燃煤煙氣中砷對V 2 O 5 -WO 3 /TiO 2 SCR脫硝催化劑性能的影響
發(fā)布時間：2020-12-04 14:12
通過將商業(yè)V2O5-WO3/TiO2脫硝催化劑暴露于含As2O3煙氣中,制備了砷中毒催化劑,并運用X射線衍射（XRD）、比表面積（BET）、NH3化學(xué)吸附、傅里葉變換紅外光譜（FT-IR）、X射線光電子能譜等技術(shù)表征分析了砷對催化劑性能的影響,并提出了催化劑砷中毒機理。結(jié)果表明,砷對催化劑具有嚴(yán)重的毒害作用,As2O3會吸附在催化劑表面,并被催化劑氧化形成As2O5覆蓋層,減小催化劑比表面積,減少催化劑V活性位,阻止催化劑對NH3的吸附,造成催化劑失活。
【文章來源】：燃料化學(xué)學(xué)報. 2016年04期 第495-499頁 北大核心
【文章頁數(shù)】：5 頁
【部分圖文】：
實驗裝置示意圖
活性變化不明顯。當(dāng)進(jìn)一步暴露催化劑在含砷煙氣中達(dá)到3000h后，催化劑的脫硝活性進(jìn)一步降低，但與As1000h樣品相比，其脫硝活性已變化不大，說明1000h時催化劑已基本失活。圖2不同溫度下砷對催化劑脫硝效率的影響Figure2EffectofarsenicontheactivityofV2O5-WO3/TiO2catalystunderdifferenttemperatures2．2物相組成與孔結(jié)構(gòu)分析對砷中毒前后催化劑的物相組成進(jìn)行分析，具體見圖3。由圖3可知，三種催化劑樣品均只檢測出銳鈦礦型TiO2，未出現(xiàn)釩和鎢的晶體氧化物以及砷的晶體化合物特征峰，表明實驗條件下釩和鎢的氧化物以及砷化合物在載體表面高度分散，形成很少或未形成晶體。XＲD物相檢測結(jié)果表明吸附砷并未影響催化劑的物相組成和晶體結(jié)構(gòu)。圖3砷中毒前后催化劑的XＲD譜圖Figure3XＲDpatternsoftheV2O5-WO3/TiO2catalystsbeforeandafterarsenicpoisoningfor1000and3000h圖4為砷中毒前后催化劑的孔容孔徑分布。由圖4可知，新鮮催化劑的最可幾孔徑分布在14．2nm附近，而砷中毒催化劑的最可幾孔徑均向右發(fā)生了偏移，吸附砷后催化劑的孔徑變大。砷中毒3000h后催化劑的最可幾孔徑分布在17．0nm附近，而砷中毒1000h時催化劑的最可幾孔徑達(dá)到了19．2nm。表1為各催化劑的比表面積、總孔容和平均孔徑。由表1可知，新鮮催化劑具有最大的比表面積和最小的平均孔徑，而砷中毒1000h樣品的比表面積最小，平均孔徑最大。對比不同樣品孔結(jié)構(gòu)測試結(jié)果可以推測，砷會進(jìn)入催化劑孔隙中或在其表面形成砷吸附層，造成催化劑比表面積下降，孔徑增大。但是，當(dāng)砷吸附時間進(jìn)一步延長，表面吸附的砷不斷累積，形成具有自身孔結(jié)構(gòu)的砷覆蓋層，這又造成了砷中毒催化劑的比表面積略有增大，而平均孔徑略有減校
活性變化不明顯。當(dāng)進(jìn)一步暴露催化劑在含砷煙氣中達(dá)到3000h后，催化劑的脫硝活性進(jìn)一步降低，但與As1000h樣品相比，其脫硝活性已變化不大，說明1000h時催化劑已基本失活。圖2不同溫度下砷對催化劑脫硝效率的影響Figure2EffectofarsenicontheactivityofV2O5-WO3/TiO2catalystunderdifferenttemperatures2．2物相組成與孔結(jié)構(gòu)分析對砷中毒前后催化劑的物相組成進(jìn)行分析，具體見圖3。