近年來,隨著全球城市化的加快、人口數(shù)量的上升和機動車排放量的增加,大氣中污染物的濃度呈逐漸增加的趨勢,不僅對水體環(huán)境有較大的影響,而且會破壞生態(tài)系統(tǒng)的穩(wěn)定性。因此,分析大氣降水中污染物質(zhì)的組成及其來源,有助于對城市空氣污染狀況進行監(jiān)測,為杭州市和湖州市大氣污染的防治提供科學依據(jù)。通過研究,主要得出以下結論:(1)采樣期間,杭州市和湖州市總的δ~(18)O值的變化范圍為-14.87‰~-1.64‰,平均值為-7.10‰;δ~2H值的變化范圍為-109.70‰~1.16‰,平均值為-36.42‰。杭州市和湖州市的大氣降水線方程(LMWL)為:δ~2H=9.66δ~(18)O+33.04:斜率和截距大于全球大氣降水線(GMWL)和中國當?shù)卮髿饨邓�(CLMWL)的斜率和截距,受到杭州市和湖州市的地理位置的影響。此外,強降水作用導致湖州市大氣降水線的斜率和截距均大于杭州市的斜率和截距。δ~(18)O和δ~2H值的季節(jié)變化表現(xiàn)為夏季最低,春季最高,與區(qū)域性地理因素和不同空氣團的來源有關。(2)杭州市和湖州市大氣降水中D-excess值的范圍為4.42‰~40.25‰,平均值為20.39‰。冬季、春季和秋季兩個城市的D-excess值均遠高于夏季的D-excess值,這也和空氣團的不同來源有關。降水中的δ~(18)O值與溫度兩者之間的關系為:δ~(18)O=-0.12T-4.77。δ~(18)O值與溫度有較弱的負相關關系,季風氣候在一定程度上抑制和掩蔽了溫度效應,從而表現(xiàn)為反溫度效應。δ~(18)O與降雨量兩者之間的關系為:δ~(18)O=-0.0036P-6.34,表明δ~(18)O與降雨量存在顯著的降雨量效應。(3)采樣期間,杭州市和湖州市大氣降水pH值冬季最低、夏季最高,這是由于冬季大氣中存在較高濃度的SO_2和NO_2。整個地區(qū)大氣降水中陰陽離子濃度從大到小的順序為:Ca~(2+)HCO_3~-SO_4~(2-)NH_4~+NO_3~-Cl~-Na~+Mg~(2+)K~+。離子濃度值冬季最高、夏季最低,降雨量是影響季節(jié)變化的關鍵因素。湖州市大氣降水中SO_4~(2-)/NO_3~-值為1.89,杭州市大氣降水中SO_4~(2-)/NO_3~-值為1.38,清楚地表明杭州市的降水污染類型由硫酸型過渡為混合型。Ca~(2+)、Mg~(2+)和K~+表現(xiàn)出良好的相關性,由于K~+和Ca~(2+)的EF_(marine)值都遠大于1,說明二者主要來源于土壤。Cl~-和Na~+存在較高的相關性,是典型的海源離子。另外,88%的NO_3~-和99%的SO_4~(2-)主要來自化石燃料燃燒等人為來源。(4)采樣期間,杭州市大氣降水中NO_3~--N濃度平均值為0.63 mg N L~(-1);NH_4~+-N濃度平均值為0.94 mg N L~(-1);DTN濃度平均值為1.64 mg N L~(-1);湖州市大氣降水的NO_3~--N濃度平均值為0.58 mg N L~(-1);NH_4~+-N濃度平均值為0.70 mg N L~(-1);DTN濃度平均值為1.37 mg N L~(-1)。DTN、NH_4~+-N和NO_3~--N濃度有明顯的季節(jié)變化,這可能和杭州市和湖州市降水量、污染物的排放量、本區(qū)域的氧化條件及外源輸入的綜合影響有關。杭州市降水中的δ~(15)N_(-NO3)和δ~(18)O_(-NO3)值的范圍分別為-2.35‰~3.72‰和52.86‰~86.50‰;湖州市降水中的δ~(15)N_(-NO3)和δ~(18)O_(-NO3)值的范圍分別為-1.86‰~2.94‰和43.80‰~80.96‰。杭州市和湖州市大氣硝酸鹽主要來自機動車尾氣排放、農(nóng)業(yè)土壤的釋放、煤炭燃燒和生物質(zhì)燃燒。夏季和春季δ~(15)N_(-NO3)和δ~(18)O_(-NO3)值較低,而秋季和冬季δ~(15)N_(-NO3)和δ~(18)O_(-NO3)值較高,這與不同的硝酸鹽來源和大氣化學過程的影響有關。
【學位單位】：浙江工業(yè)大學
【學位級別】：碩士
【學位年份】：2019
【中圖分類】：X51
【部分圖文】：

技術路線圖

圖 2-1 采樣點示意圖Fig 2-1. Location of sampling sites的采集與處理點分別位于杭州市區(qū)浙江工業(yè)大學環(huán)境學院5樓樓頂和湖州市樓頂，見圖 2-1。每一個采樣點的四周都較空曠而且沒有障礙 冷藏型降水降塵自動采樣器。在 2016 年 3 月至 2018 年 2 月采器每次采集降雨量大于 1 mm 的降雨樣本用于分析，根據(jù)氣象定降雨開始時間，然后在降雨開始前打開密封蓋，以避免大氣雨結束后，立即將降雨樣品轉移到干凈且干燥的用酸洗過的聚實驗室處理。采樣時間為 2016 年 3 月至 2017 年 2 月完整一年 157 個樣品用于氫氧穩(wěn)定同位素分析，其中包括杭州 77 個樣。分析項目及方法到的降雨樣品用 0.45 μm 的濾膜過濾后裝到容量為 60 mL 的

圖 2-2 研究地區(qū)的當?shù)卮髿饨邓�Fig 2-2. Local meteoric water line in study site中 18O 和 2H 值的季節(jié)變化及 HYSPLIT 模型追蹤空氣團來源-3 為降水中δ18O 和δ2H 的季節(jié)變化�？偟膩碚f，兩個城市的δ勢基本一致。如圖 2-3a 和 2-3b 所示，杭州市和湖州市δ18O 和為春季偏高，夏季偏低，這是季風區(qū)域降水的明顯特征。由于季風的影響，本研究利用 HYSPLIT 模型模擬了春季、夏季、程中的空氣團輸送情況，用于確定空氣團來源和傳輸路徑。圖州市空氣團的輸送軌跡。 2-4 可知，夏季到達杭州和湖州的空氣團主要來自南海和西太，它具有濕度高和蒸發(fā)弱的特點。來自海洋潮濕的氣團移動到途氣團的重同位素受到強烈的沖刷作用，使得降水中氫氧穩(wěn)定化[63]。這兩種空氣團帶來的大量降水使杭州市和湖州市大氣降在夏季呈現(xiàn)最小值。
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本文編號：2882927