六六六(Hexachlorocyclohexane,HCH)是一種廣譜性的有機(jī)氯殺蟲劑,其中具有殺蟲成分的是γ-HCH異構(gòu)體,又名林丹。由于林丹化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定,自然條件下半衰期長,導(dǎo)致其在土壤中有較高的殘留,對環(huán)境造成持續(xù)的污染和危害,還會通過食物鏈危害人體健康。水稻土長期淹水,因此,厭氧還原脫氯會是林丹在水稻土中的主要降解方式。與此同時,水稻土中其他生源要素(如碳、氮、硫、鐵等)的氧化還原轉(zhuǎn)化也會和林丹的還原脫氯存在相互聯(lián)系,從而對其降解產(chǎn)生影響。本論文將經(jīng)γ射線滅菌后的土壤和未滅菌的土壤分別淹水預(yù)培養(yǎng)30天,以恢復(fù)滅菌土壤中的微生物群落和活化原始土壤中的微生物群落,模擬具有不同初始菌群狀況的淹水稻田土壤環(huán)境,通過厭氧泥漿培養(yǎng)批次試驗,外源添加不同電子供體(乙酸鹽和甲烷)、電子受體(硝酸鹽)以及不同有機(jī)物料(水稻秸稈、油菜秸稈、兔糞沼液),研究了厭氧條件下林丹還原脫氯及其與土壤中其他典型還原過程(反硝化過程、鐵還原過程、硫還原過程、產(chǎn)甲烷過程)的關(guān)系。獲得主要研究結(jié)果如下:(1)在不添加外源電子供體的情況下,γ射線滅菌后體系中的鐵還原和林丹降解都得到了提升,其中滅菌土中的Fe(Ⅱ)產(chǎn)量是原始土壤的1.5-2倍,林丹降解率則提升了 18.8-27.6%。基于qPCR的數(shù)據(jù)分析卻發(fā)現(xiàn)脫氯功能基因Dhc和鐵還原功能基因Geo在滅菌土壤中的拷貝數(shù)比在原始土壤中低1-2個數(shù)量級,說明經(jīng)γ射線滅活處理后,土壤中由Dhc和Geo指示的脫氯菌和鐵還原菌不易在后續(xù)培養(yǎng)過程中恢復(fù)原始活力,推測滅菌土壤中增強(qiáng)的鐵還原、林丹降解現(xiàn)象可能與非生物主導(dǎo)的還原作用有關(guān)。可能原因在于:土壤中部分大分子有機(jī)質(zhì)和礦物質(zhì)以及部分死亡菌體經(jīng)γ射線照射后分解,從而使DOC和Fe(Ⅱ)含量得以提升(分別從1131.2 mg/kg和285.2 mg/kg增加到1743.1 mg/kg和355.3 mg/kg),形成了更多吸附Fe(II)表面復(fù)合物,增加了 Fe(Ⅱ)周圍的電子密度,促進(jìn)了脫氯過程的電子轉(zhuǎn)移,因此促進(jìn)了林丹的非生物降解。(2)在原始土壤中,與對照處理相比,添加外源電子供體乙酸鈉后,Fe(Ⅱ)還原速率和林丹的降解率分別從7.5 μM/d和70%增加到25 μM/d和95%左右。與此同時,高通量測序結(jié)果表明,具有鐵還原功能的Geobacter和Anaeromyxobacter的相對豐度在乙酸鈉處理組中分別增加了 0.7%和2.2%,而脫氯功能菌無增長。由此猜測原始土壤中的還原過程可能以生物作用占主導(dǎo),且林丹的降解中,由鐵還原菌介導(dǎo)的與鐵還原耦合的非專性脫氯可能具有重要貢獻(xiàn);同時,與對照處理相比,添加外源電子受體硝酸鹽的處理中,林丹的降解率在培養(yǎng)末期(28天)從對照處理的75%降低至67%,鐵還原過程也受到了抑制(硝酸鹽處理中的Fe(Ⅱ)生成量比對照處理少50μmol/g),narG和nirS基因拷貝數(shù)表現(xiàn)出一致性增加,而Geo和Dhc基因拷貝數(shù)卻有所減少。說明土壤中其他電子受體(如N03-)的還原過程會與林丹還原脫氯形成電子競爭,從而抑制林丹的降解。此外,原始土壤在外源添加乙酸鈉的處理組中,是否添加硝酸鹽對林丹的降解均沒有顯著影響,只添加乙酸鈉、以及同時添加乙酸鈉和硝酸鈉的兩個處理中林丹的降解率均在21天就達(dá)90%以上,說明補(bǔ)足電子供體可以消除土壤中其他電子受體(如NO3-)與林丹在還原脫氯中存在的電子競爭效應(yīng)。(3)用充足等電子量的甲烷代替乙酸鈉作為電子供體,發(fā)現(xiàn)甲烷補(bǔ)給條件下,硝酸鹽處理中林丹的降解率從95.9%降低至88.6%,受到抑制,且這種抑制作用也一致性地反映在鐵還原和硫酸鹽還原過程中。此外,與無外源電子供體補(bǔ)給的處理相比,甲烷添加可以促進(jìn)林丹的降解(降解率從68.8-77.4%增加為88.6-95.9%),并減弱反硝化對林丹降解的抑制作用(抑制率11.63%降到7.36%)。而和乙酸鈉作為電子供體的情況相比(抑制率為0.03%),補(bǔ)給等電子量的甲烷體系中反硝化作用對林丹降解的抑制更為明顯。該過程中,依賴硝酸鹽型甲烷厭氧氧化的關(guān)鍵功能基因mcrA的基因拷貝數(shù)在硝酸鹽處理中約為不添加硝酸鹽處理的1.5倍,而傳統(tǒng)反硝化作用必然會產(chǎn)生的中間產(chǎn)物N20在整個培養(yǎng)期間都沒有明顯檢出,說明培養(yǎng)體系中可能存在以甲烷作為專一性電子供體、依賴甲烷厭氧氧化的反硝化作用。這種作用間接提供了電子供體補(bǔ)充新途徑,因此有效降低了反硝化過程對淹水稻田土壤中林丹還原降解的電子競爭效應(yīng)。但對比甲烷處理組和乙酸鈉處理組對林丹降解抑制作用的差異來看,如體系中電子供體充足且微生物可利用性更高的環(huán)境條件下,依賴甲烷厭氧氧化的反硝化在整個還原過程中發(fā)生的概率可能較低,因而其通過提供電子供體補(bǔ)充途徑的作用對林丹降解的影響也會減弱。(4)設(shè)置了不同C/N的含氮有機(jī)物料添加處理,包括水稻秸稈(C/N=62.41)、油菜秸稈(C/N=36.75)、兔糞沼液(C/N=0.29),發(fā)現(xiàn)經(jīng)過28天培養(yǎng)后,不同處理中林丹的降解率為對照處理(55.0%)水稻秸稈(52.2%)油菜秸稈(51.8)兔糞沼液(43.3%),說明外源有機(jī)物料的添加抑制了淹水土壤中林丹的降解,且有機(jī)物料的腐熟程度或秸稈物料易腐熟程度越高,其抑制作用越明顯。主要原因可能在于有機(jī)物料的腐熟程度越高,在培養(yǎng)過程中釋放出的溶解性有機(jī)碳(DOC)和溶解性有機(jī)氮(DON)越多,越有利于增強(qiáng)土壤中本底氧化還原過程(包括反硝化過程和產(chǎn)甲烷過程)的競爭性。總結(jié)來說,本論文在實驗室理論研究結(jié)果基礎(chǔ)上,采用與田間實際管理更接近的含氮有機(jī)物料為對象開展研究,探究水稻土中不同氧化還原過程對林丹降解的影響,研究結(jié)果能更合理的指導(dǎo)污染稻田田間管理實踐,并可為實地氯代有機(jī)物污染土壤的優(yōu)化修復(fù)提供更為準(zhǔn)確和有效的理論支撐。
【學(xué)位單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位年份】：2019
【中圖分類】：X53
【部分圖文】：

