氮氧化物(NO_x)作為大氣主要污染物之一,給人類健康和環(huán)境帶來許多危害。因此,如何有效地消除NO_x的排放已經(jīng)成為全球科學家關(guān)注的問題。NH_3選擇性催化還原(NH_3-SCR)被認為是最有效的消除燃煤電廠、工業(yè)鍋爐等固定源NO_x排放的方法。盡管V_2O_5-WO_3(MoO_3)/TiO_2作為一種商業(yè)催化劑已經(jīng)應用于大型燃煤電廠煙氣脫硝,但仍然存在操作溫度窗口狹窄(300-400 ~oC),V_2O_5具有生物毒性,在高溫時SO_2容易氧化成SO_3等問題。因此,本文通過在Ni-Ti和Ce-Ti體系中摻入適量的Cu來調(diào)變催化劑的氧化還原性和表面酸性,從而獲得高活性、寬活性窗口的NH_3-SCR脫硝催化劑。采用溶膠凝膠法分別制備出了一系列Cu_mNi_(0.1-m)TiO_x(m=0,0.01,0.015,0.02,0.03和0.1)和Cu_mCe_(0.1-m)TiO_x(m=0,0.005,0.01,0.02,0.03和0.1)催化劑。并通過XRD、H_2-TPR、NH_3-TPD、XPS和in situ DRIFTS等表征探究Cu的摻入對催化劑結(jié)構(gòu)和性能的影響。結(jié)果表明:Cu的摻入提高了催化劑的低溫活性。Cu_(0.015)Ni_(0.085)TiO_x催化劑在空速為40 000 h~(-1)溫度在205-425 ~oC范圍內(nèi)具有優(yōu)異的活性(90%的NO轉(zhuǎn)化率)。Cu_(0.01)Ce_(0.09)TiO_x催化劑在40 000 h~(-1)空速下在170-425 ~oC展現(xiàn)了出色的活性(90%的NO轉(zhuǎn)化率)。通過in situ DRIFTS研究發(fā)現(xiàn)Ni_(0.1)TiO_x和Cu_(0.015)Ni_(0.085)TiO_x催化劑,Ce_(0.1)TiO_x和Cu_(0.01)Ce_(0.09)TiO_x催化劑的NH_3-SCR反應主要通過表面吸附的NO_x和NH_3物種之間進行,遵循L-H反應機理。
【學位單位】：黑龍江大學
【學位級別】：碩士
【學位年份】：2018
【中圖分類】：X701;O643.36
【部分圖文】：

一定的失活影響。停止通入 100 ppm 的 SO26 個5TiOx催化劑的 NO 轉(zhuǎn)化率沒有明顯恢復，說明這種毒害作% H2O，其 NO 轉(zhuǎn)化率降低到 63%然后保持穩(wěn)定。當停止通恢復到 73%。這說明 H2O 對催化劑的活性有一定的毒害影逆性。隨后同時通入 5% H2O 和 100 ppm SO2，NO 轉(zhuǎn)化率持在 63% 左右。當停止通入 H2O 和 SO2以后，NO 轉(zhuǎn)化率2O 和 SO2共同引起的催化劑的失活 SO2的失活作用不明顯響，同時這種影響也是可逆的。通過對催化劑抗水抗硫?qū)崪?200oC 具有一定的抗 H2O 和抗 SO2性能。

300oC 時的 NH3轉(zhuǎn)化率已經(jīng)接近 100%。這也解釋了 Cu0.015Ni0.085TiOx催化劑在高溫具有良好 N2選擇性的原因。根據(jù)文獻[54,59]，過強的氧化性會導致 NH3的過氧化，從而降低高溫選擇性。所以，從上述結(jié)果可以發(fā)現(xiàn)，Cu0.015Ni0.085TiOx催化劑展現(xiàn)了合適的氧化性，這也導致其具有出色的 NH3-SCR 低溫活性和高溫 N2選擇性。

都被 Cu 取代后，可以觀察到 Cu0.1TiOx催化劑僅僅在 180-240oC 展現(xiàn)了 100% 的NO 轉(zhuǎn)化率和 N2選擇性。以上結(jié)果表明，銅的摻入能夠提高催化劑的低溫活性，而過多的銅則會導致催化劑高溫活性的下降，這可能是由于催化劑在高溫時 NH3發(fā)生了過度氧化。
【參考文獻】

相關(guān)期刊論文 前6條

1 張玉華;束航;范紅梅;張亞平;楊林軍;;商業(yè)V_2O_5-WO_3/TiO_2催化劑SCR脫硝過程中PM_(2.5)的排放特性及影響因素研究[J];中國電機工程學報;2015年02期

2 楊超;程華;黃碧純;;抗SO_2和H_2O中毒的低溫NH_3-SCR脫硝催化劑研究進展[J];化工進展;2014年04期

3 賀泓;劉福東;余運波;單文坡;;環(huán)境友好的選擇性催化還原氮氧化物催化劑[J];中國科學:化學;2012年04期

4 劉福東;單文坡;石曉燕;張長斌;賀泓;;用于NH_3選擇性催化還原NO的非釩基催化劑研究進展[J];催化學報;2011年07期

5 蘇劍波;鐘玉鳴;;氮氧化物排放控制技術(shù)的研究進展[J];廣東化工;2007年01期

6 唐曉龍,郝吉明,徐文國,李俊華;固定源低溫選擇性催化還原NO_x技術(shù)研究進展[J];環(huán)境科學學報;2005年10期

相關(guān)碩士學位論文 前1條

1 王俊佳;富氧條件下銥系雙貴金屬催化同時去除碳顆粒和NO_x的研究[D];哈爾濱工業(yè)大學;2013年

本文編號：2841481