氮氧化物（NO_X）是大氣污染的主要物質(zhì)之一,以一氧化氮和二氧化氮為主的NO_X對(duì)人類社會(huì)生活帶來(lái)巨大危害。為了有效控制污染物排放,國(guó)家也相繼出臺(tái)了一系列獎(jiǎng)懲政策,控制NO_X排放是當(dāng)前污染物減排研究的熱點(diǎn)方向之一。選擇性催化還原（SCR）技術(shù)是目前控制NO_X排放的主流技術(shù),其核心是脫硝催化劑。鐵基催化劑具有較好的脫硝效率,但對(duì)其脫硝機(jī)理尚不清楚。本論文采用密度泛函理論對(duì)鐵基催化劑的SCR脫硝機(jī)理進(jìn)行研究。首先,建立了氧化鐵模型;其次,研究了NH₃、NO、O₂等分子在α-Fe₂O₃（001）表面上的吸附行為;最后,在上述研究的基礎(chǔ)上,對(duì)α-Fe₂O₃（001）表面的脫硝反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行了研究。主要研究成果如下:（1）通過(guò)加反鐵磁AFM1和加Hubbard方法修正的體相模型測(cè)試結(jié)果最佳,其優(yōu)化后的參數(shù)為a=b=5.065?,c=13.843?,磁矩為4.160μB,能隙值為2.17... 

【文章來(lái)源】：安徽工業(yè)大學(xué)安徽省

【文章頁(yè)數(shù)】：96 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

NO2和NO3不同的吸附結(jié)構(gòu)

如反應(yīng)式（5）-（12）中所示。生成 N2O： M+NH3→M-NH3M-NH3→M-NH2+H M-NH2+NO→M-NH2NO M-NH2NO→M-NHNO+H M-NHNO→M-N2O+H M-N2O→M+N2O （生成 H2O 和 N2：M-OH+H→M+H2O （N2O+M→M+N2（M 表示催化劑表面的金屬元素，在（10）式的步驟中消除 N2O 的關(guān)鍵為劑表面形成氧空位，催化劑與 N2O 的 O 結(jié)合后可以順利生成 N2。

第一章 緒論化劑研究現(xiàn)狀催化劑制備成本相對(duì)于其它催化劑低，作為脫硝催化劑逐漸受osch 等[32]早在上世紀(jì) 80 年代就測(cè)試了非負(fù)載型 Fe2O3以及幾硝催化劑應(yīng)用方面的可行性。Ramis[33]對(duì) NO、NH3、N2H4TiO2催化劑上的轉(zhuǎn)化和相互作用進(jìn)行了研究，并提出了如圖。結(jié)果表明，F(xiàn)e2O3的晶格結(jié)構(gòu)對(duì)催化脫硝效率有很大的影響決定不同的吸附方式。Zhao 等[34]采用共沉淀法制備了不同晶并測(cè)試了其在 250℃-450℃的效率。結(jié)果表明，F(xiàn)e2O3的晶型能有很大的影響。在三種形態(tài)的催化劑中，非晶態(tài)的氧化鐵鐵雖然在效率上較α型的氧化鐵高，但有強(qiáng)度較低、耐熱性較合性能表現(xiàn)上最差。


本文編號(hào)：3298476