溫度后打開蒸汽的閥門，再通過樣品吸附儀跟蹤不??同相對壓力下樣品的重量；動(dòng)力學(xué)測試過程中，兩個(gè)溫度的動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)對應(yīng)的壓力點(diǎn)都??為ｌｋＰａ，即相對壓力為０．０１，通過質(zhì)量測試儀跟蹤記錄在該分壓點(diǎn)下不同時(shí)間段樣品??的質(zhì)量隨著時(shí)間的變化，通過（３－１）和（３－２）公式對測得的結(jié)果進(jìn)行計(jì)算分析，得到??兩個(gè)不同溫度下的蒸汽吸附等溫線和動(dòng)力學(xué)數(shù)據(jù)［Ｕ１］：??


本文編號：3433709