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乙酸乙酯—臭氧光氧化向二次有機氣溶膠(SOA)轉化的研究

發(fā)布時間:2017-05-02 21:11

  本文關鍵詞:乙酸乙酯—臭氧光氧化向二次有機氣溶膠(SOA)轉化的研究,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。


【摘要】:本文采用自制煙霧箱,在驗證煙霧箱壁效應、背景氣體生成活性、顆粒物變化量以及重復性的基礎上,模擬研究了乙酸乙酯向二次有機氣溶膠轉化過程及影響因素,并利用FACSIMILE軟件,結合MCMv3.2機理與反應結果分析了不同條件下乙酸乙酯向二次有機氣溶膠(SOA)的轉化機理。乙酸乙酯—臭氧光氧化向SOA轉化及影響因素實驗研究表明:在乙酸乙酯初始濃度范圍為50~120mg/m3、臭氧初始濃度為0~250 mg/m3、溫度變化范圍為323±2K、相對濕度30~45%的實驗條件下,臭氧濃度為0 mg/m3時,濕度的變化對二次有機氣溶膠的生成影響不大;當乙酸乙酯初始濃度偏高(150mg/m3)、濕度偏高(60%)時,乙酸乙酯可能部分與生成的微量顆粒物發(fā)生非均相反應,形成二次有機氣溶膠;臭氧初始濃度為120~250 mg/m3,乙酸乙酯初始濃度范圍為50~120mg/m3時,反應初始(30min之前)臭氧形成的羥基自由基與乙酸乙酯光解生成中間體,中間體之后生成的部分光解產物形成了二次有機氣溶膠;大量生成二次有機氣溶膠的時間段與濕度有關,濕度越大成核(形成SOA)反應越快。實驗結果結合MCMv3.2探討乙酸乙酯向SOA轉化機理表明:乙酸乙酯在大氣環(huán)境中光氧化轉化形成乙醛、甲醇和甲醛等VOCs,隨著反應的進行VOCs濃度增加,(當其分壓超過其飽和蒸汽壓時)VOCs在顆粒物上凝結形成SOA。臭氧和光照是乙酸乙酯發(fā)生光化學反應的必要條件;濕度是乙酸乙酯向SOA轉化的一個關鍵因素;乙酸乙酯濃度一定時,光照對乙酸乙酯光化學反應的影響大于臭氧的影響。濕度越大越快發(fā)生成核反應,與MCM模擬結果越吻合,臭氧濃度越高,成核時間與平衡時間模擬與實驗結果偏差越大。
【關鍵詞】:揮發(fā)性有機物 二次有機氣溶膠 臭氧 乙酸乙酯 光氧化反應
【學位授予單位】:河北科技大學
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2016
【分類號】:X513
【目錄】:
  • 摘要4-5
  • Abstract5-8
  • 第1章 緒論8-18
  • 1.1 研究背景8-9
  • 1.2 揮發(fā)性有機物的光化學反應對環(huán)境的影響9-12
  • 1.2.1 天然源揮發(fā)性有機物光化學反應9-11
  • 1.2.2 人為排放揮發(fā)性有機物光化學反應11-12
  • 1.3 氣溶膠來源分類及二次有機氣溶膠12-17
  • 1.3.1 氣溶膠分類12-13
  • 1.3.2 二次有機氣溶膠來源形成及估算方法13-14
  • 1.3.3 二次有機氣溶膠形成機制14-17
  • 1.4 研究內容17-18
  • 第2章 乙酸乙酯的臭氧光氧化活性研究方法手段18-26
  • 2.1 實驗設備18-25
  • 2.1.1 配氣系統(tǒng)19-20
  • 2.1.2 煙霧箱系統(tǒng)20-22
  • 2.1.3 檢測系統(tǒng)22-25
  • 2.2 數值模擬25-26
  • 第3章 煙霧箱的試制26-34
  • 3.1 壁效應實驗26-27
  • 3.2 背景氣體生成活性27-28
  • 3.3 背景氣體顆粒物變化量28-29
  • 3.4 煙霧箱重復性驗證29-33
  • 3.5 本章小結33-34
  • 第4章 乙酸乙酯向二次有機氣溶膠轉化實驗34-52
  • 4.1 乙酸乙酯標準曲線34-35
  • 4.2 乙酸乙酯與臭氧光化學反應35-51
  • 4.2.1 光化學反應影響因素初步探究35-40
  • 4.2.2 乙酸乙酯與臭氧光化學反應40-41
  • 4.2.3 實驗結果及與MCM機理對比41-51
  • 4.3 本章小結51-52
  • 結論52-54
  • 參考文獻54-58
  • 攻讀碩士學位期間所發(fā)表的論文58-60
  • 致謝60

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  本文關鍵詞:乙酸乙酯—臭氧光氧化向二次有機氣溶膠(SOA)轉化的研究,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

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本文編號:341710

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