本文關(guān)鍵詞：鈰氧化物催化臭氧化降解雙酚A廢水研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：雙酚A(雙酚基丙烷)作為重要的化工原料,是一種難自然降解的內(nèi)分泌干擾物質(zhì),其在環(huán)境中的廣泛分布將通過天然激素的干擾對(duì)生物和人體造成危害。論文用臭氧化氣體為氧化介質(zhì)開展去除廢水中雙酚A研究,在單獨(dú)臭氧化反應(yīng)降解雙酚A效能研究的基礎(chǔ)上,以負(fù)載型鈰氧化物為催化劑,研究了非均相催化臭氧氧化降解雙酚A的工藝條件,結(jié)合氧化鈰催化劑的特性表征探討了其催化臭氧作用機(jī)理,通過中間產(chǎn)物的表征分析推測(cè)了雙酚A催化臭氧化的降解歷程。結(jié)果表明：在單獨(dú)臭氧化過程中,雙酚A廢水的TOC去除率與反應(yīng)pH和臭氧投加量成正相關(guān)且反應(yīng)符合一級(jí)動(dòng)力學(xué)。反應(yīng)pH為11時(shí),其TOC去除率為65.4%比pH為2的條件下提高了25.6%；臭氧投加量為40 mg/L時(shí),其TOC去除率為73.4%,較10 mg/L的臭氧投加量提高了31.1%,臭氧投加量比例增大并不能使TOC去除率同比例增加；不同初始雙酚A濃度與TOC去除率呈負(fù)相關(guān),反應(yīng)符合一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué),在雙酚A初始濃度為80,mg/L時(shí),其TOC去除率僅有30.2%；溫度為20℃時(shí),其TOC去除率分別較40和50℃提高29.1%和34.8%。研究考察了4種無機(jī)陰離子對(duì)單獨(dú)臭氧化降解雙酚A廢水的影響,其影響程度由小到大依次為：NO3-Cl-HPO42-CO32-。最優(yōu)工藝條件下,單獨(dú)臭氧化降解雙酚A廢水符合一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué),其TOC去除率和擬合方程分別為：64.1%,Y=-0.015X-0.082(R2=0.9816)。浸漬法制備的負(fù)載型鈰氧化物,分別用SEM、EDS、FT-IR及XRD等手段進(jìn)行特性表征,結(jié)果顯示Ce元素以CeO2的形式負(fù)載于A1203上。不同因素對(duì)于CeO2/Al2O3催化臭氧化降解雙酚A的影響行為與單獨(dú)臭氧化一致, CeO2/Al2O3催化臭氧化符合一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué),雙酚A廢水的TOC去除率和反應(yīng)速率常數(shù)均高于單獨(dú)臭氧化體系。催化劑的加入會(huì)在短時(shí)間內(nèi)提高TOC去除率,在最佳條件下,反應(yīng)10 min后,其TOC去除率相對(duì)于單獨(dú)臭氧化提高了35.4%,另外催化劑在使用十次后其晶相未改變且TOC去除效果穩(wěn)定。CeO2/Al2O3催化臭氧化降解雙酚A廢水遵循羥基自由基反應(yīng)機(jī)理,CeO2的表面帶負(fù)電,發(fā)生了水合羥基化過程；催化劑的表面羥基是催化反應(yīng)的活性位點(diǎn),臭氧分子、羥基自由基以及雙酚A分子在其活性位點(diǎn)進(jìn)行氧化反應(yīng)；催化劑的加入會(huì)促進(jìn)水中臭氧的衰減,其臭氧利用率提升。GC-MS分析結(jié)果推測(cè)·OH最先將雙酚A的C-C鍵和O-H鍵進(jìn)行破壞,形成單環(huán)狀的苯系物,進(jìn)而將其分解為小分子有機(jī)酸、酮類及醛類物質(zhì)；臭氧分子在CeO2表面的吸附能說明臭氧分子在CeO2表面的吸附是化學(xué)吸附且吸附過程中并未發(fā)生分解。因此,研究認(rèn)為CeO2/Al2O3催化臭氧化降解雙酚A主要是通過有機(jī)分子和臭氧吸附于催化劑的表面,CeO2催化臭氧分解引發(fā)自由基鏈?zhǔn)椒磻?yīng),在其表面和水相中形成氧化自由基物種和·OH等物質(zhì),進(jìn)而去除水中雙酚A分子。
【關(guān)鍵詞】：CeO_2/Al_2O_3 催化臭氧化 自由基 降解 雙酚A
【學(xué)位授予單位】：西南石油大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：X703
【目錄】：

