采用檸檬酸絡(luò)合浸漬法,通過(guò)對(duì)A位離子進(jìn)行摻雜或取代和調(diào)節(jié)Ce的摻雜量,制備了一系列的負(fù)載型催化劑La1-xAxMnO3/赤鐵礦（A=Ce、Co,x=0/0.1/0.2/0.3）,并將催化劑應(yīng)用于固定床NH3-SCR脫硝。采用XRD、BET、XRF、H2-TPR、NH3-TPD等表征手段對(duì)催化劑進(jìn)行分析和表征。結(jié)果表明,Ce的摻雜提高了催化劑LaMnO3/赤鐵礦的低溫脫硝效率和拓寬了催化劑的活性溫度窗口,如La0.8Ce0.2MnO3/赤鐵礦催化劑,在180℃時(shí),脫硝效率就高達(dá)98%,且在150²50℃溫度區(qū)間的脫硝效率均在90%以上。結(jié)合表征分析證明,稀土元素Ce的適量摻雜,明顯提高了LaMnO3/赤鐵礦催化劑的氧化還原能力和催化劑表面NH3分子的吸附能力;稀土元素Ce的適量摻雜也改善了催化劑比表面積,也使活性物質(zhì)高度分散在載體表面上。 

【文章來(lái)源】：化工進(jìn)展. 2016年S2期 第192-199頁(yè) 北大核心

【文章頁(yè)數(shù)】：8 頁(yè)

【部分圖文】：

圖１ＳＣＲ催化脫硝實(shí)驗(yàn)裝置

圖３４０％Ｌａ１－ｘＡｘＭｎＯ３／赤鐵礦（ｘ＝０／０．１／０．２／０．３）ＮＯ轉(zhuǎn)化率曲線圖２是顯示了添加稀土元素Ｃｅ、Ｃｏ制備的Ｌａ０．９Ｃｅ０．１ＭｎＯ３／赤鐵礦催化劑、Ｌａ０．９Ｃｏ０．１ＭｎＯ３／赤鐵礦兩種催化劑和沒(méi)有添加稀土元素的ＬａＭｎＯ３／赤鐵礦催化劑的脫硝效率。圖２表明，整個(gè)溫度反應(yīng)區(qū)間，這３種催化劑的脫硝效率變化趨勢(shì)相近，在９０～２１０℃反應(yīng)溫度范圍內(nèi)，隨著反應(yīng)溫度的升高，催化劑ＬａＭｎＯ３／赤鐵礦和催化劑Ｌａ０．９Ｃｅ０．１ＭｎＯ３／赤鐵礦的脫硝效率也不斷增加，在１８０～２１０℃反應(yīng)溫度范圍內(nèi)，脫硝效率能達(dá)到９６％；而在２１０℃之后，催化劑活性隨著反應(yīng)溫度的升高反而逐漸下降。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，催化劑的低溫催化活性?xún)?yōu)越，而隨著溫度的升高，脫硝效率逐漸下降�？赡苁怯捎谠谳^高的溫度下，ＮＨ３的副反應(yīng)可能性（如ＮＨ３的氧化反應(yīng)）增多，從而使得催化劑的脫硝效率隨著反應(yīng)溫度的升高出現(xiàn)下降趨勢(shì)。對(duì)比這３種催化劑脫硝效率不難發(fā)現(xiàn)，Ａ位摻雜Ｃｏ后催化劑的活性幾乎沒(méi)有變化；而Ａ位摻雜Ｃｅ后催化劑的低溫催化活性得到了提高：尤其當(dāng)反應(yīng)溫度低于１８０℃時(shí)，Ｃｅ的添加使催化劑的催化脫硝效率提高了１５％，與沒(méi)有添加稀土元素的ＬａＭｎＯ３／赤鐵礦催化劑相比較，該催化劑達(dá)到最高脫硝效率所需的反應(yīng)溫度向低溫偏移了３０℃。這可能是因?yàn)橄⊥猎兀茫宓募尤霑?huì)引起催化劑表面電子失衡，形成氧空穴和未飽和的化學(xué)鍵，從而增加表面化學(xué)吸附氧的濃度，化學(xué)吸附氧的增多有利于氧化還原

