針對活性碳纖維(ACF)陰極電還原氧氣產(chǎn)過氧化氫(H_2O_2)效率較低的問題,將形穩(wěn)電極Ru02/Ti、環(huán)氧樹脂網(wǎng)格以及ACF組合作為復合陽極與電源的正極相連接,單獨ACF作為陰極與電源的負極相連接,建立了高效產(chǎn)H_2O_2的電化學系統(tǒng)。通過有無外通氧氣對H_2O_2產(chǎn)量對比實驗發(fā)現(xiàn),此體系無需外加氧氣。詳細研究了電流密度、初始pH、轉速和電解質(zhì)濃度等因素對系統(tǒng)產(chǎn)H_2O_2的影響。H_2O_2產(chǎn)量隨電流密度的增大而增大,但電流密度達到20.82 m A·cm-2后,繼續(xù)增大電流密度H_2O_2產(chǎn)量反而降低;酸性條件有利于H_2O_2生成;H_2O_2產(chǎn)量隨轉速的增大而增加,但轉速達到500 r·min-1時,繼續(xù)增大轉速,H_2O_2生成量反而降低;H_2O_2產(chǎn)量隨電解質(zhì)濃度增大逐漸增大,但電解質(zhì)濃度較高時,H_2O_2產(chǎn)量無明顯變化;此電化學系統(tǒng)經(jīng)8次重復使用后,H_2O_2的生成量基本維持穩(wěn)定,表明此電化學體系可高效穩(wěn)定產(chǎn)生H_2O_2。
【部分圖文】：

華電子)提供，磁力攪拌器(上海大龍數(shù)顯型MS-H-Pro)。1．2實驗裝置實驗裝置由電解池、直流穩(wěn)壓電源、反應電極和磁力攪拌器構成。電解池由聚氯乙烯板制成，以濃度為0．05mol·L－1，體積為150mLNa2SO4為電解液。陽極由形穩(wěn)電極Ｒu02/Ti網(wǎng)、環(huán)氧樹脂網(wǎng)格和ACF組合，陰極為ACF，兩者均采用面積為3cm×4cm大小的極板。用H2SO4(1．0mol·L－1)溶液或NaOH(1．0mol·L－1)溶液調(diào)節(jié)體系pH值。調(diào)節(jié)電流及磁力攪拌器的轉速，通電后開始計時，每10min取樣測定H2O2濃度。具體實驗裝置見圖1所示1．3分析方法H2O2生成量分析采用分光光度法，用已知濃度的H2O2配置不同濃度梯度H2O2，測量吸光度作出一條標線，y=0．012x+0．011(Ｒ2=0．999，其中x代表H2O2濃度，y代表吸光度)。測量H2O2具體方法如下:取2．00mL反應液稀釋一定倍數(shù)后，再取1．50mL稀釋后反應液體于1．0cm在石英比色皿中，依次加入0．75mL鄰苯二甲酸氫鉀(0．1mol·L－1)和0．75mL(0．4mol·L－1KI+0．06mol·L－1NaOH+～10－4mol·L－1鉬酸銨)溶液，混合均勻，靜置2min顯色，采用日立3010型紫外-可見分光光度儀在λ=352nm處測定吸光度［22］。通過XPS(PHI-5300/ESCA，ULVAC-PHI，INC)和SEM(JSM-6700F，JEOL，Japan)對反應前后的ACF形態(tài)進行分析。圖1電化學反應裝置示意圖Fig．1Schematicviewofelectrochemicalreactor6223

環(huán)境工程學報第10卷2結果與討論2．1外通氧氣與不通氧氣條件下H2O2生成量比較分析本研究將形穩(wěn)電極Ｒu02/Ti網(wǎng)、環(huán)氧樹脂網(wǎng)格和ACF為組合陽極，形穩(wěn)電極與電源的正極相連接，ACF作為陰極進行研究。首先，利用此電化學裝置，比較了在陽極析氧和外通氧氣條件下H2O2生成量變化。實驗結果如圖2所示:在外通氧氣(100mL·min－1)與不通氧氣兩種條件下，體系H2O2生成量基本一致，90min時H2O2生成量為0．7mmol·L－1左右�？梢钥闯�，陽極析氧可滿足裝置對O2的需求。圖2外通氧氣和陽極析氧氣條件下H2O2產(chǎn)量隨時間的變化Fig．2VariationofgenerationamountofH2O2underO2aerationandanodicO2evolution在電化學過程中，往往伴隨著電解水的存在，在陰極上產(chǎn)生氫氣，在陽極上產(chǎn)生氧氣。進行電解水時，電極反應式如下［23］:酸性溶液中，陰極反應:4H++4e－=2H2φ0=0V陽極反應:2H2O－4e－=4H++O2φ0=1．23V堿性溶液中，陰極反應:4H2O+4e－=2H2+4OH－φ0=－0．828V陽極反應:4OH－－4e－=2H2O+O2+4e－φ0=0．401V從上式可以看出，不論在酸性還是堿性溶液中，水電解的總反應都是如下:2H2O=2H2+O2在此裝置中，組合陽極一方面作為還原氧氣產(chǎn)H2O2的氧源;另一方面利用感應ACF陰極產(chǎn)H2O2，增大了體系產(chǎn)H2O2的ACF面積，因此，本裝置可以簡便高效的產(chǎn)H2O2。2．2電流密度對H2O2生成量的影響電流密度是影響電化學還原氧氣產(chǎn)生H2O2的重要因素之一。在固定初始pH、轉速和電解質(zhì)濃度的條件下，研究了不同電流密度對H2O2生

－φ0=0．401V從上式可以看出，不論在酸性還是堿性溶液中，水電解的總反應都是如下:2H2O=2H2+O2在此裝置中，組合陽極一方面作為還原氧氣產(chǎn)H2O2的氧源;另一方面利用感應ACF陰極產(chǎn)H2O2，增大了體系產(chǎn)H2O2的ACF面積，因此，本裝置可以簡便高效的產(chǎn)H2O2。2．2電流密度對H2O2生成量的影響電流密度是影響電化學還原氧氣產(chǎn)生H2O2的重要因素之一。在固定初始pH、轉速和電解質(zhì)濃度的條件下，研究了不同電流密度對H2O2生成量的影響，實驗結果如圖3所示。H2O2的生成量不會隨著時間直線上升，大約40min時，H2O2生成量達到穩(wěn)定狀態(tài)不再增加;H2O2的生成量隨著電流密度在8．33～20．82mA·cm－2的范圍里增加而增加，但當電流密度超過20．82mA·cm－2時，H2O2生成量存在一個明顯的下降過程。圖3電流密度對H2O2產(chǎn)生量的影響Fig．3InfluenceofcurrentdensityongenerationamountofH2O2出現(xiàn)這個結果的原因是:當電流密度為8．33、16．66、20．82、24．99和33．32mA·cm－2時，電化學過程中電極兩端相應的電壓分別為3．0、4．1、4．3、5．4和6．0V。當電壓超過4．3V時，氧氣的還原過程會通過反應式(2)產(chǎn)生H2O而不是通過反應式(1)產(chǎn)生H2O2，因此當電流密度達到一定值時再繼續(xù)增大，H2O2生成量反而降低;較高的電流密度會導致H2O2在陽極和電解液里分解，使H2O2生成量降低，由式(3)～(5)所示［24］。因此選用20．82mA·cm－2作為反應電流密度。O2+2H++2e－→H2O2(1)O2+4H++4e－→2H2(2)H2O2→HO·2+H++e

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本文編號：2832909