由圖3可知，三種催化劑樣品均只檢測出銳鈦礦型TiO2，未出現(xiàn)釩和鎢的晶體氧化物以及砷的晶體化合物特征峰，表明實驗條件下釩和鎢的氧化物以及砷化合物在載體表面高度分散，形成很少或未形成晶體。XＲD物相檢測結(jié)果表明吸附砷并未影響催化劑的物相組成和晶體結(jié)構(gòu)。圖3砷中毒前后催化劑的XＲD譜圖Figure3XＲDpatternsoftheV2O5-WO3/TiO2catalystsbeforeandafterarsenicpoisoningfor1000and3000h圖4為砷中毒前后催化劑的孔容孔徑分布。由圖4可知，新鮮催化劑的最可幾孔徑分布在14．2nm附近，而砷中毒催化劑的最可幾孔徑均向右發(fā)生了偏移，吸附砷后催化劑的孔徑變大。砷中毒3000h后催化劑的最可幾孔徑分布在17．0nm附近，而砷中毒1000h時催化劑的最可幾孔徑達(dá)到了19．2nm。表1為各催化劑的比表面積、總孔容和平均孔徑。由表1可知，新鮮催化劑具有最大的比表面積和最小的平均孔徑，而砷中毒1000h樣品的比表面積最小，平均孔徑最大。對比不同樣品孔結(jié)構(gòu)測試結(jié)果可以推測，砷會進(jìn)入催化劑孔隙中或在其表面形成砷吸附層，造成催化劑比表面積下降，孔徑增大。但是，當(dāng)砷吸附時間進(jìn)一步延長，表面吸附的砷不斷累積，形成具有自身孔結(jié)構(gòu)的砷覆蓋層，這又造成了砷中毒催化劑的比表面積略有增大，而平均孔徑略有減校
【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]V2O5-CeO2/TiO2催化劑上低溫氨選擇性催化還原NO的性能[J]. 黃妍,童志權(quán),伍斌,張俊豐. 燃料化學(xué)學(xué)報. 2008(05)
[2]V2O5/TiO2-SiO2表面酸性對選擇性催化還原NO及抗堿金屬性能的影響[J]. 胡石磊,葉代啟,付名利. 無機化學(xué)學(xué)報. 2008(07)
本文編號：2897746
【文章來源】：燃料化學(xué)學(xué)報. 2016年04期 第495-499頁 北大核心
【文章頁數(shù)】：5 頁
【部分圖文】：
實驗裝置示意圖
活性變化不明顯。當(dāng)進(jìn)一步暴露催化劑在含砷煙氣中達(dá)到3000h后，催化劑的脫硝活性進(jìn)一步降低，但與As1000h樣品相比，其脫硝活性已變化不大，說明1000h時催化劑已基本失活。圖2不同溫度下砷對催化劑脫硝效率的影響Figure2EffectofarsenicontheactivityofV2O5-WO3/TiO2catalystunderdifferenttemperatures2．2物相組成與孔結(jié)構(gòu)分析對砷中毒前后催化劑的物相組成進(jìn)行分析，具體見圖3。由圖3可知，三種催化劑樣品均只檢測出銳鈦礦型TiO2，未出現(xiàn)釩和鎢的晶體氧化物以及砷的晶體化合物特征峰，表明實驗條件下釩和鎢的氧化物以及砷化合物在載體表面高度分散，形成很少或未形成晶體。XＲD物相檢測結(jié)果表明吸附砷并未影響催化劑的物相組成和晶體結(jié)構(gòu)。圖3砷中毒前后催化劑的XＲD譜圖Figure3XＲDpatternsoftheV2O5-WO3/TiO2catalystsbeforeandafterarsenicpoisoningfor1000and3000h圖4為砷中毒前后催化劑的孔容孔徑分布。由圖4可知，新鮮催化劑的最可幾孔徑分布在14．