近年來(lái),隨著全球城市化的加快、人口數(shù)量的上升和機(jī)動(dòng)車(chē)排放量的增加,大氣中污染物的濃度呈逐漸增加的趨勢(shì),不僅對(duì)水體環(huán)境有較大的影響,而且會(huì)破壞生態(tài)系統(tǒng)的穩(wěn)定性。因此,分析大氣降水中污染物質(zhì)的組成及其來(lái)源,有助于對(duì)城市空氣污染狀況進(jìn)行監(jiān)測(cè),為杭州市和湖州市大氣污染的防治提供科學(xué)依據(jù)。通過(guò)研究,主要得出以下結(jié)論:(1)采樣期間,杭州市和湖州市總的δ~(18)O值的變化范圍為-14.87‰~-1.64‰,平均值為-7.10‰;δ~2H值的變化范圍為-109.70‰~1.16‰,平均值為-36.42‰。杭州市和湖州市的大氣降水線方程(LMWL)為:δ~2H=9.66δ~(18)O+33.04:斜率和截距大于全球大氣降水線(GMWL)和中國(guó)當(dāng)?shù)卮髿饨邓�(CLMWL)的斜率和截距,受到杭州市和湖州市的地理位置的影響。此外,強(qiáng)降水作用導(dǎo)致湖州市大氣降水線的斜率和截距均大于杭州市的斜率和截距。δ~(18)O和δ~2H值的季節(jié)變化表現(xiàn)為夏季最低,春季最高,與區(qū)域性地理因素和不同空氣團(tuán)的來(lái)源有關(guān)。(2)杭州市和湖州市大氣降水中D-excess值的范圍為4.42‰~40.25‰,平均值為20.39‰。冬季、春季和秋季兩個(gè)城市的D-excess值均遠(yuǎn)高于夏季的D-excess值,這也和空氣團(tuán)的不同來(lái)源有關(guān)。降水中的δ~(18)O值與溫度兩者之間的關(guān)系為:δ~(18)O=-0.12T-4.77。δ~(18)O值與溫度有較弱的負(fù)相關(guān)關(guān)系,季風(fēng)氣候在一定程度上抑制和掩蔽了溫度效應(yīng),從而表現(xiàn)為反溫度效應(yīng)。δ~(18)O與降雨量?jī)烧咧g的關(guān)系為:δ~(18)O=-0.0036P-6.34,表明δ~(18)O與降雨量存在顯著的降雨量效應(yīng)。(3)采樣期間,杭州市和湖州市大氣降水pH值冬季最低、夏季最高,這是由于冬季大氣中存在較高濃度的SO_2和NO_2。整個(gè)地區(qū)大氣降水中陰陽(yáng)離子濃度從大到小的順序?yàn)?Ca~(2+)HCO_3~-SO_4~(2-)NH_4~+NO_3~-Cl~-Na~+Mg~(2+)K~+。離子濃度值冬季最高、夏季最低,降雨量是影響季節(jié)變化的關(guān)鍵因素。湖州市大氣降水中SO_4~(2-)/NO_3~-值為1.89,杭州市大氣降水中SO_4~(2-)/NO_3~-值為1.38,清楚地表明杭州市的降水污染類(lèi)型由硫酸型過(guò)渡為混合型。Ca~(2+)、Mg~(2+)和K~+表現(xiàn)出良好的相關(guān)性,由于K~+和Ca~(2+)的EF_(marine)值都遠(yuǎn)大于1,說(shuō)明二者主要來(lái)源于土壤。Cl~-和Na~+存在較高的相關(guān)性,是典型的海源離子。另外,88%的NO_3~-和99%的SO_4~(2-)主要來(lái)自化石燃料燃燒等人為來(lái)源。(4)采樣期間,杭州市大氣降水中NO_3~--N濃度平均值為0.63 mg N L~(-1);NH_4~+-N濃度平均值為0.94 mg N L~(-1);DTN濃度平均值為1.64 mg N L~(-1);湖州市大氣降水的NO_3~--N濃度平均值為0.58 mg N L~(-1);NH_4~+-N濃度平均值為0.70 mg N L~(-1);DTN濃度平均值為1.37 mg N L~(-1)。DTN、NH_4~+-N和NO_3~--N濃度有明顯的季節(jié)變化,這可能和杭州市和湖州市降水量、污染物的排放量、本區(qū)域的氧化條件及外源輸入的綜合影響有關(guān)。杭州市降水中的δ~(15)N_(-NO3)和δ~(18)O_(-NO3)值的范圍分別為-2.35‰~3.72‰和52.86‰~86.50‰;湖州市降水中的δ~(15)N_(-NO3)和δ~(18)O_(-NO3)值的范圍分別為-1.86‰~2.94‰和43.80‰~80.96‰。杭州市和湖州市大氣硝酸鹽主要來(lái)自機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣排放、農(nóng)業(yè)土壤的釋放、煤炭燃燒和生物質(zhì)燃燒。夏季和春季δ~(15)N_(-NO3)和δ~(18)O_(-NO3)值較低,而秋季和冬季δ~(15)N_(-NO3)和δ~(18)O_(-NO3)值較高,這與不同的硝酸鹽來(lái)源和大氣化學(xué)過(guò)程的影響有關(guān)。
【學(xué)位單位】：浙江工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2019
【中圖分類(lèi)】：X51
【部分圖文】：

