纖維素是一種取之不盡用之不竭的天然可再生資源,人們對纖維素廢棄物的處理主要是通過直接燃燒進(jìn)行產(chǎn)熱,或是燒灰用作肥料,造成了資源的極大浪費的同時對生態(tài)環(huán)境造成了嚴(yán)重污染,實現(xiàn)纖維素的資源化利用,避免其對生態(tài)環(huán)境造成污染成為當(dāng)下的研究熱點之一。纖維素水解為葡萄糖是其轉(zhuǎn)化利用的必經(jīng)過程,因此纖維素定向水解為葡萄糖是其高效資源化利用的關(guān)鍵。目前針對纖維素水解的研究中普遍存在水解產(chǎn)物分布廣,葡萄糖選擇性低的問題。設(shè)計一種可催化纖維素定向水解且能保持酸催化活性的催化劑,對于纖維素資源化利用的實現(xiàn)具有重要研究意義。實現(xiàn)纖維素定向水解的關(guān)鍵在于實現(xiàn)催化劑對纖維素的選擇性吸附,減少催化中心與水解產(chǎn)物葡萄糖的接觸。本論文利用MIL-101型金屬有機骨架化合物（MOFs）為載體固載磷鎢酸催化纖維素水解。嫁接不同電負(fù)性基團的對MOFs結(jié)構(gòu)進(jìn)行功能化,以實現(xiàn)對纖維素的選擇性吸附,同時降低其與葡萄糖的接觸頻率。通過分析不同電負(fù)性基團對材料的結(jié)構(gòu)以及對纖維素選擇性吸附性能的影響,優(yōu)選出電負(fù)性基團-NH₂,-Cl同時對MIL-101結(jié)構(gòu)進(jìn)行功能化合成催化劑PTA@MIL-101-NH_2... 

【文章來源】：華南理工大學(xué)廣東省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：86 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 引言
    1.2 液相纖維素水解催化劑的研究進(jìn)展
    1.3 固相纖維素水解催化劑的研究進(jìn)展
        1.3.1 氫型沸石
        1.3.2 磺化固體酸
        1.3.3 雜多酸
    1.4 磷鎢酸固相化研究進(jìn)展
        1.4.1 取代法固相化磷鎢酸
        1.4.2 固載法固相化磷鎢酸
    1.5 金屬有機骨架固載PTA研究
        1.5.1 金屬有機骨架固載PTA的優(yōu)勢
        1.5.2 MIL-101 固載PTA的研究進(jìn)展
        1.5.3 MIL-101 固載PTA催化纖維素水解存在的問題
        1.5.4 MOFs的不同基團功能化
    1.6 MOFs水穩(wěn)定性能研究進(jìn)展
        1.6.1 增強MOFs外表面水穩(wěn)定性能
        1.6.2 增強MOFs結(jié)構(gòu)內(nèi)表面的疏水性能
        1.6.3 配體功能化增強MOFs的疏水性
        1.6.4 增強MOFs結(jié)構(gòu)的熱力學(xué)穩(wěn)定性
    1.7 研究內(nèi)容與意義
        1.7.1 研究內(nèi)容
        1.7.2 研究意義
第二章 不同電負(fù)性基團功能化金屬有機骨架固載磷鎢酸催化纖維素定向水解
    2.1 引言
    2.2 實驗與方法
        2.2.1 實驗試劑
        2.2.2 實驗儀器與裝置
        2.2.3 分析方法
        2.2.4 MIL-101-X的合成
        2.2.5 PTA@MIL-101-X的合成
        2.2.6 催化劑纖維二糖、葡萄糖吸附實驗
        2.2.7 纖維素催化水解實驗
    2.3 結(jié)果與討論
        2.3.1 不同電負(fù)性基團的嫁接對催化劑晶體結(jié)構(gòu)和形貌的影響
        2.3.2 嫁接不同電負(fù)性基團催化劑的化學(xué)結(jié)構(gòu)分析
        2.3.3 PTA@MIL-101-X的孔道結(jié)構(gòu)分析
        2.3.4 PTA@MIL-101-X的熱穩(wěn)定性能分析
        2.3.5 PTA@MIL-101-X固載PTA酸性分析
        2.3.7 不同電負(fù)性基團催化劑對纖維素的選擇性吸附性能分析
        2.3.8 PTA@MIL-101-X催化纖維素水解效能評估
    2.4 小結(jié)
2-Cl化學(xué)固載PTA的固載原理及其催化纖維素水解機理研究">第三章 MIL-101-NH₂-Cl化學(xué)固載PTA的固載原理及其催化纖維素水解機理研究
    3.1 引言
    3.2 實驗與方法
        3.2.1 實驗試劑
        3.2.2 實驗儀器與裝置
        3.2.3 分析方法
        3.2.4 不同PTA添加量樣品的合成
        3.2.5 催化劑催化纖維素水解
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 PTA的固載對催化劑晶型結(jié)構(gòu)的影響
2-Cl的酸性分析">        3.3.2 PTA@MIL-101-NH₂-Cl的酸性分析
        3.3.3 PTA的固載對催化劑化學(xué)結(jié)構(gòu)的影響
2-Cl的晶態(tài)結(jié)構(gòu)分析">        3.3.4 PTA@MIL-101-NH₂-Cl的晶態(tài)結(jié)構(gòu)分析
2-Cl催化纖維素水解機制分析">        3.3.5 PTA@MIL-101-NH₂-Cl催化纖維素水解機制分析
    3.4 小結(jié)
第四章 高水穩(wěn)定性復(fù)合雙金屬MIL-101 固載磷鎢酸催化劑的制備及催化纖維素水解
    4.1 引言
    4.2 實驗與方法
        4.2.1 實驗試劑
        4.2.2 實驗儀器與裝置
        4.2.3 分析方法
        4.2.4 Ni/MIL-101 的合成
2-Cl的合成">        4.2.5 PTA@Ni/MIL-101-NH₂-Cl的合成
        4.2.6 水穩(wěn)定性實驗
        4.2.7 催化劑纖維二糖、葡萄糖吸附實驗
        4.2.8 催化劑催化纖維素水解
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 金屬離子摻雜對Ni/MIL-101 晶體結(jié)構(gòu)的影響
        4.3.2 金屬離子摻雜對Ni/MIL-101 晶體形貌的影響
        4.3.3 Ni/MIL-101中Ni元素價態(tài)分析
        4.3.4 金屬離子摻雜對Ni/MIL-101 孔道結(jié)構(gòu)的影響
        4.3.5 不同pH值溶液中樣品的鉻離子溶出分析
        4.3.6 不同pH值溶液中Ni/MIL-101 的晶體結(jié)構(gòu)分析
        4.3.7 Ni/MIL-101 在不同pH值溶液中的晶體形貌分析
2-Cl的表征及水穩(wěn)定性能分析">        4.3.8 PTA@Ni/MIL-101-NH₂-Cl的表征及水穩(wěn)定性能分析
2-Cl催化性能影響">        4.3.9 金屬離子摻雜對PTA@Ni/MIL-101-NH₂-Cl催化性能影響
    4.4 小結(jié)
結(jié)論與展望
    結(jié)論
    展望
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士學(xué)位期間取得的研究成果
致謝
附件


【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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碩士論文
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[3]功能化金屬有機骨架PTA@MIL-101-NH2-Cl催化纖維素定向水解研究[D]. 張穎詩.華南理工大學(xué) 2016
[4]MIL-101負(fù)載Pd催化劑的制備及其催化醇選擇性氧化反應(yīng)研究[D]. 陳共周.華南理工大學(xué) 2013



本文編號：3155311