TS-1分子篩是由硅氧四面體和鈦氧四面體構(gòu)成的具有MFI拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的新型催化劑,因其獨(dú)特的擇形功能,自20世紀(jì)80年代TS-1分子篩成功合成以來,就受到眾學(xué)者的青睞。尤其是TS-1/H202構(gòu)成的氧化體系,可實(shí)現(xiàn)多種有機(jī)物的選擇性氧化反應(yīng)（如苯及苯酚的羥基化、苯胺的催化氧化等）,且該反應(yīng)體系條件溫和,操作簡單、安全,副產(chǎn)物為水,不會(huì)環(huán)境污染,符合“綠色化學(xué)”的理念,引起眾多研究者的重視。目前,在TS-1分子篩的合成方法以及應(yīng)用方面已經(jīng)做了許多研究工作,并取得了顯著的成效,但對(duì)于一些芳香化合物的催化氧化反應(yīng),其收率以及選擇性依然有待提高。本論文主要包括三方面的工作:（1）合成、改性、修飾TS-1分子篩。（2）對(duì)苯甲醚進(jìn)行羥基化反應(yīng)。（3）開發(fā)了一種芳香胺氧化為相應(yīng)的氧化偶氮化合物的方法。1.合成、改性、修飾TS-1分子篩。通過簡單的方法合成TS-1分子篩;在制備過程中,替換不同分子量的模板劑合成不同孔徑的分子篩;通過調(diào)節(jié)硅源與鈦源的摩爾比合成不同Si/Ti摩爾比的分子篩;對(duì)TS-1分子篩進(jìn)行堿改性和金屬修飾。2.對(duì)苯甲醚進(jìn)行羥基化反應(yīng)。以制備的鈦硅分子篩為催化劑,H₂... 

【文章來源】：南京師范大學(xué)江蘇省 211工程院校

【文章頁數(shù)】：69 頁

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

圖１．３鈦硅分子篩ＴＳ－１骨架結(jié)構(gòu)??

具有與ＺＳＭ－５系列沸石分子篩相同的ＭＦＩ拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)，由娃氧四面體和??鈦氧四面體等初級(jí)結(jié)構(gòu)單元，通過氧橋連接，構(gòu)成了五元環(huán)的次級(jí)結(jié)構(gòu)單元，又??稱［５８］單元（如圖１．１），這些單元通過邊共享形成五硅鏈（圖Ｌ２），具有鏡像關(guān)??系的五硅鏈連接在一起形成帶有十元環(huán)孔呈波狀的網(wǎng)層，網(wǎng)層之間又進(jìn)一步連接??形成三維孔道結(jié)構(gòu)（圖１．３，?１．４）。ＭＦＩ分子篩具有二維的孔道結(jié)構(gòu)，平行于ａ軸??方向的十元環(huán)呈Ｓ型，孔徑為０．５１ｎｍＸ〇．５５ｎｍ，平行于ｂ軸方向的十元環(huán)呈直線??型，孔徑為０．５４ｎｍｘ〇．５６ｎｍ。因此凡動(dòng)力學(xué)直徑大于０．６０ｎｍ的底物分子因不能??進(jìn)入其孔道內(nèi)部而無反應(yīng)活性［４］。??圖１．１?［５８］單元?圖１．２五硅鏈??圖１．３鈦硅分子篩ＴＳ－１骨架結(jié)構(gòu)??２??

只是凝膠固相在一定條件下產(chǎn)生的骨架重排，形成某些分子篩的結(jié)構(gòu)單元，??然后成核、生長ｆ３５］。??固相晶化機(jī)理如圖１．９，各原料混合之后，形成了初始硅鋁酸鹽凝膠，過程??中有液相生成，但其并不參與晶化。初始硅鋁酸鹽凝膠在ＯＨ？的催化解聚作用下??發(fā)生骨架重排，形成分子篩的初級(jí)結(jié)構(gòu)單元，然后再通過進(jìn)一步重排、縮聚、生??長形成分子篩。??１０??

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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碩士論文
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本文編號(hào)：2970038