發(fā)布時間：2020-10-14 07:45

　　 近年來,隨著工業(yè)化進(jìn)程的發(fā)展,我國污染源VOCs排放量巨大,對環(huán)境造成了嚴(yán)重的破壞,也對人體健康構(gòu)成了威脅。低溫等離子體和催化劑協(xié)同處理VOCs廢氣結(jié)合了等離子體與催化氧化兩種技術(shù),利用等離子體產(chǎn)生高能活性粒子以促進(jìn)催化反應(yīng)的進(jìn)行。該技術(shù)集合了等離子體反應(yīng)迅速、反應(yīng)條件溫和及催化降解選擇性高的優(yōu)勢,擁有低溫反應(yīng)、反應(yīng)副產(chǎn)物少的特點,在工業(yè)消除VOCs方面擁有較大的應(yīng)用空間。然而,由于低溫等離子體反應(yīng)系統(tǒng)的復(fù)雜性,現(xiàn)階段的低溫等離子體-催化研究,主要側(cè)重于低溫等離子體的影響,而對催化劑在整個系統(tǒng)的作用研究較少。另外,在VOCs眾多產(chǎn)物中,甲苯廣泛存在于化工各個領(lǐng)域,并且是單環(huán)類有機(jī)物的代表物質(zhì)。因此,本論文以甲苯為模型,研究低能量密度條件下催化劑的作用,并探討低溫等離子體-催化體系中的反應(yīng)機(jī)理。首先,以減弱等離子體作用,繼而突出催化劑的影響的思路來研究催化作用,本文使用DBD產(chǎn)生等離子體的放電方式,測定了等離子體在不同功率、不同載氣、不同催化劑載體下甲苯的轉(zhuǎn)化率、能量消耗等數(shù)據(jù)。研究發(fā)現(xiàn),在空氣、氧氣、氮?dú)�、氬氣、氦氣五種氣體中,空氣的擊穿電壓較低,并且生成的副產(chǎn)物較少;在以空氣為載氣的條件下,單獨(dú)等離子體在功率27W(30V,0.9A)時對甲苯的降解不起作用;等離子體-催化(一段式)體系的實驗結(jié)果表明,以13X、Al2O3、TiO2和ZrO2四種催化劑載體為填充介質(zhì),13X由于具有較大的比表面積和適當(dāng)?shù)慕殡姵?shù)表現(xiàn)出更高的甲苯催化降解活性。因此,確定下一步研究的等離子體的操作條件為30V,0.9A;載氣為空氣;載體為13X。其次,本研究進(jìn)一步考察13X上的Ce組分的負(fù)載量對催化劑催化活性的影響,并探討臭氧在反應(yīng)過程中的作用。研究結(jié)果表明,Ce的負(fù)載量為30%時,Ce基催化劑對甲苯的轉(zhuǎn)化率以及二氧化碳選擇性最高;10%Ce/13X催化劑穩(wěn)定性較好;40%Ce/13X則具有較高的CO2選擇性。結(jié)合活性數(shù)據(jù)和BET、XPS、H2-TPR、SEM等表征結(jié)果,本研究闡述了可能的反應(yīng)機(jī)理如下:甲苯容易吸附在13X上,并在等離子體作用下活化�；罨募妆轿锓N將從13X脫附,并將與附近的Ce3+物種產(chǎn)生的活性氧物種等物種反應(yīng),然后生成CO2和H2O。其中,Ce3+物種在等離子體的作用下更有利于生成活性氧物種。最后,為研究雙金屬催化劑的作用,使用分步浸漬法制備雙金屬氧化物Mn-Ce催化劑。實驗結(jié)果表明,相對于10%Ce/13X催化劑,10%Ce-20%Mn/13X催化劑具有較高的催化活性,可將甲苯的去除率提升至73.3%�？梢�,Mn的引入可以提高Ce基催化劑的氧化活性�；诒狙芯康腃e基催化劑,本文對等離子體-催化處理VOCs的技術(shù)經(jīng)濟(jì)性進(jìn)行了初步的分析。
【學(xué)位單位】：廈門大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：O643.36;X701
【部分圖文】：

