醛酮類羰基化合物(CBs)會(huì)致癌致突變,對(duì)人類健康具有潛在的危害性,因此研發(fā)靈敏快速的方法,測(cè)定環(huán)境中的微量醛酮類化合物顯得很有必要。我國(guó)多采用2,4-二硝基苯肼(DNPH)/高效液相色譜法(HPLC)法同時(shí)測(cè)定多種羰基化合物,衍生過程中為了保證反應(yīng)的完全進(jìn)行,通常會(huì)使用過量的衍生劑,所以樣品溶液中會(huì)存在大量未反應(yīng)的衍生劑造成背景干擾,同時(shí)影響樣品的進(jìn)一步濃縮。本研究以2,4-二硝基苯胺(DNAN)為替代模板分子,甲基丙烯酸(MAA)為功能單體,二甲基丙烯酸乙二醇酯(EDMA)或二乙烯基吡啶(DVB)為交聯(lián)劑,Fe_3O_4為磁性載體,制備對(duì)DNPH具有特異選擇性的磁性分子印跡微球(MMIPs)。采用掃描電鏡、激光粒度儀對(duì)其進(jìn)行表征,研究了兩種以不同交聯(lián)劑制備的MMIPs對(duì)模板分子的吸附性能,考察了pH、吸附時(shí)間對(duì)其吸附性能的影響,通過選擇性實(shí)驗(yàn)探討MMIPs的特異選擇性,并且以混合標(biāo)準(zhǔn)溶液證實(shí)了MMIP-EDMA在復(fù)雜基質(zhì)中,能有效地選擇性去除溶液中的DNPH,而且能在外加磁場(chǎng)的作用下快速從基質(zhì)分離。因此,進(jìn)一步將制備的MMIP-EDMA應(yīng)用于兩方面:大氣羰基污染物的檢測(cè),及水中醛酮類化合物的檢測(cè)。首先,在大氣羰基污染物的檢測(cè)中,由于大氣中羰基化合物的含量極少,傳統(tǒng)方法需長(zhǎng)時(shí)間采樣,而且需要使用過量的采樣衍生劑DNPH保證羰基化合物完全反應(yīng)生成腙,但過量的DNPH在HPLC檢測(cè)中會(huì)造成嚴(yán)重的背景干擾。本實(shí)驗(yàn)以MMIP-EDMA去除空氣樣品中過量的DNPH,實(shí)現(xiàn)了DNPH背景干擾的消除,并且能夠大幅度濃縮樣品溶液,提高羰基化合物的富集效率和監(jiān)測(cè)靈敏度,進(jìn)而能夠縮短采樣時(shí)間。同時(shí)結(jié)合毛細(xì)管電泳進(jìn)樣量小的特點(diǎn),現(xiàn)階段采集15min便可實(shí)現(xiàn)PM2.5中微量羰基化合物的檢測(cè),實(shí)現(xiàn)高效測(cè)定大氣羰基化合物。本實(shí)驗(yàn)采用DNPH衍生法,偶聯(lián)MMIPs固相萃取-毛細(xì)管電泳分析,研究廣州冬天羰基化合物水平及其來源,15種目標(biāo)羰基化合物均被檢出。研究發(fā)現(xiàn),在污染物排放和天氣因素的影響下,灰霾天異戊醛迅速增長(zhǎng)。通過相關(guān)性分析,和C1/C2、C2/C3比值的比較,發(fā)現(xiàn)除了光化學(xué)反應(yīng)等自然因素,人類活動(dòng)對(duì)廣州冬天羰基化合物水平的干擾更嚴(yán)重了,應(yīng)引起重視。另一方面,在水中醛酮類化合物的檢測(cè)部分,本實(shí)驗(yàn)結(jié)合分子印跡固相微萃取和毛細(xì)管電泳技術(shù),建立了MMIP-CE檢測(cè)水中醛酮類化合物的方法,考察了萃取時(shí)間、功能材料MMIP-EDMA量對(duì)萃取效率的影響。MMIP-EDMA萃取速度快、效率高,在優(yōu)化條件下,1升水中投加200mg MMIP-EDMA便可達(dá)最佳萃取效果。同時(shí)測(cè)定8種醛酮類化合物,線性相關(guān)系數(shù)達(dá)0.999以上,回收率收率在78.9-119.6%,相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差低于5%,檢出限在0.0061-0.0439 mg/L之間。本實(shí)驗(yàn)將建立的方法應(yīng)用于飲用水醛酮類化合物的檢測(cè),結(jié)果顯示源頭水等未經(jīng)處理的天然水醛酮含量會(huì)受周圍腐殖質(zhì)的影響而變化,所以在野外飲用天然水需注意用水安全。
【學(xué)位單位】：廣州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：X830
【文章目錄】：
摘要
abstract
第一章 前言
    1.1 環(huán)境羰基污染物簡(jiǎn)介
        1.1.1 大氣羰基化合物
        1.1.2 水中醛酮類化合物
    1.2 環(huán)境羰基污染物的檢測(cè)方法
