水體中的重金屬污染因其具有易遷移、持久性強(qiáng)、易生物累積和生物致毒等特點(diǎn),成為當(dāng)今最為關(guān)注的環(huán)境問題之一。常用的重金屬廢水處理技術(shù)有化學(xué)沉降法、離子交換法、吸附法、膜過濾法、絮凝沉淀法、氣浮法和電化學(xué)法等。而吸附法因原材料成本低且易得,處理污染物種類范圍廣,生物兼容性友好等特點(diǎn)被廣泛應(yīng)用和研究。而在眾多吸附劑中,碳基材料因其種類繁多、表面易于進(jìn)行化學(xué)修飾同時(shí)比表面積大等特點(diǎn),在吸附法的應(yīng)用中具有重要作用。另一方面,工業(yè)廢水中通常含有鉻、汞和鉛等重金屬離子,其中以汞污染最為嚴(yán)重和難以控制。因此本研究中選取三種未改性商業(yè)活性炭以及三種石墨烯衍生物為吸附劑,其中包括桃殼活性炭(PSAC)、煤質(zhì)活性炭(CAC)、椰殼活性炭(CHAC)、還原氧化石墨烯(RGO)以及分別負(fù)載有鉻、鈷元素的石墨烯材料(RGO/Cr和RGO/Co)。同時(shí)以Hg~(2+)為吸附質(zhì),研究兩者之間的相互作用。論文中分別通過對傳統(tǒng)未改性商業(yè)活性炭和石墨烯衍生物新型吸附劑吸附Hg~(2+)的效能研究,分析其吸附機(jī)理,并對兩類碳基材料的吸附效能進(jìn)行比較。論文主要的研究內(nèi)容和結(jié)果如下:(1)對三種未改性商業(yè)活性碳進(jìn)行材料表征通過掃描電鏡分析(SEM)、傅里葉紅外分析(FTIR)、表面零電點(diǎn)測量(pHpzc)、表面等電點(diǎn)測量(IEP)、X射線衍射分析(XRD)、X射線光電子能譜分析(XPS)和孔徑分布及比表面積分析(BET)發(fā)現(xiàn):三種吸附材料表面主要含有的有機(jī)官能團(tuán)包括羥基、sp2碳骨架結(jié)構(gòu)以及一些含有烷氧基的結(jié)構(gòu),材料外表面相比內(nèi)表面分布有更多的負(fù)電荷,有利于材料對溶液中Hg~(2+)的吸附。CAC結(jié)晶度最低,在基于納米石墨晶型模型中的晶格結(jié)構(gòu)最為不規(guī)則和無定形。PSAC最可積孔徑最小,表面微孔含量比例最大,而CAC表面介孔含量比例最大。CAC相比另外兩種活性炭的表面氧化程度更高,同時(shí)三種材料表面汞元素沒有發(fā)生明顯的還原反應(yīng)。(2)研究了三種商業(yè)活性炭對溶液中Hg~(2+)離子的吸附效能結(jié)果表明:在pH為4的條件下,PSAC、CAC和CHAC對初始濃度為40mg/L的Hg~(2+)的Langmuir理論單層最大吸附容量分別為59.47 mg/g、48.92 mg/g和44.98 mg/g。實(shí)驗(yàn)中所采用的Langmuir、Freundlich、Dubinin-Radushkevich(D-R)、Tempkin、Redlich-Peterson(R-P)和Toth模型對原始測量數(shù)據(jù)的非線性擬合度均較高。偽一級和顆粒間內(nèi)擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)模型對原始數(shù)據(jù)的擬合度較好,認(rèn)為物理吸附在三種活性炭的整個(gè)吸附過程中占主導(dǎo)作用。(3)利用石墨烯(G)的還原性和過渡金屬鹽類的氧化性,制備得到分別負(fù)載有鉻和鈷的RGO復(fù)合材料(RGO/Cr和RGO/Co)。通過SEM、FTIR、溶液中吸附劑粒徑分析和吸附劑薄膜接觸角測量發(fā)現(xiàn):RGO/Cr比RGO/Co及RGO具有更大比表面積,RGO/Cr和RGO/Co在溶液中的最可幾粒徑分別為4767.5 nm和5308.7 nm,負(fù)載鉻和鈷后的RGO接觸角分別為131.8±0.65°和143.6±1.29°,親水性能顯著增加。(4)RGO、RGO/Cr和RGO/Co對溶液中Hg~(2+)離子的吸附性能結(jié)果表明:負(fù)載Co~(2+)和Cr6+量分別為0.01 mmol/L和0.5 mmol/L的50 mg RGO對1 mg/L Hg~(2+)的平衡吸附容量分別為0.98 mg/g和3.35 mg/g,去除率分別為18.56%和63.35%。pH為7左右時(shí),RGO/Cr和RGO/Co對1mg/L Hg~(2+)的吸附容量分別上升至5.228和5.205mg/g。Langmuir擬合RGO、RGO/Cr和RGO/Co的理論單層最大吸附容量分別為128.98、181.86和146.86 mg/g,同時(shí)吸附過程均符合偽一級和偽二級動(dòng)力學(xué)模型,在2~3h內(nèi)基本達(dá)到吸附平衡。
【學(xué)位單位】：蘇州科技學(xué)院
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位年份】：2015
【中圖分類】：X703
【部分圖文】：

技學(xué)院碩士學(xué)位論文 第四章 石墨烯基鉻鈷負(fù)載材料對水中汞(II)的吸附性引起的[110]。RGO 和 RGO/Cr 在 2921.31 cm-1處存在少量吸收，這可少量烷基中的 C-H鍵的反對稱伸縮振動(dòng)所引起的。RGO/Cr在 802.63量吸收，通常含有 Cr (III) 類化合物在 850~750 cm-1段~810和~798處考慮 K2Cr2O7負(fù)載在 RGO 上時(shí) Cr6+可能被還原，此處認(rèn)為 RG3 cm-1處可能由 Cr-O-Cr鍵引起[111]。RGO、RGO/Cr 和 RGO/Co 分散性表征

蘇州科技學(xué)院碩士學(xué)位論文 第四章 石墨烯基鉻鈷負(fù)載材料對水中汞(II)的吸附性能研究2500 5000 7500 10000 125000255075100度強(qiáng)%()直徑 (nm)RGO/Coa2500 5000 7500 10000 125000255075100強(qiáng)度(%)直徑 (nm)RGO/Crb圖 4-4 RGO/Co和 RGO/Cr的粒徑分布Fig.4-4 Particle size distribution of RGO/Co and RGO/Cr4.2.4 RGO、RGO/Cr 和 RGO/Co 的親水性表征
【參考文獻(xiàn)】

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1 ;Removal of Crystal Violet from aqueous solution using powdered mycelial biomass of Ceriporia lacerata P2[J];Journal of Environmental Sciences;2011年12期

2 Nassereldeen A Kabbashi;Muataz A Atieh;Abdullah Al-Mamun;Mohamed E S Mirghami;MD Z Alam;Noorahayu Yahya;;Kinetic adsorption of application of carbon nanotubes for Pb(Ⅱ) removal from aqueous solution[J];Journal of Environmental Sciences;2009年04期

本文編號：2843737