M/CeO 2 (M=Au、Cu、Co)納米催化劑的制備及其CO催化性能研究
發(fā)布時間:2021-08-05 12:52
汽車尾氣中含有大量的CO,已經(jīng)成為大氣污染的主要來源之一。利用催化劑將CO轉(zhuǎn)化為C0O是除去CO的一個比較簡便節(jié)能的方法。研究表明,加入氧化鈰(CeO2)可很大程度的提高催化劑的活性和強度,鈰基納米材料特別是CeO2做為催化劑載體對CO催化氧化的研究吸引了廣泛的關注。因此,我們合成一系列的M/CeO2(M=Au、Cu、Co)納米催化劑,并探究前處理對M-CeO2相互作用以及CO催化性能的影響,結論如下:1.Au/CeO2納米催化劑的制備及處理氣氛對其CO催化性能的影響以CeO2中空納米球為載體負載Au納米顆粒得到的Au/CeO2納米催化劑具有優(yōu)異的CO催化性能。不同氣氛的前處理對催化劑活性有明顯的影響:O2前處理后的Au/CeO2催化劑具有最佳的CO催化活性,T100 = 74 ℃;CO前處理后的Au/CeO2催化劑催化活性最差,T100=167 ℃。因為一些Au納米顆粒嵌入CeO2的孔道中和Au-CeO2相互作用,處理后的Au/Ce02催化劑在反應70 h后沒有失活,具有很好的催化穩(wěn)定性。一系列的結構表征(例如XRD,H2-TPR,STEM-EDS,Raman,XPS和in-situ...
【文章來源】:山東大學山東省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:93 頁
【學位級別】:碩士
【部分圖文】:
圖1-1?Au/FeOx納米催化劑上可能的CO氧化反應路徑|19)??
.?AU?.?7...,??圖1-1?Au/FeOx納米催化劑上可能的CO氧化反應路徑|19)??1.3鈰基納米材料的研究進展??1.3.1?Ce02納米材料筒介??研究人員調(diào)查發(fā)現(xiàn),Ce02材料的結構性能會很大程度上影響其催化性能,??結構性能包括比表面積、形貌、暴露的晶面及表面價態(tài)等[21_23]。近些年來通過水??熱、溶劑熱法、沉淀沉積法、微乳液法、模板法等[24]合成了一系列不同形貌的??Ce〇2納米材料。??國??圓??圖1-2以溶劑熱法合成的Ce02納米球[27]??Ce02納米球因其具有獨特的結構性能吸引了越來越多研宄者的注意,例如??2??
山東大學碩士學位論文??比表面積大,尺寸分布均勻以及孔結構形貌良好。Ce02納米球(圖1-2)比表面??積大對于貴金屬的高度分散有很大幫助;并且孔通道有助于反應物的吸附和脫??附,以及增加了反應物與催化劑之間的接觸效率[28’291。??l?—塵??圖1-3暴露{111丨/{100}晶面的Ce02納米球和暴露{110丨/{100丨晶面的Ce02納米棒負載??CuOx之后的電鏡圖片[3<)1??Ce02納米棒和納米塊具苻特定的暴露晶面,而不同的暴露晶面會影響負載??的金屬和載體之間的相互作爪,進而影響其催化性能。有課題組就研究了暴露不??N晶面的Ce〇2納米球(閣1?-3)在負載CuOx后產(chǎn)生的不同的Cu-Ce02相互作用_,??Ce02納米球在負載CuOx之后具有Cu-0配位結構,Ce02納米棒在負載CuOx之??后具有Cu-[Ox]-Ce結構,Cu-0配位結構具有更高的活性。也有文獻曾經(jīng)報道,??暴露不同晶面的Ce02納米塊(圖1?-4)在負載NiO后在CO+NO反應中有不同的催??化作用|3I],?Ce02納米棒在負載NiO后會產(chǎn)生更多的活性位點,這種活性位點對??于催化CO+NO反應具有促進作用。??3??
本文編號:3323784
【文章來源】:山東大學山東省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:93 頁
【學位級別】:碩士
【部分圖文】:
圖1-1?Au/FeOx納米催化劑上可能的CO氧化反應路徑|19)??
.?AU?.?7...,??圖1-1?Au/FeOx納米催化劑上可能的CO氧化反應路徑|19)??1.3鈰基納米材料的研究進展??1.3.1?Ce02納米材料筒介??研究人員調(diào)查發(fā)現(xiàn),Ce02材料的結構性能會很大程度上影響其催化性能,??結構性能包括比表面積、形貌、暴露的晶面及表面價態(tài)等[21_23]。近些年來通過水??熱、溶劑熱法、沉淀沉積法、微乳液法、模板法等[24]合成了一系列不同形貌的??Ce〇2納米材料。??國??圓??圖1-2以溶劑熱法合成的Ce02納米球[27]??Ce02納米球因其具有獨特的結構性能吸引了越來越多研宄者的注意,例如??2??
山東大學碩士學位論文??比表面積大,尺寸分布均勻以及孔結構形貌良好。Ce02納米球(圖1-2)比表面??積大對于貴金屬的高度分散有很大幫助;并且孔通道有助于反應物的吸附和脫??附,以及增加了反應物與催化劑之間的接觸效率[28’291。??l?—塵??圖1-3暴露{111丨/{100}晶面的Ce02納米球和暴露{110丨/{100丨晶面的Ce02納米棒負載??CuOx之后的電鏡圖片[3<)1??Ce02納米棒和納米塊具苻特定的暴露晶面,而不同的暴露晶面會影響負載??的金屬和載體之間的相互作爪,進而影響其催化性能。有課題組就研究了暴露不??N晶面的Ce〇2納米球(閣1?-3)在負載CuOx后產(chǎn)生的不同的Cu-Ce02相互作用_,??Ce02納米球在負載CuOx之后具有Cu-0配位結構,Ce02納米棒在負載CuOx之??后具有Cu-[Ox]-Ce結構,Cu-0配位結構具有更高的活性。也有文獻曾經(jīng)報道,??暴露不同晶面的Ce02納米塊(圖1?-4)在負載NiO后在CO+NO反應中有不同的催??化作用|3I],?Ce02納米棒在負載NiO后會產(chǎn)生更多的活性位點,這種活性位點對??于催化CO+NO反應具有促進作用。??3??
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