Pd/MTiO x (M=K,Na)催化劑的構(gòu)建及其對甲醛的室溫催化氧化
發(fā)布時(shí)間:2021-02-10 00:47
揮發(fā)性有機(jī)物(VOCs),如甲醛和苯甲醛、苯、甲苯和二甲苯等是一類具有對環(huán)境和人體健康具有嚴(yán)重威脅的有機(jī)化合物。目前催化氧化技術(shù)被認(rèn)為是可以最有效的消除VOCs的方法之一,其利用催化劑的作用,在溫和的條件下,如低溫下直接用空氣中的分子氧將VOCs轉(zhuǎn)化為CO2和H2O。催化氧化VOCs技術(shù)的核心是高活性和高穩(wěn)定性的催化劑。目前常用于VOCs凈化的催化劑可分為兩大類:負(fù)載型貴金屬催化劑(Pt,Pd,Rh,Ir,Ru和Au等)和非貴金屬氧化物催化劑(Mn,V,Cr,Co,Fe,Ni和Cu等)。其中貴金屬催化劑,特別是Au、Pt、Pd、Ag基催化劑,由于其高的低溫催化活性,如可在室溫下完全氧化甲醛而引起國內(nèi)外眾多研究者的廣泛關(guān)注。此外,近年來有研究發(fā)現(xiàn),堿金屬離子的存在可以穩(wěn)定貴金屬納米顆粒,提高其分散程度,從而提高其催化活性和穩(wěn)定性。基于以上,本論文采用水熱法以及離子交換法,制備出一種混合鈦酸鹽納米帶MTiOx(M=Na,K),并以此為載體通過沉積沉淀法表面負(fù)載金屬Pd納米顆粒形成Pd/MTiOx一維納米結(jié)構(gòu)。由于鈦酸鹽納米帶具有超高的比表面積以及均勻的表面活性位,Pd金屬顆粒高分散于其表面...
【文章來源】:山東大學(xué)山東省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:84 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【部分圖文】:
圖1-1甲醛在Ti02上的光催化反應(yīng)機(jī)理??
II??(b)??圖1-1甲醛在Ti02上的光催化反應(yīng)機(jī)理??Qi等人的研究表明,光激空穴、OH-以及02-三者共同完成了?Ti02光催化??劑上甲醛的完全氧化降解。甲醛先被氧化成甲酸鹽中間體,然后被完全氧化成無??公害的C02和H20。他們的研究指出,還原性的甲醛被光激空穴氧化成醛基自??由基(-CHO),同時(shí),甲醛上氫原子也可以跟光催化產(chǎn)生的0H?發(fā)生作用生??成CHO,CHO在超氧的作用下被OH進(jìn)一步氧化成HCOOH;此外,還有一種??可能的機(jī)理,醛基自由基(_CHO)先被02??氧化成HCOOO-,?H+與之發(fā)生反應(yīng)??產(chǎn)生HCOOOH,最終HCOOOH分解產(chǎn)生無公害的C〇2和H20。而產(chǎn)生甲酸中??間體的過程中
圖1*4羥基磷灰石上甲醛催化氧化反應(yīng)機(jī)理??H-Ti02/H-C-Ti02:?Zeng等人在低溫低壓低氫氣濃度下對Ti02進(jìn)得到H-Ti02和摻碳的H-C-Ti02催化劑,在室溫和無光條件下能有甲醛。XPS和EPR結(jié)果表示氫化后的Ti02具有更多的氧空穴和表甲醛在黑暗條件下的催化氧化起著十分重要的作用。氧空穴可以有效子到缺陷位產(chǎn)生活性氧,而表面羥基可以促進(jìn)氧分子的吸附并移除反酸鹽,防止阻塞反應(yīng)活性位。他們還對甲醛在此催化劑上的反應(yīng)機(jī)理究。??(?>????](?)*?;]??〇,?!?TO-???C-TiOj??-?-TTOj?-A-?H-T〇t??Oh?十???c-ro,?*°-?▼?H-c-TO.??▼?-?^?so.??t?…u?…????乂?W‘一‘??.本、??os-?畚??▼?▼?▼?-???A??■??
本文編號:3026505
【文章來源】:山東大學(xué)山東省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:84 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【部分圖文】:
圖1-1甲醛在Ti02上的光催化反應(yīng)機(jī)理??
II??(b)??圖1-1甲醛在Ti02上的光催化反應(yīng)機(jī)理??Qi等人的研究表明,光激空穴、OH-以及02-三者共同完成了?Ti02光催化??劑上甲醛的完全氧化降解。甲醛先被氧化成甲酸鹽中間體,然后被完全氧化成無??公害的C02和H20。他們的研究指出,還原性的甲醛被光激空穴氧化成醛基自??由基(-CHO),同時(shí),甲醛上氫原子也可以跟光催化產(chǎn)生的0H?發(fā)生作用生??成CHO,CHO在超氧的作用下被OH進(jìn)一步氧化成HCOOH;此外,還有一種??可能的機(jī)理,醛基自由基(_CHO)先被02??氧化成HCOOO-,?H+與之發(fā)生反應(yīng)??產(chǎn)生HCOOOH,最終HCOOOH分解產(chǎn)生無公害的C〇2和H20。而產(chǎn)生甲酸中??間體的過程中
圖1*4羥基磷灰石上甲醛催化氧化反應(yīng)機(jī)理??H-Ti02/H-C-Ti02:?Zeng等人在低溫低壓低氫氣濃度下對Ti02進(jìn)得到H-Ti02和摻碳的H-C-Ti02催化劑,在室溫和無光條件下能有甲醛。XPS和EPR結(jié)果表示氫化后的Ti02具有更多的氧空穴和表甲醛在黑暗條件下的催化氧化起著十分重要的作用。氧空穴可以有效子到缺陷位產(chǎn)生活性氧,而表面羥基可以促進(jìn)氧分子的吸附并移除反酸鹽,防止阻塞反應(yīng)活性位。他們還對甲醛在此催化劑上的反應(yīng)機(jī)理究。??(?>????](?)*?;]??〇,?!?TO-???C-TiOj??-?-TTOj?-A-?H-T〇t??Oh?十???c-ro,?*°-?▼?H-c-TO.??▼?-?^?so.??t?…u?…????乂?W‘一‘??.本、??os-?畚??▼?▼?▼?-???A??■??
本文編號:3026505
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