揮發(fā)性有機(jī)污染物(VOCs)是PM2.5和臭氧形成的關(guān)鍵前驅(qū)體,易造成霧霾、光化學(xué)煙霧等嚴(yán)重的大氣環(huán)境污染問(wèn)題,并且具有生理毒性,對(duì)環(huán)境和人體健康危害巨大。在眾多降解VOCs方法中,催化燃燒技術(shù)因凈化效率高、起燃溫度低、綠色環(huán)保等優(yōu)勢(shì),被認(rèn)為是最有效和最有應(yīng)用前景的VOCs凈化技術(shù)。非貴金屬催化劑具有原料豐富、價(jià)格低廉等優(yōu)點(diǎn),但催化燃燒溫度較高,因此,低溫高效且熱穩(wěn)定性強(qiáng)的催化劑的開發(fā)成為VOCs催化燃燒分解技術(shù)的重點(diǎn)。本文以甲苯作為VOCs典型污染物,采用浸漬法,以γ-Al_2O_3為載體,Mn為基礎(chǔ)元素,分別摻雜Cu、Ni、Co過(guò)渡金屬元素,制備了Cu-Mn、Ni-Mn、Co-Mn負(fù)載型金屬氧化物催化劑�？疾炝薈u/Mn摩爾比、負(fù)載量、焙燒溫度、浸漬方法對(duì)催化甲苯燃燒性能的影響。結(jié)果表明,當(dāng)Cu/Mn摩爾比1:2、負(fù)載量15%、焙燒溫度450℃,260℃下可以將甲苯完全轉(zhuǎn)化為CO_2。采用XRD、BET、TPR和SEM表征手段對(duì)催化劑進(jìn)行分析,結(jié)果表明,催化劑中CuMn_2O_4尖晶石的形成有利于催化劑還原溫度的降低,且活性粒子結(jié)晶度較低,使得它在載體表面不易發(fā)生團(tuán)聚,從而促進(jìn)催化劑活性的提高,并且對(duì)Cu-Mn、Ni-Mn、Co-Mn催化劑的催化活性進(jìn)行對(duì)比,結(jié)果表明,三種催化劑的催化活性順序?yàn)镃u-MnNi-MnCo-Mn。通過(guò)XRD表征表明,Ni、Co元素對(duì)Mn的摻雜不易形成尖晶石結(jié)構(gòu),是導(dǎo)致催化活性降低的主要原因。此外,研究了稀土Ce對(duì)Cu-Mn催化劑的摻雜改性,考察了CeO_2摻雜量對(duì)甲苯催化燃燒性能的影響,在CeO_2含量為1%-7%范圍之間,當(dāng)CeO_2含量為5%時(shí),該催化劑在235℃下可將甲苯完全轉(zhuǎn)化為CO_2。XRD表明,隨著CeO_2含量的增加,CuMn_2O_4尖晶石的衍射峰逐漸消失,表明CeO_2的加入提高了活性組分的分散度,促進(jìn)了反應(yīng)物與活性物種的接觸面積;經(jīng)TEM表征得出,活性組分高分散在載體表面,且發(fā)現(xiàn)CuO、MnO_2和CeO_2混合晶相,表明混晶的存在是提高催化活性的主要原因。通過(guò)預(yù)先危險(xiǎn)分析法對(duì)系統(tǒng)工藝進(jìn)行了安全分析,結(jié)果表明,工藝中由甲苯引起的火災(zāi)爆炸事故屬于重大事故,需嚴(yán)格控制工藝條件,并結(jié)合事故引發(fā)的因素制定相關(guān)的防護(hù)措施,以期降低事故發(fā)生的概率,從而達(dá)到安全生產(chǎn)的目的。
【學(xué)位單位】：重慶科技學(xué)院
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：O643.3;X701
【部分圖文】：

10 20 30 40 50 60 70 80▼▼★ - CuMn2O4△ - Al▼ - CuO2O3★★★★▼▼▼▼△△20%15%10%5%2θ（ °）Al2O3圖 3.4 負(fù)載量 Cu-Mn2/γ-Al2O3催化劑的 XRD 譜圖Fig3.4 XRD spectra of loading Cu-Mn2/γ-Al2O3catalysts3.4.2 SEM 表征

圖 4.3 Ce 摻雜前后銅錳催化劑 SEM 譜圖Fig4.3 Cu-Mn Catalyst SEM Spectra before and After Ce Doping圖 4.3 中（a）、（c）為未摻雜 CeO2的 Cu-Mn 催化劑放大 2000 倍的 SEM 圖，（b）、（d）為摻雜 5%CeO2的 Cu-Mn 催化劑放大 10000 倍的 SEM 圖。由（a）、（b）可以看出，摻雜5% CeO2后的Cu-Mn催化劑顆粒大小明顯小于Cu-Mn催化劑，分布均勻細(xì)密，幾乎無(wú)顆粒團(tuán)聚現(xiàn)象發(fā)生，表明 CeO2的加入促進(jìn)了活性組分在載體表面的分散，這與a bc d

重慶科技學(xué)院碩士專業(yè)學(xué)位論文 稀土 Ce 摻雜 Cu-Mn/γ-Al2O3催化燃燒甲苯性能研究XRD 分析結(jié)果一致。圖（c）、（d）可以看出，摻雜 5% CeO2催化劑的顆粒表面可以看到微孔道的存在，而未摻雜 CeO2的催化劑孔道明顯被 Cu、Mn 活性組分填充，表面幾乎被覆蓋，這也一定程度上證實(shí)了適量 CeO2的加入可以起到分散活性組分的作用。4.3.4 TEM 表征圖 4.4 為負(fù)載型 Cu-Mn-Ce 復(fù)合氧化物的的透射電鏡圖。由圖中可以看出，活性粒子均勻的分散在載體上，形成較小的顆粒，因此在 XRD 測(cè)試結(jié)果中未能發(fā)現(xiàn) Cu、Mn粒子的存在，且為多晶衍射花樣，說(shuō)明催化劑中活性粒子主要以多晶形式存在。通過(guò)DM 軟件測(cè)量得知，晶格間距 d= 0.211，d=0.231，d= 0.191 分別歸屬于 MnO2（101）晶面、CuO（200）晶面和 CeO2（220）晶面。由此表明催化劑中除了有 CeO2晶相外，還存在 CuO、MnO2的單獨(dú)晶相。
【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2867267