四環(huán)素類抗生素廣泛使用所造成的水體污染問題,已被特別關(guān)注,亟待解決。其中,四環(huán)素的污染問題最為嚴(yán)重,四環(huán)素與鹽酸結(jié)合所形成的鹽酸四環(huán)素（TCH）水溶性很高、化學(xué)性質(zhì)非常穩(wěn)定,在水環(huán)境中長期大量存在,會(huì)嚴(yán)重威脅人體健康和水環(huán)境安全,進(jìn)行有效控制迫在眉睫。光催化作為一種高級(jí)氧化水處理手段,對(duì)水中難降解有機(jī)物的去除具有明顯的優(yōu)勢(shì)。其中,針對(duì)應(yīng)用性強(qiáng)的可見光催化技術(shù),還可進(jìn)行更深入的探討。對(duì)于以上問題,本文以石墨烯氮化碳（g-C₃N₄）為基礎(chǔ),利用半導(dǎo)體復(fù)合的方式增強(qiáng)其可見光活性,圍繞水中TCH的去除難題展開了一系列研究,得到以下研究結(jié)果。通過簡單的高溫?zé)峥s合-行星球磨方法,制備了g-C₃N₄/TiO₂復(fù)合光催化劑,并對(duì)制備條件進(jìn)行了優(yōu)選。實(shí)驗(yàn)中將可見光下催化劑對(duì)水中TCH的降解效果作為評(píng)價(jià)指標(biāo),完成了催化劑的優(yōu)選制備,并利用X射線衍射（XRD）、掃描電子顯微鏡（SEM）、透射電子顯微鏡（TEM）、紫外-可見漫反射光譜（UV-vis DRS）等分析測(cè)試手段對(duì)催化劑的理化性質(zhì)進(jìn)行了解析。... 

【文章來源】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)黑龍江省 211工程院校 985工程院校

【文章頁數(shù)】：86 頁

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

四環(huán)素的結(jié)構(gòu)式鹽酸四環(huán)素（TCH）作為人類及家禽服用藥劑時(shí)，存在片劑、粉針劑等劑型，

1.4.1 g-C3N4的起源及發(fā)展氮化碳最早發(fā)現(xiàn)于 1834 年，被認(rèn)為是最古老的聚合物之一。然而自其被發(fā)現(xiàn)以后，這種材料的研究停留了 150 多年。直到 Cohen 和 Liu 在β-Si3N4結(jié)構(gòu)基礎(chǔ)上，產(chǎn)生了β-C3N4具有超高硬度的猜想，才再次啟動(dòng)了氮化碳材料的研究工作。隨后，Niu 和 Cohen 通過脈沖激光刻蝕成功地合成了一種無定形和高結(jié)晶度的固體，并且將這種混合物認(rèn)定為β-C3N4。β-C3N4對(duì)硅和鎳基板都具有良好的附著力，兼具高硬度和熱穩(wěn)定性。對(duì)于氮化碳，存在著多種同分異構(gòu)體，如α-C3N4、β-C3N4、準(zhǔn)立方-C3N4、立方-C3N4以及 g-C3N4。其中，g-C3N4被認(rèn)為是在正常環(huán)境條件下最穩(wěn)定的形式。g-C3N4的二維結(jié)構(gòu)可以被描繪為部分氮原子取代的石墨骨架，碳原子和氮原子以sp2 方式雜化，形成了具有共軛結(jié)構(gòu)的類石墨平面。作為石墨類似物，g-C3N4中的層間距離較小，與石墨相比堆積更密集。對(duì)于 g-C3N4，三嗪環(huán)和 3-s-三嗪環(huán)在初始階段被認(rèn)為是其組成中的兩種基本單元，結(jié)構(gòu)分別如下圖 1-2 中 a、b 所示。后經(jīng)密度泛函理論計(jì)算推測(cè)以及實(shí)驗(yàn)證實(shí)，3-s-三嗪環(huán)形成的 g-C3N4熱力學(xué)性質(zhì)更穩(wěn)定，因此 3-s-三嗪環(huán)是 g-C3N4的基本構(gòu)造單元這一觀點(diǎn)目前被更廣泛接受。

哈爾濱工業(yè)大學(xué)工程碩士學(xué)位論文（2）光催化去除 TCH 效能探討。g-C3N4/TiO2復(fù)合光催化劑可見光去除 TCH 過程受多種因素影響。由此，實(shí)驗(yàn)中探究了不同因素對(duì)可見光催化降解 TCH 過程的影響，包括：降解體系初始 pH值、催化劑劑量、TCH 初始濃度、常見的雜離子等。另外，考慮到催化劑的成本及活性問題，進(jìn)行了催化劑的循環(huán)性實(shí)驗(yàn)來驗(yàn)證其穩(wěn)定性，同時(shí)驗(yàn)證了催化劑以實(shí)際廢水為背景時(shí)對(duì) TCH 的去除效能。（3）光催化去除 TCH 機(jī)制解析。不同的活性物種在可見光催化過程中起到不同的作用，另外明確 TCH 在降解過程中的轉(zhuǎn)化方式也尤其重要。因此，通過自由基捕獲實(shí)驗(yàn)、紫外-可見全波長掃描以及 UPLC-MS/MS 等手段，分析了光催化過程的主要活性物種、礦化程度以及中間產(chǎn)物，隨后完成了 TCH 降解路徑的解析，最終提出了合理的光催化機(jī)理。1.5.3 技術(shù)路線本研究的技術(shù)路線如圖 1-3 所示。

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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博士論文
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碩士論文
[1]液質(zhì)聯(lián)用儀檢測(cè)畜禽肉中四環(huán)素類藥物殘留的條件優(yōu)化[D]. 王艷陽.東北農(nóng)業(yè)大學(xué) 2018
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本文編號(hào)：3356117