        1.2.1 分光光度法
        1.2.2 熒光法
        1.2.3 示波極譜法
        1.2.4 色譜法
    1.3 羰基化合物的采樣方法與樣品前處理
    1.4 分子印跡技術(shù)的應(yīng)用現(xiàn)狀
        1.4.1 MIPs的制備方法
        1.4.2 MIPs的技術(shù)進(jìn)展
    1.5 研究目的和研究?jī)?nèi)容
第二章 功能材料的制備及羰基化合物的測(cè)定
    2.1 實(shí)驗(yàn)材料
        2.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑
        2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器
    2.2 實(shí)驗(yàn)方法
        2.2.1 功能材料MMIP的制備
        2.2.2 吸附實(shí)驗(yàn)
        2.2.3 高效液相色譜法測(cè)定醛酮類衍生物
        2.2.4 毛細(xì)管電泳法測(cè)定醛酮類衍生物
        2.2.5 混合標(biāo)準(zhǔn)溶液中DNPH的去除
    2.3 結(jié)果與討論
        2.3.1 功能材料的電鏡分析
        2.3.2 功能材料的粒度分析
        2.3.3 不同交聯(lián)劑對(duì)功能材料吸附的影響
        2.3.4 pH對(duì)功能材料吸附的影響
        2.3.5 功能材料的識(shí)別性能
        2.3.6 羰基化合物的測(cè)定
        2.3.7 混合標(biāo)準(zhǔn)溶液中DNPH的去除
    2.4 本章小結(jié)
第三章 分子印跡功能材料在大氣羰基污染物檢測(cè)中的應(yīng)用
    3.1 研究背景
    3.2 實(shí)驗(yàn)材料
        3.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑
        3.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器
        3.2.3 實(shí)驗(yàn)溶液的配制
    3.3 實(shí)驗(yàn)方法
        3.3.1 大氣PM2.5、TSP和氣體中羰基化合物的采集
        3.3.2 空氣樣品預(yù)處理
    3.4 結(jié)果與討論
        3.4.1 功能材料在測(cè)定實(shí)際空氣中羰基化合物的應(yīng)用
        3.4.2 大氣PM2.5中羰基化合物的組成及濃度
        3.4.3 大氣PM2.5中羰基化合物的來源
    3.5 本章小結(jié)
第四章 水環(huán)境羰基化合物MMIP-CE分析方法的建立
    4.1 研究背景
    4.2 實(shí)驗(yàn)材料
        4.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑
        4.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器
        4.2.3 實(shí)驗(yàn)材料準(zhǔn)備
    4.3 實(shí)驗(yàn)方法
        4.3.1 吸附實(shí)驗(yàn)
        4.3.2 萃取劑MMIP的用量
        4.3.3 樣品的采集和衍生化
        4.3.4 樣品預(yù)處理
    4.4 結(jié)果與討論
        4.4.1 吸附實(shí)驗(yàn)
        4.4.2 MMIP量對(duì)水樣中醛酮萃取率的影響
        4.4.3 分子印跡固相微萃取與液液萃取方法的比較
        4.4.4 方法評(píng)價(jià)
        4.4.5 功能材料在實(shí)際水樣中的應(yīng)用
    4.5 本章小結(jié)
第五章 結(jié)論及展望
    5.1 結(jié)論
    5.2 展望
參考文獻(xiàn)
附錄
致謝

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2838865