隨著社會(huì)和科學(xué)的不斷發(fā)展,磺胺類抗生素的產(chǎn)量和消耗量也越來越高。由于大部分的磺胺類抗生素并不能被生物體代謝,積累在地下水、地表水、土壤、底泥中的磺胺類抗生素也越來越多。長期可能會(huì)對(duì)人體造成毒性損傷,引發(fā)變態(tài)和過敏反應(yīng)、激素水平異常等,嚴(yán)重的甚至?xí)l(fā)各種慢性疾病,因此它所具有的環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)不容小覷。本實(shí)驗(yàn)以生物炭為載體,制備氧化石墨烯/生物炭納米復(fù)合材料,并用于水和底泥體系中磺胺二甲基嘧啶的去除。實(shí)驗(yàn)內(nèi)容和實(shí)驗(yàn)成果包括以下三個(gè)部分:(1)第一部分主要是通過浸蘸法制備氧化石墨烯/生物炭納米復(fù)合材料(GO-BC)。通過元素組成、pH、Zeta電位、BET比表面積測定,以及SEM、XPS分析等手段表征了GO-BC的物理化學(xué)性質(zhì)。結(jié)果表明:GO-BC與原始生物炭(BC)相比,物理化學(xué)性質(zhì)都得到改善。氧化石墨烯的引入,使得GO-BC組成元素中氧元素含量增加,BET比表面積增加,孔容變小。說明氧化石墨烯可能分散在生物炭表面或者穩(wěn)定于生物炭孔隙間。通過XPS結(jié)果分析可知,GO-BC富含含氧官能團(tuán),且種類和數(shù)量都比BC多,其吸附性能會(huì)得到改善。(2)第二部分選取磺胺二甲基嘧啶(SMT)作為磺胺類抗生素的典型來模擬污染水體系的研究。主要是利用第一部分中的GO-BC吸附去水體系中的SMT。對(duì)比研究了污染體系的pH和離子強(qiáng)度、化學(xué)老化來研究化學(xué)老化對(duì)GO-BC吸附SMT的影響;通過吸附動(dòng)力學(xué)和吸附等溫線的測定與相關(guān)方程的擬合,綜合實(shí)驗(yàn)結(jié)果探討GO-BC吸附去除SMT的機(jī)理。最后研究了材料的再生性能。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:GO-BC對(duì)水體系中SMT的最大吸附量為6176mg·kg~(-1),是原BC的2.14倍。當(dāng)pH值為3-6時(shí),GO-BC和BC對(duì)SMT的吸附隨著pH的增加變化并不顯著。隨著pH由中性到堿性條件過渡,吸附劑對(duì)SMT的吸附容量逐漸下降。離子強(qiáng)度能夠顯著影響GO-BC對(duì)SMT的吸附,離子強(qiáng)度越大,靜電屏蔽、聚合效應(yīng)、競爭吸附越明顯,吸附容量越小。化學(xué)老化增加了GO-BC表面含氧官能團(tuán)的種類和數(shù)量,其吸附性能也隨之提高。GO-BC對(duì)SMT的吸附作用具有很強(qiáng)的pH依賴性,π-EDA作用力是整個(gè)吸附過程中的主要吸附機(jī)制,還有靜電作用、氫鍵作用、疏水作用等機(jī)制協(xié)助進(jìn)行。GO-BC具有較好的穩(wěn)定性和重復(fù)利用性。(3)第三部分研究了底泥體系中pH和電解質(zhì)濃度、化學(xué)老化對(duì)GO-BC吸附底泥中SMT的影響;同樣測定了吸附動(dòng)力學(xué)和吸附等溫線,探討GO-BC吸附去除SMT的性能。結(jié)果表明:GO-BC對(duì)SMT吸附作用的pH依賴性依舊比較顯著,隨著pH的增加,吸附劑吸附底泥中SMT的性能也呈現(xiàn)出明顯下降的趨勢(shì)。底泥體系中NaCl電解質(zhì)濃度的增大,靜電屏蔽作用和Na~+的競爭吸附作用更明顯,而底泥體系中有機(jī)質(zhì)的作用增強(qiáng),整體上對(duì)吸附容量沒有產(chǎn)生很大影響�；瘜W(xué)老化實(shí)驗(yàn)中,AGO-BC和ABC對(duì)河道底泥中SMT的吸附量明顯增加,且隨著體系中污染物濃度的增加,吸附量增加的幅度也就越大。并且GO-BC、BC對(duì)底泥體系中SMT的吸附速率受化學(xué)吸附影響較大。
【學(xué)位單位】：湖南大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：X703;X52
【部分圖文】：

碩士學(xué)位論文一般為白色或微黃色結(jié)晶性粉末，于水，但在稀堿中溶解度較高，與液堿性很強(qiáng)。在沸水、鹽酸、甘油有機(jī)溶劑中不溶�；前奉惪股亟Y(jié)構(gòu)基，如噻唑、嘧啶、吡嗪、噻唑等。又含有伯胺基，呈弱堿性，因此這與酸或堿成鹽類而溶于水。常見部.2 所示。

物質(zhì)的一些官能團(tuán)（如羥基、氨基等）與土壤環(huán)境中的物質(zhì)作用絡(luò)合或者螯合反應(yīng)，被吸附到土壤體系中。還有一部分分散到土抗生素會(huì)發(fā)生生物降解和生物轉(zhuǎn)化，這種生物轉(zhuǎn)化可能還包括代向其母體化合物的轉(zhuǎn)化[7]。此外，磺胺類抗生素的土壤分配系數(shù)，吸附性能差，淋溶性強(qiáng)，很容易造成對(duì)地表水和地下水的污染[人體排泄物經(jīng)由城市管網(wǎng)收集，被送至城鎮(zhèn)生活污水處理廠。另，工業(yè)生產(chǎn)排放出的含有磺胺類抗生素的廢水也經(jīng)收集被運(yùn)送至水處理廠集中處理。然而，有研究表明，污水處理廠工藝對(duì)包括抗生素在內(nèi)的大部分抗生素的去除效率都是很低的，在處理過程存在代謝產(chǎn)物向母體化合物的轉(zhuǎn)化[9]。最終抗生素隨著污水處理排出，進(jìn)入地表的河流湖泊中。作為除草劑施用在農(nóng)林業(yè)中的磺生素，最初被植物吸收，積累在葉和根系組織中[10, 11]。最終隨著的一步步積累和傳遞，通過生物富集積累在人體內(nèi)，從而對(duì)人體害。此外，在遷移轉(zhuǎn)化過程中，磺胺類抗生素還會(huì)通過光降解或非生物降解的形式發(fā)生變化。

生物炭基復(fù)合材料對(duì)磺胺二甲基嘧啶污染水體與底泥的修復(fù)機(jī)理研究2.3.3 場發(fā)射掃描電鏡（SEM）結(jié)果分析圖 2.1 中的圖 a 為 GO-BC 納米復(fù)合材料的表面形貌圖，圖 b 為 GO-BC納米復(fù)合材料中穩(wěn)定于孔結(jié)構(gòu)內(nèi)的 GO 放大圖。GO 普遍穩(wěn)定分布在 BC的表面以及孔隙內(nèi)部，并沒有破壞 BC 原有的孔結(jié)構(gòu)。在保證原有多孔結(jié)構(gòu)不變的條件下，表面積的增加會(huì)更有利于改善其吸附能力。氧化石墨烯層片的卷動(dòng)使得其表面有許多的褶皺，一定程度上增加了比表面積[90]。這與前面比表面積的變化規(guī)律相吻合。
【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2890180