技術(shù)路線圖

圖 2-1 采樣點(diǎn)示意圖Fig 2-1. Location of sampling sites的采集與處理點(diǎn)分別位于杭州市區(qū)浙江工業(yè)大學(xué)環(huán)境學(xué)院5樓樓頂和湖州市樓頂，見(jiàn)圖 2-1。每一個(gè)采樣點(diǎn)的四周都較空曠而且沒(méi)有障礙 冷藏型降水降塵自動(dòng)采樣器。在 2016 年 3 月至 2018 年 2 月采器每次采集降雨量大于 1 mm 的降雨樣本用于分析，根據(jù)氣象定降雨開(kāi)始時(shí)間，然后在降雨開(kāi)始前打開(kāi)密封蓋，以避免大氣雨結(jié)束后，立即將降雨樣品轉(zhuǎn)移到干凈且干燥的用酸洗過(guò)的聚實(shí)驗(yàn)室處理。采樣時(shí)間為 2016 年 3 月至 2017 年 2 月完整一年 157 個(gè)樣品用于氫氧穩(wěn)定同位素分析，其中包括杭州 77 個(gè)樣。分析項(xiàng)目及方法到的降雨樣品用 0.45 μm 的濾膜過(guò)濾后裝到容量為 60 mL 的

圖 2-2 研究地區(qū)的當(dāng)?shù)卮髿饨邓�Fig 2-2. Local meteoric water line in study site中 18O 和 2H 值的季節(jié)變化及 HYSPLIT 模型追蹤空氣團(tuán)來(lái)源-3 為降水中δ18O 和δ2H 的季節(jié)變化�？偟膩�(lái)說(shuō)，兩個(gè)城市的δ勢(shì)基本一致。如圖 2-3a 和 2-3b 所示，杭州市和湖州市δ18O 和為春季偏高，夏季偏低，這是季風(fēng)區(qū)域降水的明顯特征。由于季風(fēng)的影響，本研究利用 HYSPLIT 模型模擬了春季、夏季、程中的空氣團(tuán)輸送情況，用于確定空氣團(tuán)來(lái)源和傳輸路徑。圖州市空氣團(tuán)的輸送軌跡。 2-4 可知，夏季到達(dá)杭州和湖州的空氣團(tuán)主要來(lái)自南海和西太，它具有濕度高和蒸發(fā)弱的特點(diǎn)。來(lái)自海洋潮濕的氣團(tuán)移動(dòng)到途氣團(tuán)的重同位素受到強(qiáng)烈的沖刷作用，使得降水中氫氧穩(wěn)定化[63]。這兩種空氣團(tuán)帶來(lái)的大量降水使杭州市和湖州市大氣降在夏季呈現(xiàn)最小值。
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本文編號(hào)：2882927