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動(dòng)力堆模擬高放廢液濃縮脫硝過程中關(guān)鍵裂片元素的化學(xué)行為研究

發(fā)布時(shí)間:2020-10-10 00:09
   TRPO流程在高放廢液的處理處置中具有良好的應(yīng)用前景。從PUREX流程出來的高放廢液的酸度一般為3 mol/L,而TRPO流程要求進(jìn)料酸度為0.9-1.2 mol/L。高放廢液的濃縮脫硝可以作為TRPO流程的預(yù)處理過程,通過脫硝降低廢液的酸度,通過濃縮控制廢液的體積,從而實(shí)現(xiàn)PUREX流程和TRPO流程的有效銜接。本論文以甲酸作為脫硝劑對(duì)動(dòng)力堆模擬高放廢液?jiǎn)渭兠撓、摻入陰離子脫硝以及濃縮脫硝過程開展了應(yīng)用基礎(chǔ)研究,對(duì)脫硝后的組成成分包括酸度、金屬離子濃度、硝酸根和甲酸根離子濃度等進(jìn)行檢測(cè),對(duì)濃縮脫硝過程所產(chǎn)生的沉淀進(jìn)行表征,并驗(yàn)證了不同濃縮倍數(shù)、不同鉬鋯摩爾比脫硝等濃縮脫硝條件下30%TRPO-煤油對(duì)高放廢液的萃取行為。研究結(jié)果表明:(1)高放廢液?jiǎn)渭兠撓醯淖罴鸭紫醣葹?.0,對(duì)應(yīng)的脫硝時(shí)間4 h。在此條件下,模擬高放廢液的酸度能夠降至1 mol/L左右,可滿足TRPO流程進(jìn)料要求;(2)少量F~-、Cl~-、NO_2~-和SO_4~(2-)等常見陰離子的摻入對(duì)脫硝過程不會(huì)產(chǎn)生影響;(3)濃縮與脫硝先后順序?qū)Ω叻艔U液濃縮脫硝并無影響,隨著濃縮倍數(shù)的增加,Zr、Mo、Sn和Te沉淀生成率增大;(4)高放廢液脫硝到1 mol/L酸度后,即使不濃縮,以30%TRPO-煤油對(duì)其萃取也會(huì)產(chǎn)生三相問題,但保持甲硝比為1.0,增加初始料液中的鉬鋯比,在單純脫硝條件下,可消除萃取三相問題。
【學(xué)位單位】:中國(guó)石油大學(xué)(北京)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位年份】:2018
【中圖分類】:X771
【部分圖文】:

流程圖,高放廢液,錒系元素,濃度


第 1 章 文獻(xiàn)綜述擬高放廢液與甲酸體積比應(yīng)為 50:9,此條件下最終 Zr 濃度約 2.05 g/L,最終 Mo濃度約 0.09 g/L。此外,陳瑾等還考察了不同質(zhì)量比的 Mo/Zr 對(duì) Zr 和 Mo 析出的影響。所有實(shí)驗(yàn)均按濃度倍數(shù)為 3.1 0.2,HCOOH 和 HNO3摩爾比為 1.4 進(jìn)行。硝酸的最終濃度都能很好地控制在 1.6 0.15 mol/L,這意味著 Mo的濃度對(duì)最終 HNO3濃度幾乎沒有影響。隨著鉬鋯質(zhì)量比的增加,Zr 的析出量大幅度增加,Mo 的沉淀率也略有增加。1.3 TRPO 流程及其萃取三相問題清華大學(xué)提出的 TRPO 流程能夠有效的去除高放廢液中的錒系元素,圖 1.1 是TRPO 流程圖。

分子結(jié)構(gòu)圖,分子結(jié)構(gòu),錒系元素,三價(jià)錒系元素


圖 1.2 TRPO 的分子結(jié)構(gòu)Fig. 1.2 Molecular structure of TRPO從硝酸介質(zhì)中萃取錒系元素的效果進(jìn)介質(zhì)中萃取錒系元素和裂片元素的四價(jià)和六價(jià)錒系元素以及鋯和锝具有酸介質(zhì)中有效萃取三價(jià)錒系元素,而

硝酸介質(zhì),分配比,錒系元素,煤油


圖 1.2 TRPO 的分子結(jié)構(gòu)Fig. 1.2 Molecular structure of TRPO等對(duì) TRPO 從硝酸介質(zhì)中萃取錒系元素的效果進(jìn)行了綜述[5]。PO-煤油從硝酸介質(zhì)中萃取錒系元素和裂片元素的實(shí)驗(yàn)結(jié)果。可PO-煤油不但對(duì)四價(jià)和六價(jià)錒系元素以及鋯和锝具有很強(qiáng)锝萃取能 2 mol/L 的硝酸介質(zhì)中有效萃取三價(jià)錒系元素,而對(duì)鍶、銫等裂很弱。

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