Ｏ０．０３９４０％ＬａＭｎＯ３／赤鐵礦Ｆｅ２Ｏ３５８．６８３ＬａＭｎＯ３３８．４７８ＭｇＯ０．０５２５Ａｌ２Ｏ３０．９５８７ＳｉＯ２１．５６３７Ｋ２Ｏ０．００８ＣａＯ０．０３３９ＴｉＯ２０．１２２３Ｃｏ２Ｏ３０．０７９３ＮｉＯ０．０２１３２．４Ａ位摻雜Ｃｅ元素后催化劑的ＸＲＤ分析催化劑的物相及形態(tài)影響著催化劑的催化活性，為了確定催化劑物相、形態(tài)和探究催化劑是如何影響催化劑的催化活性，需對(duì)催化劑進(jìn)行ＸＲＤ分析，圖４為摻雜Ｃｅ元素后催化劑的ＸＲＤ圖。圖４摻雜Ｃｅ元素后催化劑的ＸＲＤ圖ａ—赤鐵礦；ｂ—ＬａＭｎＯ３；ｃ—４０％ＬａＭｎＯ３／赤鐵礦；ｄ—４０％Ｌａ０．７Ｃｅ０．３ＭｎＯ３／赤鐵礦；ｅ—４０％Ｌａ０．８Ｃｅ０．２ＭｎＯ３／赤鐵礦；ｆ—４０％Ｌａ０．９Ｃｅ０．１ＭｎＯ３／赤鐵礦圖４中樣品ａ的煅燒溫度為３５０℃，樣品ｂ、ｃ、ｄ、ｅ、ｆ的煅燒溫度均為６００℃。從圖４中可以看出，樣品ｂ衍射曲線在２θ＝３２°、４０°、４６°、５３°、５８°、６８°及７７°時(shí)呈現(xiàn)較強(qiáng)的衍射峰，將其２θ值與標(biāo)準(zhǔn)的ＰＤＦ對(duì)比，發(fā)現(xiàn)與錳酸鑭復(fù)合氧化物（ＬａＭｎＯ３）的晶型結(jié)構(gòu)相符，說(shuō)明該煅燒條件下能夠生成具有鈣鈦礦晶型結(jié)構(gòu)的活性成分———錳酸鑭復(fù)合氧化物（ＬａＭｎＯ３）。從圖４中可以看出，樣品ｃ、ｄ、ｅ、ｆ既有鈣鈦礦晶型的ＬａＭｎＯ３復(fù)合氧化物的衍射峰，也有鐵氧化物的衍射峰，證實(shí)了該煅燒溫度下制得

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]用于NH3選擇性催化還原NO的非釩基催化劑研究進(jìn)展[J]. 劉福東,單文坡,石曉燕,張長(zhǎng)斌,賀泓.  催化學(xué)報(bào). 2011(07)
[2]Fe摻雜對(duì)SrCoO3-δ體系氧化物結(jié)構(gòu)穩(wěn)定化作用的TPD/TPR研究[J]. 馮紹杰,易建新.  安徽建筑工業(yè)學(xué)院學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2006(02)
[3]負(fù)載型鐵系鈣鈦礦催化劑的研究[J]. 胡大為,秦永寧,馬智,何菲.  高等學(xué)�；瘜W(xué)學(xué)報(bào). 2002(11)
[4]Ag／γ－Al2O3催化劑的TPR和TPD研究[J]. 羅孟飛,朱波,周烈華,袁賢鑫.  燃料化學(xué)學(xué)報(bào). 1996(03)



本文編號(hào)：2897195