５ＣＨ３Ｃ００－?＋?８Ｎ０３－?—?４Ｎ２＋ＩＯＣＯ２＋１３０Ｈ－?＋?Ｈ２０?（２．２）??Ｅｈ值是反映土壤中氧化還原程度的重要指標(biāo)。如圖２．２，滅菌土壤中，??Ｅｈ變化波動很小，基本保持在－２２０ｍＶ左右，是理想的產(chǎn)甲烷環(huán)境。而在原??始土壤中，對照處理的Ｅｈ在整個培養(yǎng)時期均呈現(xiàn)下降趨勢（圖２．２Ａ）；而乙??酸鈉處理組的Ｅｈ在培養(yǎng)前７天就迅速下降至－２５０?ｍＶ，之后保持基本穩(wěn)定??（圖２．２Ｂ），這與ｐＨ的變化是一致的，可能也是因為乙酸鈉能被微生物快速??利用，從而更快達(dá)到厭氧環(huán)境。??７．６?－?ａ?－Ｂ??—〇－?Ｒｅｃｏｎｓｔｒｕｃｔｉｏｎ＋ＣＫ?■?丁??－＊０－?Ｒｅｃｏｎｓｔｍｃｔｉｏｎ＋ＮａＮ０３?／?？Ｌ??－■一Ｏｒｉｇｉｎ＋ＣＫ?ｔ?／??—Ｏｒｉｇｉｎ＋ＮａＮ０３?ｊｋ??參ｒ??６．４?－?－??ｉ?．?ｉ?，?？?，?ｉ?．?ｉ?Ｉ?ｉ?，?ｉ?．?？?．?ｉ?．?ｉ??０?７?１４?２１?２８?０?７?１４?２１?２８??Ｔｉｍｅ（ｄａｙ）??圖２．１各處理中ｐＨ隨時間變化，（Ａ）對照處理組，（Ｂ）乙酸鈉處理組??Ｆｉｇ?２．１?Ｄｙｎａｍｉｃｓ?ｉｎ?ｔｈｅ?ｃｈａｎｇｅｓ?ｏｆ?ｐＨ?ｉｎ?（Ａ）?Ｃｏｎｔｒｏｌ?ｔｒｅａｔｍｅｎｔ?ｇｒｏｕｐ