2nm附近，而砷中毒催化劑的最可幾孔徑均向右發(fā)生了偏移，吸附砷后催化劑的孔徑變大。砷中毒3000h后催化劑的最可幾孔徑分布在17．0nm附近，而砷中毒1000h時催化劑的最可幾孔徑達(dá)到了19．2nm。表1為各催化劑的比表面積、總孔容和平均孔徑。由表1可知，新鮮催化劑具有最大的比表面積和最小的平均孔徑，而砷中毒1000h樣品的比表面積最小，平均孔徑最大。對比不同樣品孔結(jié)構(gòu)測試結(jié)果可以推測，砷會進(jìn)入催化劑孔隙中或在其表面形成砷吸附層，造成催化劑比表面積下降，孔徑增大。但是，當(dāng)砷吸附時間進(jìn)一步延長，表面吸附的砷不斷累積，形成具有自身孔結(jié)構(gòu)的砷覆蓋層，這又造成了砷中毒催化劑的比表面積略有增大，而平均孔徑略有減校
活性變化不明顯。當(dāng)進(jìn)一步暴露催化劑在含砷煙氣中達(dá)到3000h后，催化劑的脫硝活性進(jìn)一步降低，但與As1000h樣品相比，其脫硝活性已變化不大，說明1000h時催化劑已基本失活。圖2不同溫度下砷對催化劑脫硝效率的影響Figure2EffectofarsenicontheactivityofV2O5-WO3/TiO2catalystunderdifferenttemperatures2．2物相組成與孔結(jié)構(gòu)分析對砷中毒前后催化劑的物相組成進(jìn)行分析，具體見圖3。由圖3可知，三種催化劑樣品均只檢測出銳鈦礦型TiO2，未出現(xiàn)釩和鎢的晶體氧化物以及砷的晶體化合物特征峰，表明實驗條件下釩和鎢的氧化物以及砷化合物在載體表面高度分散，形成很少或未形成晶體。XＲD物相檢測結(jié)果表明吸附砷并未影響催化劑的物相組成和晶體結(jié)構(gòu)。圖3砷中毒前后催化劑的XＲD譜圖Figure3XＲDpatternsoftheV2O5-WO3/TiO2catalystsbeforeandafterarsenicpoisoningfor1000and3000h圖4為砷中毒前后催化劑的孔容孔徑分布。由圖4可知，新鮮催化劑的最可幾孔徑分布在14．2nm附近，而砷中毒催化劑的最可幾孔徑均向右發(fā)生了偏移，吸附砷后催化劑的孔徑變大。砷中毒3000h后催化劑的最可幾孔徑分布在17．0nm附近，而砷中毒1000h時催化劑的最可幾孔徑達(dá)到了19．2nm。表1為各催化劑的比表面積、總孔容和平均孔徑。由表1可知，新鮮催化劑具有最大的比表面積和最小的平均孔徑，而砷中毒1000h樣品的比表面積最小，平均孔徑最大。對比不同樣品孔結(jié)構(gòu)測試結(jié)果可以推測，砷會進(jìn)入催化劑孔隙中或在其表面形成砷吸附層，造成催化劑比表面積下降，孔徑增大。但是，當(dāng)砷吸附時間進(jìn)一步延長，表面吸附的砷不斷累積，形成具有自身孔結(jié)構(gòu)的砷覆蓋層，這又造成了砷中毒催化劑的比表面積略有增大，而平均孔徑略有減校
【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]V2O5-CeO2/TiO2催化劑上低溫氨選擇性催化還原NO的性能[J]. 黃妍,童志權(quán),伍斌,張俊豐. 燃料化學(xué)學(xué)報. 2008(05)
[2]V2O5/TiO2-SiO2表面酸性對選擇性催化還原NO及抗堿金屬性能的影響[J]. 胡石磊,葉代啟,付名利. 無機化學(xué)學(xué)報. 2008(07)
本文編號：2897746
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