XAD-7基BTBP配體灌注材料的制備及其吸附Pd(Ⅱ)的基礎(chǔ)特性研究
發(fā)布時(shí)間:2021-07-16 14:09
核電的發(fā)展在給人類帶來(lái)便利的同時(shí)也產(chǎn)生了大量的乏燃料,乏燃料的后處理過(guò)程還會(huì)產(chǎn)生大量的高放廢物,高放廢物雖然體積占比小,但其放射性量卻高達(dá)99%,對(duì)人類和生態(tài)環(huán)境帶來(lái)巨大的潛在性危害,成為阻礙核電發(fā)展的一大障礙。為降低其危害,基于分離-嬗變的思想,需要將這些長(zhǎng)壽命高放射性廢物分離出來(lái)進(jìn)行進(jìn)一步處理,使其變成穩(wěn)定元素或短壽命核素。本文介紹了目前世界核電的發(fā)展?fàn)顩r和所面臨的問(wèn)題,總結(jié)了目前高放廢物的主要分離方法和基于XAD系列樹(shù)脂吸附劑的研究進(jìn)展。設(shè)計(jì)并合成了6,6’-二(5,6-二庚基-1,2,4-三嗪-3)-(2,2’)-聯(lián)吡啶(C7-BTBP)配體試劑。基于固定化真空灌注技術(shù),安伯萊特XAD-7樹(shù)脂為惰性載體制備了吸附材料C7-BTBP/XAD-7,并以SEM、N2-吸附解吸等溫線和熱重分析研究了其結(jié)構(gòu)和穩(wěn)定性。SEM、BET和熱重量分析結(jié)果表明,C7-BTBP/XAD-7材料具有多孔結(jié)構(gòu),平均孔徑為31.98 nm,并且穩(wěn)定性較好。研究了C7-BTBP/XAD-7的吸附性能,考察了接觸時(shí)間、溫度、硝酸濃度對(duì)吸附材料吸附Pd(II)和其它元素的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明...
【文章來(lái)源】:中國(guó)計(jì)量大學(xué)浙江省
【文章頁(yè)數(shù)】:78 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
各能源電力生產(chǎn)鏈單位碳排放[5]
中國(guó)計(jì)量大學(xué)碩士論文將長(zhǎng)壽命裂變產(chǎn)物和錒系元素分離出來(lái),然后通過(guò)核反應(yīng)堆或加速器將其嬗變?yōu)榉(wěn)定元素或短壽命核素,從而將高放廢液變成中低放廢液,經(jīng)固化并近地表貯存[6]。分離-嬗變方法并不是高放廢液的最終處置方式,而是目前的一種廢物減量化方式。如果能夠?qū)⒎θ剂现械?U 和 Pu 全部分離出來(lái),可以使最終的地質(zhì)處理的放射性降低一個(gè)數(shù)量級(jí);如果能夠再將 HLW 中的絕大部分次錒系元素分離出來(lái),放射性要降低兩個(gè)數(shù)量級(jí)(如圖 1.2 所示)。HLW 經(jīng)分離-嬗變法處理之后,危害年限由幾百萬(wàn)年降到幾百年[7]。
圖 1.3 CMF工藝流程示意圖[13]實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:對(duì)原水濃度為 2.15 103μg/L 的貧化鈾廢水,經(jīng)單級(jí)CMF處理后最低可達(dá) 7.4μg/L,去污率大于 99%;對(duì) Pu 廢水的處理達(dá)到了 99.9%以上;镅廢水經(jīng)過(guò)處理之后放射性活度達(dá)到了排放標(biāo)準(zhǔn),均大于 99.9%。使用 TRUEX 溶液、DIAMEX 溶液、TODGA 溶液等不同萃取劑在中空纖維支撐液膜(HFSLM)中對(duì)錒系元素的分離的表現(xiàn)已經(jīng)被研究[14]。0.1 MTODGA + 0.5 M DHOA 的 TODGA 溶液,在含有 0.6g/L 鑭系元素、濃度為 3M HNO3的 500cm3的模擬高放廢液中,能夠在 30min 內(nèi)分離出 Nd(III) 和Am(III),但對(duì)其它的金屬并沒(méi)有明顯的分離現(xiàn)象。由于酸傳遞會(huì)配合物的離解,所以 0.2 M CMPO + 1.2 M TBP 的 TRUEX 溶液僅能分離 50%的金屬離子。1M DMDBTDMA 的 DIAMEX 溶液由于較低的 DAm值,對(duì)金屬離子的分離表現(xiàn)為 85%。1.3.3 離子交換法
