甲基-β-環(huán)糊精強(qiáng)化微生物降解芘和苯并[a]芘的研究
發(fā)布時(shí)間:2021-02-13 21:24
多環(huán)芳烴是廣泛存在自然環(huán)境中的一類有機(jī)污染物,其水溶性差,脂溶性高,因具有“三致”而受到環(huán)境工作者的廣泛關(guān)注。目前,普遍認(rèn)為利用微生物降解多環(huán)芳烴是最行之有效的途徑。本文采用飽和溶液法,制備甲基-β-環(huán)糊精/芘包合物,并通過紅外、紫外、熱重等方法表征,探討其包合和增溶的機(jī)理。當(dāng)包合物制備溫度為25℃時(shí),包得率最高;紅外、紫外、熱重-差熱等方法表征表明芘占據(jù)甲基-β-環(huán)糊精的空腔結(jié)構(gòu),生成了穩(wěn)定的包合物,此時(shí),芘在水中的溶解增加到7.36 mg/L。多環(huán)芳烴由于自身極低的水溶性,進(jìn)而減弱了土著降解菌的利用的效率,z在微生物降解多環(huán)芳烴的研究中,篩選出高效降解菌是科研工作者的一項(xiàng)關(guān)鍵任務(wù)。本文以芘為為唯一碳源,從長(zhǎng)期受石油污染的土壤中富集出高效降解菌群。通過高通量測(cè)序測(cè)得菌群含有降解多環(huán)芳烴菌,其中Rhodanobacter、Pseudomonas、Mycobacterium的比例占菌群總數(shù)的35.77%。研究表明:該菌群具有高效降解高分子量多環(huán)芳烴的能力。對(duì)芘(初始質(zhì)量濃度為60 mg/L)的降解率達(dá)到65.91%,對(duì)萘、菲(初始濃度質(zhì)量濃度均為100 mg/L)、熒蒽(同芘)和苯并[a...
【文章來源】:沈陽化工大學(xué)遼寧省
【文章頁(yè)數(shù)】:66 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
6種PAHs的分子結(jié)構(gòu)式Fig.1.1Themolecularstructureof16PolycyclicAromaticHydrocarbons
環(huán)糊精其化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定,無毒且易降解,因其具有外腔親水、內(nèi)腔疏水的腔體,故能夠和尺寸與腔體匹配的底物產(chǎn)生包合作用,如圖 1.2。β-環(huán)糊精的所有 D-吡喃葡萄糖單元均是椅式構(gòu)象[33],含有大量親水基團(tuán),但 β-環(huán)糊精在C2、C3 羥基之間形成分子內(nèi)氫鍵,表現(xiàn)出在水中溶解度較低的性質(zhì),很大程上,限制了 β-環(huán)糊精在工業(yè)和環(huán)境污染防治行業(yè)中的應(yīng)用。研究者通過化學(xué)改性的方法,打開環(huán)糊精分子內(nèi)氫鍵,對(duì)其分子結(jié)構(gòu)進(jìn)行修飾,使環(huán)糊精能復(fù)合較大分子的客體物質(zhì),并改善環(huán)糊精的基本功能特性。通過化學(xué)手段和方法改性的環(huán)糊精被稱為化學(xué)改性環(huán)糊精,主要有 MCD、HPCD、硫乙基-β-環(huán)糊精和乙;-β-環(huán)糊精等。MCD 作為 β-環(huán)糊精的烷基化衍生物,除具備 β 環(huán)糊精具有高水溶性及外親水空腔疏水的基本性質(zhì)[34],此外,它還具有較低吸濕性和高性能表面活性的優(yōu)點(diǎn),已經(jīng)通過美國(guó)食品藥品管理局(FDA)的審批, 被認(rèn)為是最有應(yīng)用潛力環(huán)糊精材料之一。MCD 能與多種難溶于水的有機(jī)物,形成易溶于水的主客體和物,增加有機(jī)污染物在水相中的溶解度,促進(jìn)有機(jī)污染物從土壤顆粒相向水相釋放[35],進(jìn)而增加有機(jī)物的生物可利用度。
沈陽化工大學(xué)碩士學(xué)位論文 第二章 甲基-β -環(huán)糊精與芘包合物2.2.5 掃描電鏡(SEM)表征對(duì)芘、甲基-β-環(huán)糊精、芘和甲基-β-環(huán)糊精物理混合物、INC 晶體電鏡(SEM)分析,如圖 2.4所示。由圖 4可知,從形態(tài)學(xué)特征分析,芘粒狀存在(如圖 4a),甲基-β-環(huán)糊精是內(nèi)陷的球體(如圖 4b),物理晶體棱角分明的塊狀物(如圖 4c),制備的包合物 INC 晶體型模糊,(如圖 4d),由晶體轉(zhuǎn)化為不定形結(jié)構(gòu)。其原因在于芘分子進(jìn)入甲基空腔后形成包合物,導(dǎo)致其包合物相對(duì)于甲基-β-環(huán)糊精的球形結(jié)構(gòu)性此推斷包合物已形成。
