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三維電芬頓及過硫酸鹽高級(jí)氧化降解有機(jī)污染物的研究

發(fā)布時(shí)間:2020-11-10 05:43
   能源與環(huán)境已成為全球的熱點(diǎn)問題。如何開發(fā)清潔、環(huán)境友好的新能源催化劑,協(xié)同實(shí)現(xiàn)環(huán)境污染物的高效去除,是新時(shí)代能源與環(huán)境技術(shù)革新的重要?jiǎng)恿桶l(fā)展方向。以羥基自由基(·OH)為基礎(chǔ)的高級(jí)氧化技術(shù)中雙氧水(H_2O_2)作為助劑起到了至關(guān)重要的作用。與其他外源投加H_2O_2的水處理技術(shù)相比,原位電催化技術(shù)既降低了化學(xué)品在儲(chǔ)存、運(yùn)輸、投配過程中的成本,也大大提升了其在催化反應(yīng)中的利用效率,避免了物質(zhì)浪費(fèi)并減緩了二次污染,極大地提高了水處理效率。過硫酸鹽法也是高級(jí)氧化方法之一,其氧化機(jī)理與芬頓法相類似,都是通過產(chǎn)生氧化自由基團(tuán)實(shí)現(xiàn)對(duì)有機(jī)物的降解,具有較高的選擇性,寬pH適應(yīng),比·OH更強(qiáng)的氧化能力。因此,以硫酸根自由基(SO_4~-·)為基礎(chǔ)的高級(jí)氧化工藝因其在廢水凈化中的應(yīng)用受到環(huán)境科學(xué)家的廣泛關(guān)注。三維電芬頓技術(shù)以其較強(qiáng)的催化氧化能力和易于控制的特性在降解有機(jī)污染物方面取得了顯著的成果。本文擬用原位電催化生成雙氧水和芬頓氧化技術(shù)相結(jié)合的方法實(shí)現(xiàn)難降解有機(jī)物雙酚A(BPA)的高效去除。在三維電芬頓中,以球狀鈀金合金(AuPd)與層狀氧基氯化鐵(FeOCl)復(fù)合材料作為第三電極,在原位生產(chǎn)H_2O_2的同時(shí)實(shí)現(xiàn)高效的異相芬頓反應(yīng)過程。另一方面,基于SO_4~-·的高級(jí)氧化技術(shù)也是高級(jí)氧化技術(shù)中的重要一類。一步法合成了具有良好吸附性和磁性回收的碳納米管/鐵酸鈷(CNTs/CoFe_2O_4)復(fù)合材料,進(jìn)一步探討了吸附能力和過渡金屬價(jià)態(tài)組成在提高鈷鐵氧體活化過一硫酸氫鉀(PMS)性能中的作用。本文主要研究內(nèi)容分為以下兩部分。(1)通過浸漬還原法合成了新型球狀合金AuPd與FeOCl復(fù)合粒子電極。并利用XRD、FESEM以及XPS等表征手段,分析了AuPd/FeOCl復(fù)合材料的形貌、結(jié)構(gòu)特征以及元素組成等。我們以AuPd/FeOCl作為第三電極,成功實(shí)現(xiàn)目標(biāo)污染物BPA的高效去除。實(shí)驗(yàn)表明,在三維電芬頓催化過程中AuPd質(zhì)量分?jǐn)?shù)為5%的AuPd/FeOCl(5%AuPd/FeOCl)對(duì)BPA的催化降解效果最佳,56 min實(shí)現(xiàn)對(duì)40 mg/L BPA的完全去除,136 min后實(shí)現(xiàn)基本礦化,最佳pH值為4。電化學(xué)性能測試表明5%AuPd/FeOCl具有更低的氧還原過電勢,H_2O_2的產(chǎn)量為0.19 mmol L~(-1)g~(-1)。電催化降解效率隨著電流密度增大而提高。五次循環(huán)實(shí)驗(yàn)催化效率沒有明顯下降。鐵離子溢出總量小于0.79 mg/L。(2)通過一步水熱法制備了CNTs/CoFe_2O_4復(fù)合材料,并利用XRD、FESEM、TEM、XPS以及BET等表征手段,分析了CNTs/CoFe_2O_4復(fù)合材料的表面形貌、結(jié)構(gòu)特征、元素組成以及比表面積等。實(shí)驗(yàn)表明CFO-17活化PMS降解對(duì)硝基苯酚(4-NP)的效果最佳,具有最大比表面積,24 min內(nèi)對(duì)10 mg/L 4-NP的去除率達(dá)到90%。催化活化PMS的效率隨著溫度、PMS投量的增加而提高。
【學(xué)位單位】:南昌航空大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位年份】:2019
【中圖分類】:O643.36;X703
【部分圖文】:

催化機(jī)理,非均相,可見光,芬頓


由于光能的引入促進(jìn)了芬頓反應(yīng)進(jìn)程,而為近幾年的研究熱點(diǎn)[12]。光芬頓法可分為均相光光芬頓法是通過某一特定波長的可見光或紫外光OH 對(duì)目標(biāo)有機(jī)物進(jìn)行直接降解。有研究表明 Fe(II快了 Fe(III)的還原,減少了 Fe(II)用量,同時(shí) H2O發(fā)下分解產(chǎn)生 OH,由此建立均相光-Fenton 系統(tǒng)是光源參與半導(dǎo)體中 Fe3+還原生成 Fe2+,再通H來實(shí)現(xiàn)目標(biāo)有機(jī)物的降解,同時(shí)半導(dǎo)體本身生成也可以實(shí)現(xiàn)目標(biāo)有機(jī)物的降解。近年來半導(dǎo)體非芬頓復(fù)合材料成為光芬頓研究的熱點(diǎn)。Xufang Q合材料 α-FeOOH/介孔碳。利用可見光誘導(dǎo)在 α均相 Fenton 催化反應(yīng),提高了 OH 生產(chǎn)效率和界面催化位點(diǎn),最終實(shí)現(xiàn)苯酚的快速降解和礦化

降解機(jī)理,過硫酸鹽,氮化碳


8圖 1-2 氧摻雜氮化碳活化過硫酸鹽降解機(jī)理ure 1-2 The mechanism of O-doped C3N4activated persulfate degrad

還原合成,貴金屬催化劑,氧氣,機(jī)制


領(lǐng)域都表現(xiàn)出了很好的催化性能,表現(xiàn)出方法包括化學(xué)還原[54-56]、高溫煅燒法[57]、水積法[63,64]、引極真空噴鍍涂覆法[65-67]、電,如能源催化領(lǐng)域中可用作高效氧化甲酸、池理想的陰極材料。還可應(yīng)用于電化學(xué)生物處理應(yīng)用催化自產(chǎn)雙氧水與高效異相芬頓催化劑相廣泛的關(guān)注。Pd 在電催化水處理中可充當(dāng)填、電催化劑等使用,均可獲得較高的水處表面發(fā)生還原反應(yīng)產(chǎn)生雙氧水的作用機(jī)制 O2在 Pd 基合金催化劑(001)活性面經(jīng)過兩過程。
【相似文獻(xiàn)】

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