Bi單質(zhì)基復(fù)合光催化劑的制備及其光催化凈化NO x 的機(jī)理研究
發(fā)布時(shí)間：2021-03-22 12:57
優(yōu)質(zhì)的空氣是地球生命繁衍生息的必要條件,污染氣體組分中的NOx被吸入后會刺激咽喉及肺部等器官,甚至影響神經(jīng)系統(tǒng)造成大腦損傷,并有致毒致癌作用,極大地危害了生命健康。近些年,光催化氧化作為利用可持續(xù)能源太陽能去除低濃度NOx的技術(shù)被廣泛研究。在這篇論文中以探究金屬Bi單質(zhì)等離子效應(yīng)的影響和構(gòu)建高效新型鉍系半導(dǎo)體光催化劑為目標(biāo),首先構(gòu)建了單質(zhì)Bi/BiPO4體系,研究了單質(zhì)Bi等離子體效應(yīng)和表面氧空位對于催化劑光吸收和電子-空穴對分離的影響,通過理論計(jì)算研究了其電子結(jié)構(gòu);然后構(gòu)建了單質(zhì)Bi/Bi4MoO9體系,研究了以鉍系材料做核,單質(zhì)Bi作殼的核殼結(jié)構(gòu)對于光催化劑催化活性促進(jìn)的作用,系統(tǒng)的研究分析了單質(zhì)Bi的作用方式。最后通過還原劑量的變化構(gòu)建了多元異質(zhì)結(jié)體系Bi2O3/Bi2W06和Bi/Bi2O3/Bi2WO6體系,通過調(diào)控催化劑材料結(jié)構(gòu)成分控制單質(zhì)Bi表面等離子體效應(yīng)和異質(zhì)結(jié)效應(yīng)的協(xié)調(diào)影響,系統(tǒng)的研究了兩種效應(yīng)對于激活無定形鎢酸鉍的影響。三個(gè)體系都利用原位紅外研究其催化氧化污染物的過程反應(yīng),為拓寬催化劑光響應(yīng)區(qū)域提高載流子分離效率和構(gòu)建高...
【文章來源】：重慶工商大學(xué)重慶市
【文章頁數(shù)】：83 頁
【學(xué)位級別】：碩士
【部分圖文】：
典型奧里維里斯(Aurivillius)層狀秘系復(fù)合氧化物的晶體結(jié)構(gòu)
?第２章實(shí)驗(yàn)部分???璃蓋將反應(yīng)器密封。該反應(yīng)的光源燈（１５０?Ｗ商用鹵鎢燈）放置于石英玻璃上方２０??ｃｍ處。為了保證僅僅利用的是可見光光源，商用鹵鎢燈的燈罩加裝了可以濾去波??長小于４２０?ｎｍ的紫外光。將濃度約為０．６?ｍｇ／Ｌ的ＮＯ通入反應(yīng)器內(nèi)，反應(yīng)器出口??連接到ＮＯｘ分析儀（４２ｉ－ＴＬ，Ｔｈｅｒｍｏ?Ｓｃｉｅｎｔｉｆｉｃ），待ＮＯ濃度穩(wěn)定后打開光源，ＮＯｘ??分析儀每隔１?ｍｉｎ記錄一次實(shí)時(shí)的ＮＯｘ濃度。按照式（２．１）計(jì)算光照后ＮＯ的去除??效率＂：??＂＝（１－Ｃ／Ｃ？）?Ｍ００ｏ＜，?（２．１）??Ｇ為開燈前反應(yīng)器內(nèi)ＮＯ?Ｙ：衡濃度；Ｃ為幵燈后反應(yīng)器內(nèi)ＮＯ實(shí)測濃度。??￣
測和鑒定瞬時(shí)中間產(chǎn)物、研究過程反應(yīng)的重要表征方式。本研究利于德國布魯克??（Ｂｒｕｋｅｒ）公司的型號為ＴＥＮＳＯＲ?ＩＩ的紅外光譜儀，另外配備漫反射采樣系統(tǒng)??（Ｈａｒｒｉｃｋ）（圖２．２ｄ）和樣品反應(yīng)倉（ＨＶＣ）（圖２．２ｃ）。反應(yīng)倉（ＨＶＣ）表面有３個(gè)光路窗??口，其中２個(gè)光路窗口是ＺｎＳｅ玻璃，使得紅外光線可以無損通過并在催化劑表面??實(shí)現(xiàn)漫反射最終被ＭＣＴ檢測器通過，另外１個(gè)光路窗口是石英玻璃，供光催化反??應(yīng)所需光源光通過。反應(yīng)倉（ＨＶＣ）底座配備有２個(gè)氣路通道，１個(gè)是進(jìn)氣口，另１??