?位等，ＶＯＣｓ控制技術(shù)亟待更新。由于在ＶＯＣｓ廢氣治理技術(shù)仍處于治理初級階??段并且存在較多問題，并且在廢氣治理方面有較高的治理成本，如圖１．１所示。所??以本文開展了?ＶＯＣｓ消除技術(shù)，以期為ＶＯＣｓ的控制與治理提供自己的建議。??６，２０３，９１０??４，１３５，９４０??２，０６７，９７０??Ｊ＿國二二?ＢＬ—?，??２０１６?年??■?ｍ魂臺驗■資（萬元）■■水項目完成獅元）■漏■完纖萬元）??■?■固《＾１項目萬元）＿離＿目＾５？萬元）??圖１．１?２０１６年治理污染項目投資（萬元）??Ｆｉｇ．?１．１?Ｉｎｖｅｓｔｍｅｎｔ?ｏｆ?ｐｏｌｌｕｔｉｏｎ?ｃｏｎｔｒｏｌ?ｐｒｏｊｅｃｔ?ｉｎ?２０１６?（ｔｅｎ?ｔｈｏｕｓａｎｄ?ｙｕａｎ）??１．２?ＶＯＣｓ的來源??ＶＯＣｓ類別包括芳香類化合物，脂肪類化合物以及醇、酮、醛類等物質(zhì)。其??中，芳香類化合物主要為苯、甲苯、二甲苯和苯乙烯。??空氣中ＶＯＣｓ的排放源主要有自然源和人為源兩類。自然源主要來源于森林??火災(zāi)、野生動物的排放和濕地厭氧等過程

圖１．２使用Ｔｉ０２作為催化劑的ＶＯＣｓ的ＵＶ－ＰＣＯ過程示意圖［８］??Ｆｉｇ．?１．２?Ｔｈｅ?ＵＶ－ｐｃｏ?ｐｒｏｃｅｓｓ?ｄｉａｇｒａｍ?ｕｓｉｎｇ?Ｔｉ０２?ａｓ?ｔｈｅ?ｃａｔａｌｙｓｔ１８１??燃燒法??燃燒法主要包括直接燃燒法和催化燃燒法兩種方法。直接燃燒法是在ＶＯＣｓ??足夠高的情況下，將ＶＯＣｓ廢氣中可燃的有機(jī)物作為燃料燃燒掉，從而達(dá)到??ＶＯＣｓ廢氣的效果。當(dāng)有機(jī)廢氣濃度為０．?１？１．４ｍｇ／ｍ３，燃燒溫度在１ＨＸＴＣ??，ＶＯＣｓ去除效率可達(dá)到９５％。但直接燃燒法要完全燒掉ＶＯＣｓ廢氣，反應(yīng)??至少需要達(dá)到８００？１２００°Ｃ，操作成本昂貴不完全燃燒過程會產(chǎn)生有毒??產(chǎn)物，造成二次污染，如在焚燒爐煙氣中的二惡英和氮氧化物。??催化燃燒法是ＶＯＣｓ組分在鉑、鈀等貴金屬及過渡金屬氧化物等催化劑的作??一？°

絕緣介質(zhì)以插入或者覆蓋的方式接在電極表面的空隙之間，主要作用是防??止電極之間空氣放電通道的貫穿，同時平衡電流密度，防止電火花產(chǎn)生，起到鎮(zhèn)??流的作用。早期ＤＢＤ發(fā)生器裝置如圖１．３所示。理想情況下，絕緣介質(zhì)不消耗??能量。絕緣介質(zhì)的存在有利于產(chǎn)生均勻的等離子體。介質(zhì)阻擋材料一般為玻璃、??硅石玻璃或陶瓷材料，不同材料的介電常數(shù)見表１．２。??７??
【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：2840391