隨著現(xiàn)代生活水平的提高,生活、工業(yè)廢水的排放造成的重金屬離子污染問題日益嚴(yán)峻,直接或間接的對人類的健康造成危害,目前,用于重金屬離子廢水的處理主要為吸附法,而高分子復(fù)合材料由于含有大量的表面官能團(tuán)以及吸附能力強(qiáng)已經(jīng)成為研究的焦點(diǎn)。聚多巴胺(PDA)因其良好的粘附性,以及優(yōu)異的物化性能,在能源、催化劑、生物醫(yī)學(xué)、表面修飾等領(lǐng)域具有優(yōu)異的應(yīng)用前景。但由于PDA價格昂貴,極大的限制了其在其他領(lǐng)域的應(yīng)用以及大規(guī)模生產(chǎn)。因而,通過研究PDA的自氧化聚合機(jī)理,設(shè)計含有鄰苯二酚基團(tuán)與多胺的聚合物代替PDA。在具有相似的物化性能的同時降低了材料價格。本文通過設(shè)計兩種聚酚胺復(fù)合材料并研究了其對Cr(VI)的吸附性能。具體研究內(nèi)容如下:(1)采用簡單一步法制備了一種新型聚(單寧酸-四乙烯五胺)-聚丙烯酰胺-還原氧化石墨烯(P(TA-TEPA)-PAM-RGO)三元復(fù)合材料吸附劑,用于Cr(VI)的吸附還原。采用掃描電鏡、紅外光譜、熱重分析等技術(shù)對制備的復(fù)合材料的形貌、化學(xué)組成及其熱穩(wěn)定性進(jìn)行分析。吸附研究表明,含有豐富酚羥基和胺基的吸附組分P(TA-TEPA)與支撐組分PAM和RGO之間存在協(xié)同作用。在308 K時,最大吸附容量為397.52 mg/g,這高于大多數(shù)氧化石墨烯和單寧酸基材料。該材料不僅表現(xiàn)出良好的Cr(VI)去除能力,還能對Cr(VI)有較高的還原作用。制備的復(fù)合材料對其他金屬離子(如Cu~(2+)、Zn~(2+)和Cd~(2+))和陰離子(如NO_3~-和SO_4~(2-))具有高效的競爭吸附能力。在吸附-解吸循環(huán)過后,該材料的最大吸附容量能達(dá)到300 mg/g以上,表明該吸附劑有良好的吸附穩(wěn)定性。(2)通過廉價的草本植物與上述酚胺聚合物(聚酚胺)制備了新型Pre-AM-P(TA-TEPA)和AM-P(TA-TEPA)吸收劑,采用簡單的方法有效去除Cr(VI)。該吸附劑在pH為2和298 K時顯示出高效率的Cr(VI)去除率(555.56 mg/g),這高于大多數(shù)生物質(zhì)基的吸附劑。吸附動力學(xué)、等溫線和熱力學(xué)擬合表明吸附過程遵循擬二級動力學(xué)和Langmuir吸附等溫線,證明吸附過程是自發(fā)吸熱的單分子層的化學(xué)吸附過程。此外,所制備的吸附劑通過吸附-解吸循環(huán)和離子影響顯示出良好的吸附穩(wěn)定性。使用簡單的過濾裝置可以實(shí)現(xiàn)吸附劑在低濃度下的快速吸附,并且通過煅燒負(fù)載Cr(VI)的吸附劑可以來收集純Cr_2O_3。本論文為聚酚胺代替PDA提供了思路,不僅為重金屬離子吸附劑提供了新的方法,并且有望拓寬聚酚胺的其他應(yīng)用。
【學(xué)位單位】：齊魯工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位年份】：2019
【中圖分類】：TB33;O647.33;X703
【部分圖文】：

圖 1.1 受貽貝類生物啟發(fā)的聚多巴胺的發(fā)現(xiàn)[39]聚酚胺的制造和廣泛應(yīng)用近年來迅速發(fā)展，如其在 2007 年至 2013 年的涂層材料出現(xiàn)的大量出版物所示。這一發(fā)展趨勢清楚地揭示了 PDA 及其衍生物的全球意義以及該領(lǐng)域科學(xué)研究的濃厚興趣。自 2011 年以來，PDA 及其衍生物在其聚合及應(yīng)用方面經(jīng)歷了顯著地擴(kuò)展，并且正在成為材料領(lǐng)域中最具吸引力的領(lǐng)域之一[45,46]。1.3.2 聚酚胺的聚合機(jī)理

圖 1.2 “真黑素”理論下的 PDA 的聚合機(jī)理[38] 聚酚胺的應(yīng)用.1 能源目前，燃料利用率的提高和新能源的開發(fā)被認(rèn)為是解決潛在能源危機(jī)的方式。盡管處于相對早期階段，PDA 在這些研究領(lǐng)域已經(jīng)顯示出許多潛。在這些方向上的大多數(shù)工作集中在利用 PDA 的顯著性質(zhì)，包括高碳產(chǎn)潤濕和粘附能力，以及其作為還原劑的行為[47]�？茖W(xué)家目前正在投入大量精力來改善傳統(tǒng)鋰離子電池的電化學(xué)性能或加離子電池的出現(xiàn)。對于采用液體電解質(zhì)的可再充電電池，通常需要穩(wěn)定解質(zhì)界面和電極顆粒之間的濕粘附性。特別是，PDA 具有均勻的涂覆能護(hù)活性材料免受與電解質(zhì)的副反應(yīng)的影響，并增加隔膜與電解液的潤濕者都可以明顯提高電池性能[47]。Liu 課題組[47]證明了 PDA 在多壁碳納NTs)表面的氧化還原活性，可用作鋰離子和鈉離子電池的有機(jī)陰極材料(圖

與兩種電解質(zhì)離子的多氧化還原反應(yīng)，這與 DFT 計算結(jié)果一致�；旌想姌O顯高倍率性能和優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性，結(jié)合其工藝簡單的優(yōu)點(diǎn)，表明自聚合多巴有希望的有機(jī)可充電電池的陰極材料。由于 PDA 價格昂貴，阻礙了其大規(guī)模，Wang 課題組[48]用低成本的鄰苯二酚和多胺代替 PDA(僅為 PDA 成本的 8們可以在堿性溶液中聚合并沉積在各種材料的表面上。采用這種廉價、簡單性方法，可使隔膜由疏水性向親水性轉(zhuǎn)變，同時保持隔膜的孔隙結(jié)構(gòu)和機(jī)械不變。改性后，電解液的吸收率由 80%提高到 270%。電化學(xué)研究表明，聚酚性的隔膜電池在第一次循環(huán)中，0.1 C 的電流密度下具有更好的庫侖效率。雖S2納米片已經(jīng)被證明了作為超級電容器的電極的巨大潛力，但它們具有較差有導(dǎo)電性和較強(qiáng)的片層堆疊傾向。Yang 課題組制備了由摻雜 PDA 后碳化的摻雜 MoS2納米片(NC MoS2)。在 MoS2表面上摻雜 C 能夠有效地防止片層之聚集并提供電子轉(zhuǎn)移的通道。然后通過電化學(xué)測試所制備的 NC MoS2材料表明 NC MoS2電極相對于純 MoS2片表現(xiàn)出更強(qiáng)的電化學(xué)性能，具有高比電倍率和循環(huán)壽命[49]。

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3 王sユ

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