氮氧化物(NOx)是主要的空氣污染物之一,能夠引起酸雨和破壞臭氧層。傳統(tǒng)FCC煙氣脫硝催化劑存在活性溫度窗口較窄、高溫穩(wěn)定性較差等問題,因此研究活性溫度窗口較寬、高溫穩(wěn)定性良好的FCC煙氣脫硝催化劑成為新的熱點。論文利用等體積浸漬法制備了 CuO/Al2O3系列催化劑,考察了 CuO負載量、焙燒條件、助劑(Fe、Co、Ni)對催化劑脫硝活性的影響。主要得出如下結論:(1)負載量為15%的Cu-15催化劑脫硝活性最佳,最佳焙燒溫度為700 ℃,最佳焙燒時間為4 h;(2)不同助劑對該催化劑脫硝活性影響為 Cu-FeCu-CoCu-15Cu-Ni。論文利用共沉淀法制備了不同Zr/Al比(質量比)的ZrO2-Al2O3復合載體,利用等體積浸漬法制備Cu0-15/ZrO2-Al2O3催化劑,考察了 Zr/Al比、助劑(Mg、Ce、Fe)、CO濃度、O2濃度對催化劑脫硝活性的影響,并利用XRD、SEM、H2-TPR、BET、XPS等表征手段分析催化劑;主要得出以下結論:(1)與Cu-15催化劑相比,Zat-60(Zr/Al質量比為6:4)催化劑有利于提高低溫脫硝活性,這可能與該催化劑載體表面具有一定分散程度的Al0.1Zr0.9O0.95固溶體、CuO活性相以及含量較高的Cu+物種有關;(2)添加不同助劑(Mg、Fe、Ce)可進一步提高催化劑的反應活性,其中以助劑Mg效果最顯著;這是由于添加Mg有利于提高Cu+物種含量以及增加催化劑表面吸附氧物種;(3)CO/NO值對Zat-60-Mg催化劑的脫硝活性影響較大,當CO濃度從0.1%提高到0.6%,該催化劑脫硝活性達到99%時對應的溫度降低大約150 ℃;(4)O2濃度(0～0.3%)對Zat-60-Mg催化劑脫硝活性差異表現(xiàn)在低溫區(qū)(450 ℃)以下,當溫度高于450 ℃時,該催化劑的脫硝活性都達到99%以上;氧氣過量后(1%),該催化劑幾乎沒有活性。論文利用等體積浸漬法制備了不同Ce/Al比(質量比)的CeO2-Al2O3復合載體,利用等體積浸漬法制備CuO-15/CeO2-Al2O3催化劑,考察了Ce/Al比、助劑(Mg、Zr、La)、CO濃度、O2濃度對催化劑脫硝活性的影響。主要得出以下結論:(1)Cat-50(Ce/Al質量比為5:5)催化劑達到99%脫硝率時的反應溫度為348 ℃,與Cu-15催化劑相比向低溫方向移動了 147 ℃;(2)不同添加助劑對催化劑活性的影響顯著順序為MgZrLa;(3)O2濃度較低時(0～0.3%),該催化劑脫硝活性差異表現(xiàn)在低溫區(qū)(350 ℃)以下;氧氣過量后(0.5%),該催化劑在低溫反應溫度區(qū)間活性下降明顯,但在550以后仍能保持99%左右的脫硝活性。
【學位單位】：北京化工大學
【學位級別】：碩士
【學位年份】：2018
【中圖分類】：X701;O643.36
【部分圖文】：

２．４催化劑活性評價??２．４．１催化劑活性評價裝置??合成的催化劑在常壓固定床微型反應器上進行評價，反應裝置如圖２－１所示。選??用２０？４０目催化劑樣品，催化劑裝填量為１?ｍＬ，模擬煙氣分別為ＣＯ＋ＮＯ、??Ｃ０＋Ｎ０＋０２，模擬煙氣流量均為１００ｍＬ／ｍｉｎ，模擬煙氣濃度：ＮＯ為０．０５％?（體積分??數(shù)，下同）；ＣＯ為０．１％，平衡氣為Ｎ２。采用程序自動升溫，升溫過程分為三段：第??一階段：０？２００?°Ｃ，升溫速率為２?°Ｃ／ｍｉｎ；第二階段：２００？３００?°Ｃ，升溫速率為??２°Ｃ／ｍｉｎ；第三階段：３００？７００°Ｃ，升溫速率為４°Ｃ／ｍｉｎ。出口尾氣中？＾（＼的濃度通??１９??

化劑（記為Ｃｕ－ｘ，ｘ為ＣｕＯ負載量），模擬煙氣為ＣＯ＋ＮＯ，考察催化劑的脫硝活性。??３．１．１?ＸＲＤ?表征??圖３－１所示為不同負載量Ｃｕ０／Ａ１２０３催化劑的ＸＲＤ圖譜。??？?ｙ－Ａ１２〇３?？?？??？ＣｕＯ?丨?｜??Ｉ?ｊ?：??１１１?ｈ?＂?＊丨，丨。＇＊＊＊＊＾丨??？??一一?一一????—??－??－Ｖ?－?Ｉ?？?＿丨丨，Ｊ＾Ｋ．????口?．?Ａ???，?｜?，?｜?，?｜?，?｜?，?｜?

Ｆｉｇ．３－３?Ｒｅｓｕｌｔｓ?ｏｆ?Ｈ２－ＴＰＲ?ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｚａｔｉｏｎ?ｆｏｒ?Ｃｕ－ｘ?ｃａｔａｌｙｓｔｓ??３．１．３?Ｃｕ－ｘ催化劑反應性能評價??圖３－３所示為不同負載量ＣＵ〇／Ａｂ〇３催化劑的脫硝活性評價結果。??１００?－??８０：?Ｗ?／??姿‘?ｉｊｉ?／?｜?一?Ｃｕ－５??１?６０?－?ｆｆｆ?ｊ?－＾ｃｕ－ｉ〇??Ｉ?ｆｉｆ?／?一?Ｃｕ－１５??２００?３００?４００?５００?６００?７００??Ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ／°Ｃ??圖３－３?Ｃｕ－ｘ催化劑脫硝活性評價??Ｆｉｇ．３－３?Ｄｅｎｉｔｒｉｆｉｃａｔｉｏｎ?ａｃｔｉｖｉｔｙ?ｅｖａｌｕａｔｉｏｎ?ｏｆ?Ｃｕ－ｘ?ｃａｔａｌｙｓｔｓ??２４??
【參考文獻】

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本文編號：2859794