• 摘要3-4
• Abstract4-9
• 第1章 緒論9-23
• 1.1 引言9
• 1.2 雙酚A9-13
• 1.2.1 雙酚A的理化性質(zhì)及危害10-11
• 1.2.2 雙酚A廢水的處理方法11-13
• 1.3 非均相催化臭氧化技術(shù)13-20
• 1.3.1 金屬氧化物13-17
• 1.3.2 負(fù)載金屬氧化物17-18
• 1.3.3 活性炭18-20
• 1.4 稀土催化臭氧化技術(shù)20-21
• 1.5 本論文研究目的、意義及主要內(nèi)容21-23
• 1.5.1 本論文研究的目的及意義21-22
• 1.5.2 本論文研究的主要內(nèi)容22-23
• 第2章 單獨(dú)臭氧化降解雙酚A及動(dòng)力學(xué)研究23-34
• 2.1 實(shí)驗(yàn)材料與方法23-25
• 2.1.1 實(shí)驗(yàn)材料23-24
• 2.1.2 實(shí)驗(yàn)裝置及實(shí)驗(yàn)過程24-25
• 2.1.3 分析方法25
• 2.2 不同工藝參數(shù)的影響行為25-33
• 2.2.1 pH的影響25-27
• 2.2.2 臭氧投加量的影響27-28
• 2.2.3 不同BPA初始濃度的影響28-29
• 2.2.4 不同溫度的影響29-30
• 2.2.5 無機(jī)陰離子的影響30-31
• 2.2.6 最佳工藝條件降解效果及反應(yīng)動(dòng)力學(xué)分析31-33
• 2.3 本章小結(jié)33-34
• 第3章 CeO_2/Al_2O_3催化臭氧化降解雙酚A及動(dòng)力學(xué)研究34-50
• 3.1 實(shí)驗(yàn)材料與方法34-37
• 3.1.1 實(shí)驗(yàn)材料34
• 3.1.2 實(shí)驗(yàn)裝置及實(shí)驗(yàn)過程34-35
• 3.1.3 催化劑的制備35
• 3.1.4 分析方法35-37
• 3.2 催化劑的特性表征37-40
• 3.2.1 催化劑的形貌分析及表面元素37-38
• 3.2.2 催化劑表面官能團(tuán)38-39
• 3.2.3 催化劑晶體結(jié)構(gòu)39-40
• 3.3 不同工藝參數(shù)的影響行為40-46
• 3.3.1 pH的影響40-41
• 3.3.2 不同BPA初始濃度的影響41-42
• 3.3.3 臭氧投加量的影響42-43
• 3.3.4 催化劑投加量的影響43-44
• 3.3.5 溫度的影響44-45
• 3.3.6 無機(jī)陰離子的影響45-46
• 3.4 催化劑穩(wěn)定性測(cè)試46-47
• 3.5 催化/單獨(dú)臭氧化降解雙酚A對(duì)照47-49
• 3.6 本章小結(jié)49-50
• 第4章 CeO_2/Al_2O_3催化臭氧化降解雙酚A機(jī)理研究50-66
• 4.1 實(shí)驗(yàn)材料與方法50-52
• 4.1.1 實(shí)驗(yàn)材料50
• 4.1.2 實(shí)驗(yàn)方法50
• 4.1.3 分析方法50-52
• 4.2 金屬氧化物催化臭氧化機(jī)理探討52
• 4.3 CeO_2催化臭氧化降解BPA機(jī)理分析52-60
• 4.3.1 羥基自由基的驗(yàn)證52-53
• 4.3.2 不同催化劑催化臭氧化降解有機(jī)物分析53-54
• 4.3.3 CeO_2水合羥基化過程分析54-56
• 4.3.4 CeO_2面吸附-氧化分析56-58
• 4.3.5 CeO_2催化臭氧化引發(fā)·OH分析58-60
• 4.4 CeO_2催化臭氧化降解BPA歷程分析60-62
• 4.4.1 CeO_2催化臭氧化降解BPA中間產(chǎn)物分析60-61
• 4.4.2 CeO_2催化臭氧化降解BPA可能的路徑分析61-62
• 4.5 CeO_2催化臭氧化密度泛函理論計(jì)算62-64
• 4.5.1 臭氧分子在CeO_2表面的吸附能計(jì)算62-63
• 4.5.2 臭氧分子在CeO_2表面的TDOS和PDOS63-64
• 4.6 本章小結(jié)64-66
• 第5章 結(jié)論與建議66-68
• 5.1 結(jié)論66-67
• 5.2 建議67-68
• 致謝68-69
• 參考文獻(xiàn)69-77
• 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表的論文及科研成果77

【相似文獻(xiàn)】

中國(guó)期刊全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前10條

1 張暉,宋孟浩,HUANG Chin-Pao;菲污染土壤原位臭氧化修復(fù)的一維模型[J];高�；瘜W(xué)工程學(xué)報(bào);2003年04期

2 臧興杰;童少平;馬淳安;;對(duì)苯二甲酸臭氧化降解的動(dòng)力學(xué)及機(jī)制研究[J];環(huán)境科學(xué);2009年06期

3 陳嵐;權(quán)宇珩;史惠祥;汪大，

本文編號(hào)：296394