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]芘和苯并[a]芘復(fù)合污染土壤中的環(huán)糊精-微生物連續(xù)修復(fù)[J]. 王立紅,丁克強(qiáng),劉廷鳳,楊鳳,郭光. 環(huán)境工程學(xué)報(bào). 2017(06)
[2]一株高效烷烴降解菌Acinetobacter sp. LAM1007的分離鑒定及降解特性[J]. 朱杰,阮志勇,董衛(wèi)衛(wèi),郭翔,孔德龍,張琪,趙述淼,張偉. 微生物學(xué)通報(bào). 2017(07)
[3]多環(huán)芳烴污染生物修復(fù)研究進(jìn)展[J]. 張靈利,徐宏英,葛晶麗. 微生物學(xué)雜志. 2016(02)
[4]山姜素與甲基化β-環(huán)糊精的包合行為研究[J]. 馬水仙,趙雪秋,王淑惠,趙芳,楊麗娟. 云南民族大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2016(01)
[5]大豆、龍葵單作和間作對(duì)芘污染土壤的修復(fù)[J]. 王效國(guó),呼世斌,程治文,王嬌嬌,魏麗瓊. 環(huán)境工程學(xué)報(bào). 2015(12)
[6]沉積物中2株多環(huán)芳烴降解菌的分離鑒定及其對(duì)菲、熒蒽的降解特性[J]. 許曉毅,蘇攀,姬宇,葉姜瑜,徐璇. 環(huán)境工程學(xué)報(bào). 2015(03)
[7]一株高環(huán)多環(huán)芳烴降解嗜鹽菌Thalassospira sp.的分離及降解特性[J]. 王慧,周海燕,黃勇,方婷婷. 清華大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2015(01)
[8]一株多環(huán)芳烴芘降解菌的鑒定及其降解特性研究[J]. 盧仕嚴(yán),曹永軍,招嘉佩,何紅,孫省利. 海洋科學(xué). 2014(08)
[9]2-巰基丙酸/β-環(huán)糊精包合物的制備及表征[J]. 蘇秀霞,張?jiān)?董偉. 精細(xì)化工. 2014(06)
[10]β-環(huán)糊精的固載及其應(yīng)用最新研究進(jìn)展[J]. 沈海民,紀(jì)紅兵,武宏科,史鴻鑫. 有機(jī)化學(xué). 2014(08)
博士論文
[1]3-吲哚乙酸對(duì)植物根際修復(fù)多環(huán)芳烴污染土壤的影響及機(jī)理[D]. 李偉明.南京農(nóng)業(yè)大學(xué) 2015
碩士論文
[1]表面活性劑強(qiáng)化生物修復(fù)石油污染土壤[D]. 吳雪茜.中國(guó)礦業(yè)大學(xué) 2016
[2]PAHs污染土壤的環(huán)糊精及植物強(qiáng)化微生物修復(fù)效應(yīng)[D]. 周妍.貴州大學(xué) 2015
[3]多環(huán)芳烴降解菌的遺傳改造及石油污染土壤的微生物部分修復(fù)[D]. 劉如洋.濟(jì)南大學(xué) 2013
[4]環(huán)糊精及其衍生物與蛋白質(zhì)等分子間相互作用的研究[D]. 梁建軍.中南民族大學(xué) 2009
本文編號(hào):3032603
【文章來源】:沈陽化工大學(xué)遼寧省
【文章頁(yè)數(shù)】:66 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
6種PAHs的分子結(jié)構(gòu)式Fig.1.1Themolecularstructureof16PolycyclicAromaticHydrocarbons