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]以正辛烷為稀釋劑用不對(duì)稱N-甲基-N-癸基烷基酰胺從硝酸中萃取U(Ⅵ)[J]. 崔玉,李業(yè)新,楊小鳳,楊紅曉,陳國(guó)柱,孫國(guó)新. 無(wú)機(jī)化學(xué)學(xué)報(bào). 2016(02)
[2]離子液體/苯并15-冠-5浸漬XAD-7樹(shù)脂萃取分離鋰同位素[J]. 顧玲,孫曉利,任冬紅,邱丹,顧志國(guó),李在均. 核化學(xué)與放射化學(xué). 2015(06)
[3]功能化炭基磁性介孔材料的制備及其對(duì)鈾的吸附性能[J]. 彭國(guó)文,肖方竹,孫世雄,張志軍,胡南,王曉亮,丁德馨. 原子能科學(xué)技術(shù). 2015(12)
[4]大孔吸附樹(shù)脂XAD-4對(duì)聚乙二醇的吸附性能[J]. 孟冠華,張俊,劉寶河,吳玉玲,邱菲. 過(guò)程工程學(xué)報(bào). 2015(06)
[5]硅基磷鉬酸銨吸附劑的合成及其對(duì)Cs的吸附[J]. 王啟龍,吳艷,韋悅周. 核化學(xué)與放射化學(xué). 2014(04)
[6]TEVA-UTEVA萃取色層分離后處理鈾產(chǎn)品中镎的方法研究[J]. 蘇玉蘭,金花,應(yīng)浙聰,趙勝洋,徐琛. 原子能科學(xué)技術(shù). 2014(05)
[7]咪唑型功能離子液體合成及其對(duì)鈾(Ⅵ)的萃取[J]. 李宏宇,申利紅,張樂(lè),李培佑. 原子能科學(xué)技術(shù). 2014(03)
[8]冠醚萃取色層法分離環(huán)境水樣品中90Sr[J]. 唐秀歡,張繼紅,李華,楊永青. 核化學(xué)與放射化學(xué). 2013(02)
[9]次錒系元素和稀土元素分離研究進(jìn)展[J]. 薛文靜,蔣佳磊,張安運(yùn),柴之芳. 中國(guó)科技論文. 2013(03)
[10]甲醛改性多壁碳納米管吸附鈾的性能研究[J]. 劉淑娟,李金英,羅明標(biāo),花榕,林海祿,馬建國(guó). 原子能科學(xué)技術(shù). 2013(01)
碩士論文
[1]雙萃取劑浸漬樹(shù)脂分離硫酸體系中鎳鈷的研究[D]. 汪菊香.北京有色金屬研究總院 2016
[2]高分子基Pillar[5]arene超分子識(shí)別材料制備及其吸附特性研究[D]. 何敏清.浙江大學(xué) 2016
本文編號(hào):3287161
【文章來(lái)源】:中國(guó)計(jì)量大學(xué)浙江省
【文章頁(yè)數(shù)】:78 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
各能源電力生產(chǎn)鏈單位碳排放[5]
中國(guó)計(jì)量大學(xué)碩士論文將長(zhǎng)壽命裂變產(chǎn)物和錒系元素分離出來(lái),然后通過(guò)核反應(yīng)堆或加速器將其嬗變?yōu)榉(wěn)定元素或短壽命核素,從而將高放廢液變成中低放廢液,經(jīng)固化并近地表貯存[6]。分離-嬗變方法并不是高放廢液的最終處置方式,而是目前的一種廢物減量化方式。如果能夠?qū)⒎θ剂现械?U 和 Pu 全部分離出來(lái),可以使最終的地質(zhì)處理的放射性降低一個(gè)數(shù)量級(jí);如果能夠再將 HLW 中的絕大部分次錒系元素分離出來(lái),放射性要降低兩個(gè)數(shù)量級(jí)(如圖 1.2 所示)。HLW 經(jīng)分離-嬗變法處理之后,危害年限由幾百萬(wàn)年降到幾百年[7]。
