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氨基MIL-101后修飾產(chǎn)物的制備、表征以及吸附脫硫脫氮性能研究

發(fā)布時間:2021-02-08 13:15
  含硫化合物(SCCs)和含氮化合物(NCCs)是傳統(tǒng)能源燃料油中的主要雜質(zhì),含有SCCs和NCCs的燃料油燃燒后,會釋放大量的硫氧化合物(SOx)和氮氧化合物(NOX),產(chǎn)生大氣污染、水污染和全球變暖等嚴重后果,因此脫出燃料油中的含硫化合物和含氮化合物具有重要意義。最近發(fā)展起來的吸附脫硫/氮技術(shù)(ADS/ADN)相較于傳統(tǒng)的吸附脫硫/氮技術(shù)具有經(jīng)濟、簡單、綠色等優(yōu)點而被廣泛關(guān)注。其中金屬有機框架(MOFs)材料由于結(jié)構(gòu)豐富易調(diào)節(jié)、比表面積高、孔徑可調(diào)等一系列優(yōu)點,近年來廣泛應(yīng)用于吸附脫硫脫氮研究。本文選用具有高比表面積和大孔徑的MIL-101和MIL-101-NH2 MOFs材料作為ADS/ADN的基本材料。利用氨基的可修飾性和后合成修飾(PSM)技術(shù),通過與1,3-丙烷磺酸內(nèi)酯的開環(huán)酯交換,對MIL-101-NH2進行功能化修飾磺酸基(-SO3H),并利用-SO3H與Ag(Ⅰ)的強結(jié)合作用,對MOF進行修飾了 Ag(Ⅰ),成功制備了含有磺酸基官能團的MIL-101-NH-(CH2)3-SO3H(~51%的-NH2轉(zhuǎn)化為-NH-(CH2)3-SO3H)以及含有磺酸銀官能團的新型 MOF... 

【文章來源】:北京化工大學(xué)北京市 211工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】:109 頁

【學(xué)位級別】:碩士

【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
    1.1 脫硫/氮的意義
    1.2 非吸附/吸附脫硫/氮的方法和材料
        1.2.1 非吸附脫硫方法
            1.2.1.1 加氫脫硫(HDS) —催化路徑
            1.2.1.2 氧化脫硫(ODS) —非催化路徑
        1.2.2 非吸附脫氮方法
            1.2.2.1 加氫脫氮(HDN) —催化路徑
            1.2.2.2 萃取脫氮(EDN) —非催化路徑
    1.3 吸附脫硫/氮法(ADS/ADN)和常用吸附材料
        1.3.1 活性炭(ACs)吸附劑
        1.3.2 沸石類(Zeolites)吸附劑
    1.4 MOFs作為在脫硫/氮方面的應(yīng)用
        1.4.1 MOFs類材料及其應(yīng)用
        1.4.2 MOFs的ADS和ADN
            1.4.2.1 MOFs的ADS
            1.4.2.2 MOFs的ADN
    1.5 MOFs的吸附脫硫/氮機理
        1.5.1 酸堿相互作用
        1.5.2 van der Waals作用
        1.5.3 π絡(luò)合作用
        1.5.4 配位作用
        1.5.5 氫鍵作用
        1.5.6 π-π堆積作用
    1.6 MIL-101系列的ADS/ADN
    1.7 本論文課題的提出及研究意義
2的后修飾、表征及其吸附脫硫/氮性能的研究">第二章 MIL-101-NH2的后修飾、表征及其吸附脫硫/氮性能的研究
    2.1 前言
    2.2 實驗部分
        2.2.1 主要藥品及儀器
2)3-SO3H和MIL-101-NH-(CH23-SO3Ag的制備">        2.2.2 MIL-101-NH-(CH23-SO3H和MIL-101-NH-(CH23-SO3Ag的制備
        2.2.3 吸附脫硫/氮性能
    2.3 結(jié)果與討論
        2.3.1 MOFs紅外譜圖分析
        2.3.2 PXRD分析
        2.3.3 SEM-EDS分析
        2.3.4 BET測試
        2.3.5 MOFs的熱重分析(TGA)
        2.3.6 吸附劑的吸附脫硫脫氮性能
            2.3.6.1 時間對吸附脫硫/氮性能的影響
            2.3.6.2 初始硫/氮濃度和溫度對吸附脫硫/氮性能的影響
            2.3.6.3 油劑比對吸附脫硫/氮性能的影響
            2.3.6.4 數(shù)據(jù)討論與理論解釋
            2.3.6.5 吸附劑的深度脫硫脫氮
            2.3.6.6 吸附劑脫硫脫氮的選擇性
        2.3.7 吸附劑吸附脫氮過程的熱力學(xué)和動力學(xué)研究
            2.3.7.1 吸附劑的吸附等溫線
            2.3.7.2 吸附劑的吸附熱力學(xué)
            2.3.7.3 吸附劑的吸附動力學(xué)
        2.3.8 吸附劑的再生和重復(fù)使用
    2.4 結(jié)論
第三章 總結(jié)和展望
    3.1 結(jié)論
    3.2 展望
    3.3 本論文的創(chuàng)新點
參考文獻
致謝
研究成果及發(fā)表的學(xué)術(shù)論文
作者及導(dǎo)師簡介
附件


【參考文獻】:
期刊論文
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[2]H2O2/固體催化劑氧化脫硫體系中載體的研究進展[J]. 王廣建,崔會杰,馮慶吉,韓亞飛,王芳.  化工進展. 2015(07)
[3]吸附脫硫研究進展[J]. 周威,徐婉珍,黃衛(wèi)紅,李慧,吳向陽.  環(huán)境科學(xué)與技術(shù). 2012(01)
[4]負載金屬氧化物分子篩催化氧化模擬汽油的脫硫研究(英文)[J]. 陳蘭菊,郭紹輝,趙地順.  Chinese Journal of Chemical Engineering. 2007(04)

博士論文
[1]金屬有機框架納米材料的結(jié)構(gòu)調(diào)控及其催化性能研究[D]. 劉文賢.北京化工大學(xué) 2017

碩士論文
[1]基于MOF-74(Ni)吸附劑的制備、表征及吸附脫硫性能的研究[D]. 趙自鵬.北京化工大學(xué) 2017
[2]Ca改性NiO/ZnO-Al2O3-SiO2反應(yīng)吸附脫硫性能及其機理探究[D]. 李凱.華東理工大學(xué) 2017



本文編號:3023977

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