０?７?１４?２１?２８?０?７?１４?２１?２８??Ｔｉｍｅ（ｄａｙ）??圖２．３各處理中Ｎ０３？濃度隨時間變化，（Ａ）對照處理組，（Ｂ）乙酸鈉處理組??Ｆｉｇ?２．３?Ｄｙｎａｍｉｃｓ?ｉｎ?ｔｈｅ?ｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎ?ｏｆ?ＮＯ３＇?ｉｎ?（Ａ）?Ｃｏｎｔｒｏｌ?ｔｒｅａｔｍｅｎｔ?ｇｒｏｕｐ，?ａｎｄ?（Ｂ）??Ａｃｅｔａｔｅ?ａｄｄｅｄ?ｔｒｅａｔｍｅｎｔ?ｇｒｏｕｐ，?ｒｅｓｐｅｃｔｉｖｅｌｙ．??２１??

０?７?１４?２１?２８?０?７?１４?２１?２８??Ｔｉｍｅ（ｄａｙ）??圖２．２各處理中Ｅｈ隨時間變化，（Ａ）對照處理組，（Ｂ）乙酸鈉處理組??Ｆｉｇ?２．２?Ｄｙｎａｍｉｃｓ?ｉｎ?ｔｈｅ?ｃｈａｎｇｅｓ?ｏｆ?Ｅｈ?ｉｎ?（Ａ）?Ｃｏｎｔｒｏｌ?ｔｒｅａｔｍｅｎｔ?ｇｒｏｕｐ，?ａｎｄ?（Ｂ）?Ａｃｅｔａｔｅ??ａｄｄｅｄ?ｔｒｅａｔｍｅｎｔ?ｇｒｏｕｐ，?ｒｅｓｐｅｃｔｉｖｅｌｙ．??ｉ〇?［ｔ?＾Ｔｔ?ｒ??Ｒｅｃｏｎｓｔｒｕｃｔｉｏｎ＋ＣＫ??—Ｏ—?Ｒｅｃｏｎｓｔｒｕｃｔｉｏｎ＋ＮａＮ０３???■?Ｏｒｉｇｉｎ＋ＣＫ??８?－?■■?�！觥觥觥�?Ｏｒｉｇｉｎ＋ＮａＮ０３??�。叮�??窆４?－??２－??Ｕ?ｈ?ｔ?■?ｉ?■?篇?ｉ?ｉ?■?ｉ?ｈ￣?ｉ?．?ｉ?■?ｉ?＊?？?■?ｉ??０?７?１４?２１?２８?０?７?１４?２１?２８??Ｔｉｍｅ（ｄａｙ）??圖２．３各處理中Ｎ０３？濃度隨時間變化，（Ａ）對照處理組，（Ｂ）乙酸鈉處理組??Ｆｉｇ?２．３?Ｄｙｎａｍｉｃｓ?ｉｎ?ｔｈｅ?ｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎ?ｏｆ?ＮＯ３＇?ｉｎ?（Ａ）?Ｃｏｎｔｒｏｌ?ｔｒｅａｔｍｅｎｔ?ｇｒｏｕｐ，?ａｎｄ?（Ｂ）??Ａｃｅｔａｔｅ?ａｄｄｅｄ?ｔｒｅａｔｍｅｎｔ?ｇｒｏｕｐ，?ｒｅｓｐｅｃｔｉｖｅｌｙ．??２１??
【相似文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前10條

