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常州城區(qū)細顆粒物化學組分晝夜變化特征及來源分析

發(fā)布時間:2020-11-15 15:18
   本研究選擇常州城區(qū)作為研究點,于夏季、冬季分晝夜開展大氣細顆粒物(PM_(2.5))監(jiān)測,獲取了PM_(2.5)質(zhì)量濃度及化學組分(無機離子、元素、碳質(zhì)組分)的晝夜?jié)舛人?探討了PM_(2.5)的晝夜和季節(jié)差異。著重分析了PM_(2.5)中吸光物質(zhì)—類腐殖碳(HULIS-C)的濃度特征和光學變化特性。通過主成分分析法(PCA)判斷和對比了冬、夏不同污染源的貢獻率,為理解常州乃至長三角地區(qū)大氣顆粒物污染基本情況、影響因素及有效控制對策提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。獲得以下主要結(jié)論:(1)常州城區(qū)冬季PM_(2.5)的日平均質(zhì)量濃度為122.60±63.09μg·m~(-3)(晝)和111.72±65.86μg·m~(-3)(夜),日平均值均高于國家二級標準濃度限值(75μg·m~(-3));夏季PM_(2.5)的日平均質(zhì)量濃度為78.83±18.03μg·m~(-3)和70.39±25.68μg·m~(-3),與國家二級標準相近,說明夏季的環(huán)境空氣質(zhì)量優(yōu)于冬季。(2)冬夏對比顯示:總水溶性離子(WSIIs)濃度水平冬季是夏季的2倍,SO_4~(2-)、NO_3-、NH_4~+、Cl~-和K~+等均表現(xiàn)出冬季顯著高于夏季,而夏季Ca~(2+)濃度顯著高于冬季,這個主要受夏季采樣點周邊施工導致的揚塵的影響。碳質(zhì)組分(TC=OC+EC)總濃度水平差異不大,OC3、OC4、EC1是TC中占比較高的組分,表明燃煤、機動車排放是碳組分的重要貢獻源。但8組分間有一定季節(jié)差異,表現(xiàn)在:冬季OC1在TC中占比高于夏季,且白天OC與K~+相關(guān)性較好,表明冬季碳組分還受到了生物質(zhì)燃燒排放的一定影響;而OPC、OC2則在夏季占比較高則可能與較高的粉塵載荷有關(guān)。元素組分中Fe、Al和Zn三種元素占比最大,占所測元素的85%以上,富集因子顯示主要受到人為源的影響。陰陽離子平衡結(jié)果顯示常州冬季顆粒物呈中性,而夏季呈堿性。總體而言,常州城區(qū)PM_(2.5)中化學組分在晝夜間差異不顯著,但有一定的季節(jié)差異。(3)PM_(2.5)質(zhì)量重構(gòu)結(jié)果顯示:夏季有機物、礦物塵和SO_4~(2-)是PM_(2.5)的主要組分;冬季NO_3~-成為PM_(2.5)中占比最大組分,而有機物相比夏季減少約40%,表明冬季常州大氣細顆粒物污染特征呈現(xiàn)出硝酸鹽主導型污染特征。(4)類腐殖碳(HULIS-C)的晝夜平均質(zhì)量濃度分別為4.18μg·m~(-3)、3.74μg·m~(-3)(冬季)和4.87μg·m~(-3)、3.64μg·m~(-3)(夏季),白天均高于夜晚;通過HULIS-C和PM_(2.5)中其他化學組分的相關(guān)性分析,明確HULIS-C來源上受到了生物質(zhì)燃燒、化石燃料燃燒、工廠排放以及二次生成的共同影響;而晝夜之間對比表明,晝間HULIS主要受到二次生成的影響,而夜間HULIS來源上除受到白天二次生成影響外,也受到了一次燃燒排放的影響。(5)通過主成分分析法,得出常州PM_(2.5)冬季白天主要以機動車排放+二次轉(zhuǎn)化混合源為主,貢獻率達28.76%,其次為揚塵(18.50%)、燃煤(15.26%),夜間揚塵源(18.91%)和二次(18.73%)貢獻率相當,其次為燃煤(14.04%);夏季白天和夜晚均二次轉(zhuǎn)化的貢獻率最高,分別為21.22%和26.53%,白天次要貢獻源來自于土壤與建筑揚塵?梢钥闯龆亩无D(zhuǎn)化均為重要貢獻源,但夏季的二次貢獻率略高于冬季,冬季機動車排放、燃煤也是重要來源,夏季則由于局地建筑施工導致?lián)P塵源成為PM_(2.5)的重要來源之一。
【學位單位】:江蘇理工學院
【學位級別】:碩士
【學位年份】:2018
【中圖分類】:X513
【部分圖文】:

技術(shù)路線圖,技術(shù)路線


技術(shù)路線

采樣點位


圖 2-1 采樣點位置2.2 樣品采集2.2.1 采樣時間本研究于 2016 年夏季(2016 年 7~8 月)和 2017 年冬季(2017 年 1~2 月)進行大氣 PM2.5的晝夜樣品采集,PM2.5單個樣品采樣時間 11 小時(白天 08:00~19:00,夜間20:00~7:00),共采集 110 個樣品,其中夏季晝夜各 23 個樣品,冬季晝夜各 32 個樣品采樣期間同時對天氣、氣壓、風向、風速、溫度、相對濕度等氣象要素及在線實時監(jiān)測數(shù)據(jù)作詳細的記錄,樣品采集后,把濾膜對折,用鋁箔封裝后將其裝入已編好號的樣品袋中,并將其放在冰箱內(nèi)-20℃條件下避光保存。2.2.2 儀器設(shè)備和試劑在整個實驗過程中,需要使用到的儀器主要有大流量顆粒物采樣器、馬弗爐、電子天平、超聲波清洗儀、固相萃取裝置、離子色譜儀等,使用耗材主要有石英纖維濾

序列,水溶性離子,時間變化,序列


常州城區(qū)細顆粒物化學組分晝夜變化特征及來源分析SO42-14.04±6.40 12.20±5.51PO43-1.65±0.36 1.68±0.36SNA 46.24±23.37 43.21±21.57WSIIs 54.40±25.30 50.38±23.51圖 3-2 為冬季水溶性離子的時間變化序列的晝夜對比。首先分析了五種陽離子:Na+、NH4+、K+、Mg2+和 Ca2+的晝夜?jié)舛葧r間變化。可以看出 NH4+由于濃度較高,時間變化特征明顯,晝夜變化趨勢較為相似,在 1 月 4 日開始有降雨,導致濃度有明顯下降,1 月 7 日后開始回升。Na+、K+、Mg2+和 Ca2+由于質(zhì)量濃度較低,變化波動較小,Ca+白天較夜間波動大,Na+、K+和 Mg2+晝夜無顯著差異。其次分析了 F-、Cl-、NO2-、NO3-、PO43-和 SO42-的晝夜?jié)舛葧r間變化。可見 NO3-和 SO42-由于質(zhì)量濃度較大,晝夜變化趨勢明顯且相似,同樣受降雨影響,1 月 4 日~1 月 7 日呈現(xiàn)先降低再回升的趨勢。F-、Cl-、NO2-和 PO43-由于質(zhì)量濃度較小,可見隨時間變化波動較小,差異不顯著。
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