溶解氧含量作為海洋生態(tài)系統(tǒng)重要的化學(xué)參數(shù),對海洋生態(tài)環(huán)境具有重要影響,因此對海洋環(huán)境溶解氧狀況的研究意義重大。海水中的氧化還原敏感元素(redox sensitive elements,RSE)如V、Cr、Mo、U等通常在氧化條件下呈溶解態(tài),在還原性沉積環(huán)境中被還原成低價態(tài)轉(zhuǎn)移至沉積物中富集積累,因此可以利用沉積物中氧化還原敏感元素的富集情況反演底層海水沉積環(huán)境的氧化還原狀況。本文對2017年9月采自東海內(nèi)陸架季節(jié)性低氧海區(qū)Zb7(29.0167°N,122.2750°E)沉積柱狀樣中氧化還原敏感元素V、Cr、Ni、Cu、Zn、Mo、U的垂直分布、富集特征以及比值進行了系統(tǒng)分析,并結(jié)合粒度、有機碳TOC、總氮TN、碳穩(wěn)定同位素δ~(13)C等環(huán)境參數(shù),探究氧化還原敏感元素對沉積環(huán)境的指示作用,主要結(jié)論如下:1、Zb7沉積柱中不同層次RSE富集系數(shù)、RSE比值、RSE形態(tài)分析以及RSE/Al與Fe/Al、Mn/Al的相關(guān)性分析均指示該站底層海水呈氧化的沉積環(huán)境。Zb7沉積柱RSE所反映出的氧化沉積環(huán)境與該區(qū)域溶解氧歷史數(shù)據(jù)反映的季節(jié)性低氧結(jié)果不一致,可能與夏季季節(jié)性低氧時在沉積物中富集的RSE由于秋冬季溶氧水平恢復(fù)再次向水體釋放,使RSE富集程度降低有關(guān)。Zb7沉積柱各層RSE富集系數(shù)均小于3,未見明顯富集,RSE比值V/Cr2、Ni/Co5、U/Th0.75、0.25(Cu+Mo)/Zn0.55以及Mo_(EF)/U_(EF)比值主要分布在0.08~0.3倍海水Mo/U比之間,均指示氧化的沉積環(huán)境。RSE/Al與Fe/Al、Mn/Al具有顯著的相關(guān)性,表明RSE在剔除陸源碎屑輸入后,主要通過與Fe/Mn氧化物或氫氧化物結(jié)合進入沉積物,也指示氧化的沉積環(huán)境。RSE各形態(tài)分析表明V、Cu、Ni在沉積物中主要以可還原態(tài)F2存在,說明這些RSE主要以與Fe/Mn氧化物或氫氧化物結(jié)合的形式在沉積物中富集,反映氧化的沉積環(huán)境,這與RSE/Al與Fe/Al、Mn/Al相關(guān)性分析結(jié)果一致。RSE最終指示氧化的沉積環(huán)境這一結(jié)果與該區(qū)域溶解氧歷史數(shù)據(jù)反映的季節(jié)性低氧結(jié)果不一致,可能與秋冬季溶解氧水平恢復(fù)造成RSE在沉積物中的富集信號缺失有關(guān)。2、RSE富集程度與通過δ~(13)C值和海源碳C_m所反映的初級生產(chǎn)力的變化趨勢自20世紀(jì)90年代至今變化趨勢一致。RSE富集程度、δ~(13)C值和海源碳C_m自20世紀(jì)90年代的增加以及2009年后的降低在一定程度上反映了該區(qū)域自20世紀(jì)90年代后季節(jié)性低氧程度加重,2009年后又有所緩解的變化趨勢,也進一步說明了富營養(yǎng)化導(dǎo)致初級生產(chǎn)力和底層有機質(zhì)礦化耗氧的增加是Zb7海域季節(jié)性低氧發(fā)生的主要誘因之一。盡管RSE不能有效指示東海季節(jié)性低氧環(huán)境,但RSE指標(biāo)在垂直方向的波動趨勢,可反映沉積環(huán)境最終呈現(xiàn)的氧化還原信號的強弱,進而估測對應(yīng)年份區(qū)間的季節(jié)性低氧強度的變化趨勢。Zb7沉積柱RSE/Al和RSE富集系數(shù)在1978年之前變化不明顯,自1978年后呈波動上升趨勢,高值主要出現(xiàn)在3.5 cm(2009)、8.5 cm(2000)、12.5 cm(1995),但2009年后則呈現(xiàn)下降趨勢。δ~(13)C值和海源碳C_m的變動趨勢可以反映海洋初級生產(chǎn)力的變化趨勢,發(fā)現(xiàn)20世紀(jì)90年代至2009年,δ~(13)C值、海源碳C_m的變化趨勢與RSE/Al、RSE富集系數(shù)變化一致,均呈現(xiàn)上升趨勢,可能與沿岸海域富營養(yǎng)化,赤潮頻發(fā)有關(guān),通常富營養(yǎng)化和底層水體低氧并發(fā),也反映了由富營養(yǎng)化導(dǎo)致的季節(jié)性低氧程度加劇。2009年至今,δ~(13)C值、海源碳C_m與RSE/Al、RSE富集系數(shù)又呈現(xiàn)下降趨勢,說明近幾年富營養(yǎng)化引發(fā)的赤潮生態(tài)問題及季節(jié)性低氧有所緩解。這也進一步說明了富營養(yǎng)化導(dǎo)致初級生產(chǎn)力提高和底層有機質(zhì)礦化耗氧的增加是Zb7所在海域季節(jié)性低氧發(fā)生的主要誘因之一。
【學(xué)位單位】：中國科學(xué)院大學(xué)(中國科學(xué)院海洋研究所)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位年份】：2019
【中圖分類】：X145
【部分圖文】：