個(gè)是出氣口。整個(gè)原位紅外氣路系統(tǒng)總流量為１００?ｍＬ／ｍｍ，采用高純惰性氦氣（Ｈｅ）??作為吹掃氣體，ＮＯ和０２流量分別為５０?ｍＬ／ｍｉｒｕ氣流進(jìn)入反應(yīng)倉前設(shè)有混合罐用??作ＮＯ和０２的預(yù)先混合，最終ＮＯ氣體的濃度約為５０?ｐｐｍ。原位紅外氣路裝置流??程示意圖和各部份配備裝置圖以及實(shí)際丄作狀態(tài)的原位紅外裝置見圖２．２。將光催??化劑置十反應(yīng)倉內(nèi)（如圖２．２ａ所示），利用加熱裝置在１００?ｍＬ／ｍｉｎ的氦氣環(huán)境下，??在６０度下對樣品熱處理以去除吸附在催化劑表面的物種。隨后等待冷卻至室溫
【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1](BiO)2CO3和N摻雜（BiO）2CO3分級微球可見光催化氧化NO機(jī)理的原位紅外光譜[J]. 董興安,何文杰,王紅,孫艷娟,董帆,吳忠標(biāo). 科學(xué)通報(bào). 2017(22)
[2]Enhanced photocatalytic properties of molybdenum-doped BiVO4 prepared by sol–gel method[J]. Gui-Lin Wang,Lian-Wei Shan,Ze Wu,Li-Min Dong. Rare Metals. 2017(02)
[3]鉍系光催化劑的形貌調(diào)控與表面改性研究進(jìn)展[J]. 赫榮安,曹少文,余家國. 物理化學(xué)學(xué)報(bào). 2016(12)
[4]可見光誘導(dǎo)Ag/AgX等離子體光催化凈化NO的性能與機(jī)理[J]. 陳鵬,劉紅婧,董帆,何詠基,王海強(qiáng),吳忠標(biāo). 科學(xué)通報(bào). 2016(32)
[5]K摻雜C3N4的原位合成、禁帶結(jié)構(gòu)解析及其可見光催化性能增強(qiáng)機(jī)制[J]. 李欣蔚,張會均,文莉,董帆,岑望來,吳忠標(biāo). 科學(xué)通報(bào). 2016(24)
[6]Fe-Mn/Al2O3催化劑低溫NH3選擇性催化還原NO的性能（英文）[J]. 王曉波,伍士國,鄒偉欣,虞碩涵,歸柯庭,董林. 催化學(xué)報(bào). 2016(08)
[7]表面等離子體光催化材料[J]. 張騫,周瑩,張釗,何云,陳永東,林元華. 化學(xué)進(jìn)展. 2013(12)
[8]磷酸鉍納米棒的可控合成及其光催化性能[J]. 劉艷芳,馬新國,易欣,朱永法. 物理化學(xué)學(xué)報(bào). 2012(03)
本文編號：3094054
【文章來源】：重慶工商大學(xué)重慶市
【文章頁數(shù)】：83 頁
【學(xué)位級別】：碩士
【部分圖文】：
典型奧里維里斯(Aurivillius)層狀秘系復(fù)合氧化物的晶體結(jié)構(gòu)
?第２章實(shí)驗(yàn)部分???璃蓋將反應(yīng)器密封。該反應(yīng)的光源燈（１５０?Ｗ商用鹵鎢燈）放置于石英玻璃上方２０??ｃｍ處。為了保證僅僅利用的是可見光光源，商用鹵鎢燈的燈罩加裝了可以濾去波??長小于４２０?ｎｍ的紫外光。將濃度約為０．６?ｍｇ／Ｌ的ＮＯ通入反應(yīng)器內(nèi)，反應(yīng)器出口??連接到ＮＯｘ分析儀（４２ｉ－ＴＬ，Ｔｈｅｒｍｏ?Ｓｃｉｅｎｔｉｆｉｃ），待ＮＯ濃度穩(wěn)定后打開光源，ＮＯｘ??分析儀每隔１?ｍｉｎ記錄一次實(shí)時(shí)的ＮＯｘ濃度。按照式（２．１）計(jì)算光照后ＮＯ的去除??效率＂：??＂＝（１－Ｃ／Ｃ？）?Ｍ００ｏ＜，?（２．１）??Ｇ為開燈前反應(yīng)器內(nèi)ＮＯ?Ｙ：衡濃度；Ｃ為幵燈后反應(yīng)器內(nèi)ＮＯ實(shí)測濃度。??￣