圖 1.3 CMF工藝流程示意圖[13]實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:對(duì)原水濃度為 2.15 103μg/L 的貧化鈾廢水,經(jīng)單級(jí)CMF處理后最低可達(dá) 7.4μg/L,去污率大于 99%;對(duì) Pu 廢水的處理達(dá)到了 99.9%以上;镅廢水經(jīng)過(guò)處理之后放射性活度達(dá)到了排放標(biāo)準(zhǔn),均大于 99.9%。使用 TRUEX 溶液、DIAMEX 溶液、TODGA 溶液等不同萃取劑在中空纖維支撐液膜(HFSLM)中對(duì)錒系元素的分離的表現(xiàn)已經(jīng)被研究[14]。0.1 MTODGA + 0.5 M DHOA 的 TODGA 溶液,在含有 0.6g/L 鑭系元素、濃度為 3M HNO3的 500cm3的模擬高放廢液中,能夠在 30min 內(nèi)分離出 Nd(III) 和Am(III),但對(duì)其它的金屬并沒(méi)有明顯的分離現(xiàn)象。由于酸傳遞會(huì)配合物的離解,所以 0.2 M CMPO + 1.2 M TBP 的 TRUEX 溶液僅能分離 50%的金屬離子。1M DMDBTDMA 的 DIAMEX 溶液由于較低的 DAm值,對(duì)金屬離子的分離表現(xiàn)為 85%。1.3.3 離子交換法
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]以正辛烷為稀釋劑用不對(duì)稱N-甲基-N-癸基烷基酰胺從硝酸中萃取U(Ⅵ)[J]. 崔玉,李業(yè)新,楊小鳳,楊紅曉,陳國(guó)柱,孫國(guó)新. 無(wú)機(jī)化學(xué)學(xué)報(bào). 2016(02)
[2]離子液體/苯并15-冠-5浸漬XAD-7樹(shù)脂萃取分離鋰同位素[J]. 顧玲,孫曉利,任冬紅,邱丹,顧志國(guó),李在均. 核化學(xué)與放射化學(xué). 2015(06)
[3]功能化炭基磁性介孔材料的制備及其對(duì)鈾的吸附性能[J]. 彭國(guó)文,肖方竹,孫世雄,張志軍,胡南,王曉亮,丁德馨. 原子能科學(xué)技術(shù). 2015(12)
[4]大孔吸附樹(shù)脂XAD-4對(duì)聚乙二醇的吸附性能[J]. 孟冠華,張俊,劉寶河,吳玉玲,邱菲. 過(guò)程工程學(xué)報(bào). 2015(06)
[5]硅基磷鉬酸銨吸附劑的合成及其對(duì)Cs的吸附[J]. 王啟龍,吳艷,韋悅周. 核化學(xué)與放射化學(xué). 2014(04)
[6]TEVA-UTEVA萃取色層分離后處理鈾產(chǎn)品中镎的方法研究[J]. 蘇玉蘭,金花,應(yīng)浙聰,趙勝洋,徐琛. 原子能科學(xué)技術(shù). 2014(05)
[7]咪唑型功能離子液體合成及其對(duì)鈾(Ⅵ)的萃取[J]. 李宏宇,申利紅,張樂(lè),李培佑. 原子能科學(xué)技術(shù). 2014(03)
[8]冠醚萃取色層法分離環(huán)境水樣品中90Sr[J]. 唐秀歡,張繼紅,李華,楊永青. 核化學(xué)與放射化學(xué). 2013(02)
[9]次錒系元素和稀土元素分離研究進(jìn)展[J]. 薛文靜,蔣佳磊,張安運(yùn),柴之芳. 中國(guó)科技論文. 2013(03)
[10]甲醛改性多壁碳納米管吸附鈾的性能研究[J]. 劉淑娟,李金英,羅明標(biāo),花榕,林海祿,馬建國(guó). 原子能科學(xué)技術(shù). 2013(01)
碩士論文
[1]雙萃取劑浸漬樹(shù)脂分離硫酸體系中鎳鈷的研究[D]. 汪菊香.北京有色金屬研究總院 2016
[2]高分子基Pillar[5]arene超分子識(shí)別材料制備及其吸附特性研究[D]. 何敏清.浙江大學(xué) 2016
本文編號(hào):3287161
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