乙酸乙酯—臭氧光氧化向二次有機(jī)氣溶膠(SOA)轉(zhuǎn)化的研究
本文關(guān)鍵詞:乙酸乙酯—臭氧光氧化向二次有機(jī)氣溶膠(SOA)轉(zhuǎn)化的研究,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。
【摘要】:本文采用自制煙霧箱,在驗(yàn)證煙霧箱壁效應(yīng)、背景氣體生成活性、顆粒物變化量以及重復(fù)性的基礎(chǔ)上,模擬研究了乙酸乙酯向二次有機(jī)氣溶膠轉(zhuǎn)化過程及影響因素,并利用FACSIMILE軟件,結(jié)合MCMv3.2機(jī)理與反應(yīng)結(jié)果分析了不同條件下乙酸乙酯向二次有機(jī)氣溶膠(SOA)的轉(zhuǎn)化機(jī)理。乙酸乙酯—臭氧光氧化向SOA轉(zhuǎn)化及影響因素實(shí)驗(yàn)研究表明:在乙酸乙酯初始濃度范圍為50~120mg/m3、臭氧初始濃度為0~250 mg/m3、溫度變化范圍為323±2K、相對(duì)濕度30~45%的實(shí)驗(yàn)條件下,臭氧濃度為0 mg/m3時(shí),濕度的變化對(duì)二次有機(jī)氣溶膠的生成影響不大;當(dāng)乙酸乙酯初始濃度偏高(150mg/m3)、濕度偏高(60%)時(shí),乙酸乙酯可能部分與生成的微量顆粒物發(fā)生非均相反應(yīng),形成二次有機(jī)氣溶膠;臭氧初始濃度為120~250 mg/m3,乙酸乙酯初始濃度范圍為50~120mg/m3時(shí),反應(yīng)初始(30min之前)臭氧形成的羥基自由基與乙酸乙酯光解生成中間體,中間體之后生成的部分光解產(chǎn)物形成了二次有機(jī)氣溶膠;大量生成二次有機(jī)氣溶膠的時(shí)間段與濕度有關(guān),濕度越大成核(形成SOA)反應(yīng)越快。實(shí)驗(yàn)結(jié)果結(jié)合MCMv3.2探討乙酸乙酯向SOA轉(zhuǎn)化機(jī)理表明:乙酸乙酯在大氣環(huán)境中光氧化轉(zhuǎn)化形成乙醛、甲醇和甲醛等VOCs,隨著反應(yīng)的進(jìn)行VOCs濃度增加,(當(dāng)其分壓超過其飽和蒸汽壓時(shí))VOCs在顆粒物上凝結(jié)形成SOA。臭氧和光照是乙酸乙酯發(fā)生光化學(xué)反應(yīng)的必要條件;濕度是乙酸乙酯向SOA轉(zhuǎn)化的一個(gè)關(guān)鍵因素;乙酸乙酯濃度一定時(shí),光照對(duì)乙酸乙酯光化學(xué)反應(yīng)的影響大于臭氧的影響。濕度越大越快發(fā)生成核反應(yīng),與MCM模擬結(jié)果越吻合,臭氧濃度越高,成核時(shí)間與平衡時(shí)間模擬與實(shí)驗(yàn)結(jié)果偏差越大。
【關(guān)鍵詞】:揮發(fā)性有機(jī)物 二次有機(jī)氣溶膠 臭氧 乙酸乙酯 光氧化反應(yīng)
【學(xué)位授予單位】:河北科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類號(hào)】:X513
【目錄】:
- 摘要4-5
- Abstract5-8
- 第1章 緒論8-18
- 1.1 研究背景8-9
- 1.2 揮發(fā)性有機(jī)物的光化學(xué)反應(yīng)對(duì)環(huán)境的影響9-12
- 1.2.1 天然源揮發(fā)性有機(jī)物光化學(xué)反應(yīng)9-11
- 1.2.2 人為排放揮發(fā)性有機(jī)物光化學(xué)反應(yīng)11-12
- 1.3 氣溶膠來源分類及二次有機(jī)氣溶膠12-17
- 1.3.1 氣溶膠分類12-13
- 1.3.2 二次有機(jī)氣溶膠來源形成及估算方法13-14
- 1.3.3 二次有機(jī)氣溶膠形成機(jī)制14-17
- 1.4 研究?jī)?nèi)容17-18
- 第2章 乙酸乙酯的臭氧光氧化活性研究方法手段18-26
- 2.1 實(shí)驗(yàn)設(shè)備18-25
- 2.1.1 配氣系統(tǒng)19-20
- 2.1.2 煙霧箱系統(tǒng)20-22
- 2.1.3 檢測(cè)系統(tǒng)22-25
- 2.2 數(shù)值模擬25-26
- 第3章 煙霧箱的試制26-34
- 3.1 壁效應(yīng)實(shí)驗(yàn)26-27
- 3.2 背景氣體生成活性27-28
- 3.3 背景氣體顆粒物變化量28-29
- 3.4 煙霧箱重復(fù)性驗(yàn)證29-33
- 3.5 本章小結(jié)33-34
- 第4章 乙酸乙酯向二次有機(jī)氣溶膠轉(zhuǎn)化實(shí)驗(yàn)34-52
- 4.1 乙酸乙酯標(biāo)準(zhǔn)曲線34-35
- 4.2 乙酸乙酯與臭氧光化學(xué)反應(yīng)35-51
- 4.2.1 光化學(xué)反應(yīng)影響因素初步探究35-40
- 4.2.2 乙酸乙酯與臭氧光化學(xué)反應(yīng)40-41
- 4.2.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果及與MCM機(jī)理對(duì)比41-51
- 4.3 本章小結(jié)51-52
- 結(jié)論52-54
- 參考文獻(xiàn)54-58
- 攻讀碩士學(xué)位期間所發(fā)表的論文58-60
- 致謝60
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,本文編號(hào):341710
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