高級(jí)氧化工藝(AOPs)在水環(huán)境難降解污染物領(lǐng)域表現(xiàn)出出色的降解能力。由于更強(qiáng)的氧化還原電位及高選擇性,基于活化過(guò)一硫酸鹽(HSO_5-,PMS)的硫酸根自由基(SO_4·~-)AOPs(SR-AOPs)受到越來(lái)越多的關(guān)注。各種鐵(Fe)基催化劑由于其環(huán)境友好性和成本效率而被廣泛用于PMS活化。然而,只適用于酸性pH值、Fe(III)與Fe(II)轉(zhuǎn)換速率慢、鐵離子泄漏量過(guò)高等問(wèn)題限制了其廣泛應(yīng)用。將鐵基催化劑固定到載體材料上,可以有效避免上述缺點(diǎn)。本實(shí)驗(yàn)以鈉基蒙脫土(MMT)為載體材料,利用其離子交換性能,將三價(jià)鐵離子負(fù)載到其表面及層間,得到鐵飽和蒙脫土(Fe-MMT),將其作為PMS活化劑。通過(guò)表征發(fā)現(xiàn),與MMT相比,Fe-MMT的具有更高的鐵含量、更大的比表面積及孔容。此外,鐵離子的引入改變了天然MMT的有序?qū)娱g結(jié)構(gòu),Fe-MMT結(jié)構(gòu)更為疏松,層間距擴(kuò)大�？疾炝藘煞N材料對(duì)目標(biāo)污染物阿特拉津(ATZ)吸附性能及對(duì)PMS的活化性能,發(fā)現(xiàn)Fe-MMT不僅能夠有效活化PMS降解ATZ,還能有效吸附ATZ。在吸附及催化過(guò)程中,Fe-MMT均表現(xiàn)出良好的可重復(fù)利用性能,同時(shí)伴隨著極少量的鐵離子泄露。Fe-MMT的吸附性能及催化性能受Fe-MMT投量、ATZ初始濃度及體系初始pH值影響較大。在0.1-1.0 mM范圍內(nèi)PMS投量對(duì)體系氧化效能沒(méi)有顯著影響。體系離子強(qiáng)度增大或部分無(wú)機(jī)陰離子的存在會(huì)導(dǎo)致Fe-MMT中吸附位點(diǎn)與催化位點(diǎn)減少,吸附及催化性能減弱。然而,氯離子(Cl-)與低濃度碳酸氫根離子(HCO_3-)的存在反而會(huì)顯著增強(qiáng)ATZ的降解效率。天然大分子有機(jī)物腐殖酸對(duì)體系的吸附及氧化性能影響較小。天然水體背景條件下,Fe-MMT/PMS體系仍能有效降解ATZ,但是Fe-MMT的吸附性能大幅降低。Fe-MMT/PMS體系能夠有效降解不同種類有機(jī)污染物,但是Fe-MMT只對(duì)部分有機(jī)污染物表現(xiàn)出吸附效果。最后,通過(guò)實(shí)驗(yàn)提出了Fe-MMT對(duì)ATZ的吸附機(jī)理以及對(duì)PMS的活化機(jī)理。Fe-MMT主要通過(guò)層間Fe~(3+)周圍的水合水與ATZ形成氫鍵起到吸附作用。通過(guò)實(shí)驗(yàn)推斷出,蒙脫土層間的電子加速轉(zhuǎn)移機(jī)理加快Fe~(3+)與Fe~(2+)間的循環(huán)再生,從而活化PMS產(chǎn)生硫酸根自由基與羥基自由基降解ATZ。
【學(xué)位單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2019
【中圖分類】：X592
【部分圖文】：

本實(shí)驗(yàn)利用蒙脫土的陽(yáng)離子交換特性，以鈉基蒙脫土為原料，通過(guò)將其在FeCl3.6H2O 溶液中反復(fù)溶脹，使 Fe3+取代 Na+的電位點(diǎn)，制備出 Fe-MMT。該制備方法具有操作簡(jiǎn)單、成本低廉、節(jié)約能耗、對(duì)環(huán)境友好等特點(diǎn)。為了確定材料的物理化學(xué)性質(zhì)并且判斷是否成功改性，通過(guò)一系列的分析手段對(duì) MMT及 Fe-MMT 進(jìn)行表征。分別通過(guò) SEM、mapping、小角 XRD、廣角 XRD、FIRT、Malvern Zetasizer、XPS、BET 這 8 種檢測(cè)手段，對(duì)兩種材料微觀形態(tài)、元素組成、片層間距、晶型結(jié)構(gòu)、官能團(tuán)信息、Zeta 電位、鐵離子價(jià)態(tài)等進(jìn)行對(duì)比分析。3.2 蒙脫土的表征3.2.1 鐵飽和蒙脫土的微觀形貌特征采用掃描電子顯微鏡（SEM）觀測(cè)改性前后蒙脫土的表面形態(tài)，MMT 及Fe-MMT 兩種材料的 SEM 圖見(jiàn)圖 3-1。a） b）

圖 3-2 MMT 及 Fe-MMT 能譜圖a) MMT 全譜圖 b) Fe-MMT 全譜圖c) MMT EDS 分層圖像 d) Fe-MMT EDS 分層圖像e) MMT Fe 元素分布 f) Fe-MMT Fe 元素分布g) MMT O 元素分布 h) Fe-MMT O 元素分布改性前 MMT主要由以下元素組成：O(63.3%)，Si(35.5%)，F(xiàn)e(0%)和 Al(0.9%):O:Al:Fe 的相對(duì)原子比約等于 1.00:1.80:0.02:0.00。Fe-MMT 主要由以下主要元素成：O(44.78%)，Si(15.48%)，F(xiàn)e(22.25%)和 Al(6.92%)，Si:O:Al:Fe 的相對(duì)原子約等于 1.00:2.90:0.40:1.40。Fe-MMT 顯示出相當(dāng)大的 Fe 含量，可以在 PMS 活化及有機(jī)污染物吸附過(guò)程發(fā)揮重要作用。此外，F(xiàn)e 具有分別以約 0.7、6.4 和 7.1 keV 為中心的三個(gè)峰。-MMT 中的元素含量與 Wu等人[107]報(bào)道的大致相同。改性前 MMT中鐵元素含量為 0.00%，說(shuō)明 MMT 表面 Fe3+含量極低，幾乎不被檢出。而改性后鐵元素含量上升為 11.8%，增加顯著。同時(shí)由 Fe-MMT 中元分布可以看出，其表面小紡錘狀顆粒主要由 Fe、O 兩種元素組成，進(jìn)一步證明該顆粒為鐵（氫）氧化物。

圖 3-3 MMT 及 Fe-MMT 的掃描電子顯微鏡圖a) MMT b) Fe-MMT3.2.4 小角 XRD 分析采用 0-10 °的小角衍射 XRD 對(duì)改性前后鐵蒙脫土進(jìn)行表征，通過(guò)小角 XRD衍射得到的特征峰值可以確定蒙脫土晶層間距。改性前后蒙脫土的小角 XRD 譜圖如圖 3-4 所示。MMTFe-MMTntenIitysa.(u).
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