揮發(fā)性有機(jī)物(VOCs)大氣污染防治越來(lái)越受到重視,而含氯的揮發(fā)性有機(jī)物(CVOCs)是其中一類危害大、更難降解的VOCs。本課題提出新型常溫催化氧化方法,開(kāi)展常溫條件下對(duì)二氯甲烷的降解研究。相較于傳統(tǒng)CVOCs治理方法,常溫催化具有催化反應(yīng)溫度低、治理過(guò)程安全的顯著優(yōu)勢(shì)。本文以常溫催化臭氧氧化二氯甲烷為探針?lè)磻?yīng)。在活性碳纖維(ACF)載體上負(fù)載過(guò)渡金屬氧化物,考察了活性組分、負(fù)載量和煅燒溫度對(duì)催化氧化二氯甲烷的影響。對(duì)催化劑進(jìn)行了SEM、BET、EDS、XPS、XRD和FTIR表征。研究發(fā)現(xiàn),在FeO_x、MnO_x、CuO_x、NiO_x四種活性組分中,MnO_x催化氧化二氯甲烷效果最好,Mn的最佳負(fù)載量為9 wt%,最佳煅燒溫度為400℃。BET測(cè)試結(jié)果表明,催化劑比表面積和孔體積隨負(fù)載量增大而降低,催化劑中微孔含量占到一半以上;SEM表征發(fā)現(xiàn)隨著活性組分負(fù)載量的逐漸增加,過(guò)渡金屬氧化物團(tuán)聚現(xiàn)象逐漸明顯,EDS表征發(fā)現(xiàn)9 wt%的MnO_x/ACF催化劑表面Mn的分布并不均勻;Mn2p的XPS圖表明催化劑中Mn元素主要存在價(jià)態(tài)是+4價(jià),含量為64%,此外還含有36%的Mn~(3+),表明形成的是Mn的復(fù)合氧化物;O1s的XPS圖譜發(fā)現(xiàn)了Mn-O峰,C-O峰以及Mn-O-C峰,表明MnO_2通過(guò)化學(xué)鍵的形式連接在ACF上;XRD表征發(fā)現(xiàn)9 wt%的負(fù)載量具有最強(qiáng)的MnO_2衍射峰;FTIR譜圖檢測(cè)到了二氯甲烷降解后的產(chǎn)物峰,如甲酸鹽(COO-R)和甲氧基(CH_3O-),證明了二氯甲烷被降解�？疾炝藢�(shí)驗(yàn)反應(yīng)條件對(duì)二氯甲烷去除率的影響,包括空速、臭氧初始濃度、二氯甲烷初始濃度、反應(yīng)溫度,結(jié)果表明:當(dāng)反應(yīng)溫度在25℃,空速為7500 h~(-1),臭氧濃度為2200 mg/m~3,二氯甲烷濃度降為100 mg/m~3時(shí),去除率達(dá)到81%;25-50℃范圍內(nèi)能得較高的二氯甲烷去除率;催化劑循環(huán)使用5次催化活性沒(méi)有下降,表明具有一定的循環(huán)使用能力。本文最后進(jìn)行了動(dòng)力學(xué)研究,得出反應(yīng)表觀活化能Ea=30.43 kJ/mol,并采用水楊酸浸漬膜捕集-高效液相色譜法(HPLC)測(cè)定反應(yīng)過(guò)程中生成的氣態(tài)羥基自由基(·OH),其數(shù)量約為(0.64-3.63)×10~(12)(個(gè)/cm~3)。
【學(xué)位單位】：天津大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：X701;O643.32
【部分圖文】：

第 2 章 實(shí)驗(yàn)試劑與表征方法（3）靜置 12 h，然后在 80℃的烘箱中干燥。（4）將干燥后的催化劑置于 200-400℃的馬弗爐中煅燒，煅燒時(shí)間為 4 h，制得負(fù)載過(guò)渡金屬氧化物的 ACF 催化劑。2.3 催化劑評(píng)價(jià)裝置常溫高效催化氧化二氯甲烷評(píng)價(jià)裝置流程圖如圖 2-1 所示。

圖 2-2 二氯甲烷濃度對(duì)峰面積的標(biāo)準(zhǔn)曲線Fig.2-2 The standard curve of dichloromethane驗(yàn)烷初始濃度穩(wěn)定性實(shí)驗(yàn)用氮?dú)夤呐莘〝y帶出二氯甲烷氣體，實(shí)驗(yàn)過(guò)程中氣壓因素都會(huì)影響二氯甲烷初始濃度，為確保實(shí)驗(yàn)過(guò)程中進(jìn)行了二氯甲烷氣體濃度穩(wěn)定性實(shí)驗(yàn)，結(jié)果如圖 2-3

圖 2-2 二氯甲烷濃度對(duì)峰面積的標(biāo)準(zhǔn)曲線Fig.2-2 The standard curve of dichloromethane驗(yàn)烷初始濃度穩(wěn)定性實(shí)驗(yàn)用氮?dú)夤呐莘〝y帶出二氯甲烷氣體，實(shí)驗(yàn)過(guò)程中氣壓因素都會(huì)影響二氯甲烷初始濃度，為確保實(shí)驗(yàn)過(guò)程中進(jìn)行了二氯甲烷氣體濃度穩(wěn)定性實(shí)驗(yàn)，結(jié)果如圖 2-3
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本文編號(hào)：2868380