測和鑒定瞬時(shí)中間產(chǎn)物、研究過程反應(yīng)的重要表征方式。本研究利于德國布魯克??（Ｂｒｕｋｅｒ）公司的型號為ＴＥＮＳＯＲ?ＩＩ的紅外光譜儀，另外配備漫反射采樣系統(tǒng)??（Ｈａｒｒｉｃｋ）（圖２．２ｄ）和樣品反應(yīng)倉（ＨＶＣ）（圖２．２ｃ）。反應(yīng)倉（ＨＶＣ）表面有３個(gè)光路窗??口，其中２個(gè)光路窗口是ＺｎＳｅ玻璃，使得紅外光線可以無損通過并在催化劑表面??實(shí)現(xiàn)漫反射最終被ＭＣＴ檢測器通過，另外１個(gè)光路窗口是石英玻璃，供光催化反??應(yīng)所需光源光通過。反應(yīng)倉（ＨＶＣ）底座配備有２個(gè)氣路通道，１個(gè)是進(jìn)氣口，另１??個(gè)是出氣口。整個(gè)原位紅外氣路系統(tǒng)總流量為１００?ｍＬ／ｍｍ，采用高純惰性氦氣（Ｈｅ）??作為吹掃氣體，ＮＯ和０２流量分別為５０?ｍＬ／ｍｉｒｕ氣流進(jìn)入反應(yīng)倉前設(shè)有混合罐用??作ＮＯ和０２的預(yù)先混合，最終ＮＯ氣體的濃度約為５０?ｐｐｍ。原位紅外氣路裝置流??程示意圖和各部份配備裝置圖以及實(shí)際丄作狀態(tài)的原位紅外裝置見圖２．２。將光催??化劑置十反應(yīng)倉內(nèi)（如圖２．２ａ所示），利用加熱裝置在１００?ｍＬ／ｍｉｎ的氦氣環(huán)境下，??在６０度下對樣品熱處理以去除吸附在催化劑表面的物種。隨后等待冷卻至室溫
【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1](BiO)2CO3和N摻雜（BiO）2CO3分級微球可見光催化氧化NO機(jī)理的原位紅外光譜[J]. 董興安,何文杰,王紅,孫艷娟,董帆,吳忠標(biāo). 科學(xué)通報(bào). 2017(22)
[2]Enhanced photocatalytic properties of molybdenum-doped BiVO4 prepared by sol–gel method[J]. Gui-Lin Wang,Lian-Wei Shan,Ze Wu,Li-Min Dong. Rare Metals. 2017(02)
[3]鉍系光催化劑的形貌調(diào)控與表面改性研究進(jìn)展[J]. 赫榮安,曹少文,余家國. 物理化學(xué)學(xué)報(bào). 2016(12)
[4]可見光誘導(dǎo)Ag/AgX等離子體光催化凈化NO的性能與機(jī)理[J]. 陳鵬,劉紅婧,董帆,何詠基,王海強(qiáng),吳忠標(biāo). 科學(xué)通報(bào). 2016(32)
[5]K摻雜C3N4的原位合成、禁帶結(jié)構(gòu)解析及其可見光催化性能增強(qiáng)機(jī)制[J]. 李欣蔚,張會均,文莉,董帆,岑望來,吳忠標(biāo). 科學(xué)通報(bào). 2016(24)
[6]Fe-Mn/Al2O3催化劑低溫NH3選擇性催化還原NO的性能（英文）[J]. 王曉波,伍士國,鄒偉欣,虞碩涵,歸柯庭,董林. 催化學(xué)報(bào). 2016(08)
[7]表面等離子體光催化材料[J]. 張騫,周瑩,張釗,何云,陳永東,林元華. 化學(xué)進(jìn)展. 2013(12)
[8]磷酸鉍納米棒的可控合成及其光催化性能[J]. 劉艷芳,馬新國,易欣,朱永法. 物理化學(xué)學(xué)報(bào). 2012(03)
本文編號：3094054
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