圖1.1 Mo沉淀富集與Fe-S-C系統(tǒng)的相關(guān)關(guān)系（據(jù)Dale 等，2012）Fig.1.1 The correlation between Mo enrichment and coupled carbon-sulfur-iron system（afterDale et al.，2012）注：OC：有機碳；TH2S：總硫化氫。Note：OC: Organic Carbon; TH2S: Total Hydrogen Sulfider1. CH2O+O2→CO2+H2O；r2. CH2O+4Fe(OH)3+7H+→4Fe2++HCO3-+10H2O；r3. CH2O+0.5SO42-→0.5H2S+HCO3-；r4.Fe2++0.25O2+2.5H2O→ Fe(OH)3+2H+；r5. H2S+2O2→SO42-+2H+；r6. Fe2++H2S→FeS+2H+；r7. 8/9 Fe(OH)3+ H2S→8/9FeS+1/9SO42-+2/9H++20/9H2O；

MoEF-UEF共變反映水體氧化還原狀態(tài)和水柱顆粒傳輸（據(jù) Algeo 和 Tr2009 修改）.2 MoEFvs. UEFdiagram reflecting redox state and particle transport in seawAlgeo and Tribovillard, 2009）ribovillard 等（2006）通過研究現(xiàn)代沉積物和古代沉積巖中的 Ui 的含量與總有機碳（TOC）含量的協(xié)變圖（圖 1.3）發(fā)現(xiàn)，當(dāng)沉積低時（<2%），U、V、Mo、Cu、Ni 與 TOC 均不呈現(xiàn)相關(guān)性，的微量元素主要受陸源碎屑輸入的影響。由于元素 Cu、Ni 通過 TOC 一同在沉積物中累積，當(dāng)沉積物中 TOC 濃度高于 2%時，u 含量與 TOC 具有非常好的正相關(guān)關(guān)系，指示次氧化或硫化的C 高于 2%但低于某一閾值時，U、V、Mo 與 TOC 表現(xiàn)出比較好超過該閾值時相關(guān)性消失，并且伴隨著大量的 U、V、Mo 富集

圖 1.3 Cu、Ni、Mo、U、V 與 TOC 相對富集示意圖（據(jù) Tribovillard 等，2006 修改）Fig. 1.3 Sketch map illustrating the relative enrichment of Cu, Ni, Mo, U and V versus totalorganic carbon (TOC) (after Tribovillard et al.，2006)Kimura 和 Watanabe（2001）發(fā)現(xiàn)沉積物中 V 的含量相對于 Sc 成比例變化而與其他不溶元素(例如 Al 和 Ti)不成比例，提出用 V/Sc 比值來表示 V 的富集程度比單用 V 含量更有效，因為還原態(tài)的 V 和 Sc 具有相似的不溶性。此外，沉積巖 V/(V+Ni)比值（>0.7）也指示缺氧的沉積環(huán)境，但 Rimmer（2004）通過與其他指標(biāo)對比研究發(fā)現(xiàn)，V/(V+Ni)指標(biāo)對于極端缺氧沉積環(huán)境指示情況良好如克利夫蘭上部柱樣，而對于非極端缺氧沉積條件指示效果不理想。Th 主要以不可溶的 Th4+形式存在，對氧化還原條件不敏感；U 在氧化條件下以可溶的 U6+形式存在，在還原環(huán)境下被還原到不可溶的 U4+在沉積物中富集。因此 U/Th 比值在氧化條件下由于 U 被氧化從沉積物中被釋放到海水中而偏低（<0.75），在次氧化
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本文編號：2869907