環(huán)糊精其化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定,無毒且易降解,因其具有外腔親水、內(nèi)腔疏水的腔體,故能夠和尺寸與腔體匹配的底物產(chǎn)生包合作用,如圖 1.2。β-環(huán)糊精的所有 D-吡喃葡萄糖單元均是椅式構(gòu)象[33],含有大量親水基團(tuán),但 β-環(huán)糊精在C2、C3 羥基之間形成分子內(nèi)氫鍵,表現(xiàn)出在水中溶解度較低的性質(zhì),很大程上,限制了 β-環(huán)糊精在工業(yè)和環(huán)境污染防治行業(yè)中的應(yīng)用。研究者通過化學(xué)改性的方法,打開環(huán)糊精分子內(nèi)氫鍵,對(duì)其分子結(jié)構(gòu)進(jìn)行修飾,使環(huán)糊精能復(fù)合較大分子的客體物質(zhì),并改善環(huán)糊精的基本功能特性。通過化學(xué)手段和方法改性的環(huán)糊精被稱為化學(xué)改性環(huán)糊精,主要有 MCD、HPCD、硫乙基-β-環(huán)糊精和乙;-β-環(huán)糊精等。MCD 作為 β-環(huán)糊精的烷基化衍生物,除具備 β 環(huán)糊精具有高水溶性及外親水空腔疏水的基本性質(zhì)[34],此外,它還具有較低吸濕性和高性能表面活性的優(yōu)點(diǎn),已經(jīng)通過美國(guó)食品藥品管理局(FDA)的審批, 被認(rèn)為是最有應(yīng)用潛力環(huán)糊精材料之一。MCD 能與多種難溶于水的有機(jī)物,形成易溶于水的主客體和物,增加有機(jī)污染物在水相中的溶解度,促進(jìn)有機(jī)污染物從土壤顆粒相向水相釋放[35],進(jìn)而增加有機(jī)物的生物可利用度。
沈陽化工大學(xué)碩士學(xué)位論文 第二章 甲基-β -環(huán)糊精與芘包合物2.2.5 掃描電鏡(SEM)表征對(duì)芘、甲基-β-環(huán)糊精、芘和甲基-β-環(huán)糊精物理混合物、INC 晶體電鏡(SEM)分析,如圖 2.4所示。由圖 4可知,從形態(tài)學(xué)特征分析,芘粒狀存在(如圖 4a),甲基-β-環(huán)糊精是內(nèi)陷的球體(如圖 4b),物理晶體棱角分明的塊狀物(如圖 4c),制備的包合物 INC 晶體型模糊,(如圖 4d),由晶體轉(zhuǎn)化為不定形結(jié)構(gòu)。其原因在于芘分子進(jìn)入甲基空腔后形成包合物,導(dǎo)致其包合物相對(duì)于甲基-β-環(huán)糊精的球形結(jié)構(gòu)性此推斷包合物已形成。
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
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[5]大豆、龍葵單作和間作對(duì)芘污染土壤的修復(fù)[J]. 王效國(guó),呼世斌,程治文,王嬌嬌,魏麗瓊. 環(huán)境工程學(xué)報(bào). 2015(12)
[6]沉積物中2株多環(huán)芳烴降解菌的分離鑒定及其對(duì)菲、熒蒽的降解特性[J]. 許曉毅,蘇攀,姬宇,葉姜瑜,徐璇. 環(huán)境工程學(xué)報(bào). 2015(03)
[7]一株高環(huán)多環(huán)芳烴降解嗜鹽菌Thalassospira sp.的分離及降解特性[J]. 王慧,周海燕,黃勇,方婷婷. 清華大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2015(01)
[8]一株多環(huán)芳烴芘降解菌的鑒定及其降解特性研究[J]. 盧仕嚴(yán),曹永軍,招嘉佩,何紅,孫省利. 海洋科學(xué). 2014(08)
[9]2-巰基丙酸/β-環(huán)糊精包合物的制備及表征[J]. 蘇秀霞,張?jiān)?董偉. 精細(xì)化工. 2014(06)
[10]β-環(huán)糊精的固載及其應(yīng)用最新研究進(jìn)展[J]. 沈海民,紀(jì)紅兵,武宏科,史鴻鑫. 有機(jī)化學(xué). 2014(08)
博士論文
[1]3-吲哚乙酸對(duì)植物根際修復(fù)多環(huán)芳烴污染土壤的影響及機(jī)理[D]. 李偉明.南京農(nóng)業(yè)大學(xué) 2015
碩士論文
[1]表面活性劑強(qiáng)化生物修復(fù)石油污染土壤[D]. 吳雪茜.中國(guó)礦業(yè)大學(xué) 2016
[2]PAHs污染土壤的環(huán)糊精及植物強(qiáng)化微生物修復(fù)效應(yīng)[D]. 周妍.貴州大學(xué) 2015
[3]多環(huán)芳烴降解菌的遺傳改造及石油污染土壤的微生物部分修復(fù)[D]. 劉如洋.濟(jì)南大學(xué) 2013
[4]環(huán)糊精及其衍生物與蛋白質(zhì)等分子間相互作用的研究[D]. 梁建軍.中南民族大學(xué) 2009
本文編號(hào):3032603
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