1 張楠;;寫詩、錄歌,林丹最近很多元[J];羽毛球;2012年04期

2 ;林丹跨界開咖啡館[J];羽毛球;2014年04期

3 楊弋非;;林丹:超越自己才是最重要的[J];羽毛球;2012年01期

4 ;上期封面點評[J];羽毛球;2013年09期

5 ;林丹劍指里約[J];羽毛球;2013年10期

6 楊子;;林丹正式表態(tài)征戰(zhàn)里約[J];羽毛球;2013年10期

7 ;林丹:堅持改變成就夢想[J];羽毛球;2012年08期

8 魏遠(yuǎn)洋;;林丹與李宗偉分差拉大 國羽繼續(xù)占據(jù)四項榜首[J];羽毛球;2012年02期

9 張楠;;林丹的第二次勞倫斯之行[J];羽毛球;2013年04期

10 魏遠(yuǎn)洋;;李雪芮創(chuàng)紀(jì)錄 林丹升至第7[J];羽毛球;2014年12期

相關(guān)博士學(xué)位論文 前3條

1 楊吉睿;生物質(zhì)基催化劑催化林丹脫氯研究[D];中國農(nóng)業(yè)科學(xué)院;2018年

2 劉相梅;硫化亞鐵體系下林丹的非生物轉(zhuǎn)化[D];中國科學(xué)院研究生院（廣州地球化學(xué)研究所）;2002年

3 王擺;久效磷和林丹對細(xì)小色矛線蟲種群動態(tài)的影響及其機(jī)制初探[D];中國海洋大學(xué);2009年

相關(guān)碩士學(xué)位論文 前10條

1 申屠玨;外源電子受體硝酸鹽對水稻土中林丹降解的影響[D];浙江大學(xué);2019年

2 陳天宇;世界優(yōu)秀羽毛球男子單打選手林丹的技術(shù)特征分析[D];首都體育學(xué)院;2018年

3 陳勇;世界頂尖羽毛球男子單打運(yùn)動員李宗偉與林丹技戰(zhàn)術(shù)特征對比研究[D];遼寧師范大學(xué);2015年

4 孫志軍;新賽制下林丹與世界優(yōu)秀羽毛球男單選手技戰(zhàn)術(shù)特征對比分析[D];北京體育大學(xué);2012年

5 陳松菁;體育現(xiàn)場評論中的主題構(gòu)建[D];廣東外語外貿(mào)大學(xué);2008年

6 林洋;林丹與李宗偉的技戰(zhàn)術(shù)對比研究[D];江西師范大學(xué);2015年

7 陳嘉琪;林丹、李宗偉羽毛球職業(yè)生涯與微觀宏觀的時空關(guān)系[D];上海體育學(xué)院;2016年

8 胡賜明;降解有機(jī)氯農(nóng)藥林丹功能的固氮藍(lán)藻篩選及機(jī)理研究[D];杭州師范大學(xué);2012年

9 鄧惜汝;林丹、毒死蜱對淡水藻類毒性效應(yīng)的研究[D];南京大學(xué);2014年

10 曾勝;稀土改性TiO_2光催化降解水中林丹的研究[D];哈爾濱工業(yè)大學(xué);2012年

本文編號：2849094