隨著經(jīng)濟(jì)與社會(huì)的發(fā)展,環(huán)境污染與能源短缺成為全世界面臨的重要問(wèn)題。尤其是水體中有機(jī)污染物的增加成為導(dǎo)致環(huán)境問(wèn)題的主要根源。光催化-芬頓反應(yīng)協(xié)同體系因其環(huán)保、低耗、反應(yīng)溫和被廣泛應(yīng)用于環(huán)境修復(fù)領(lǐng)域。該體系可以實(shí)現(xiàn)芬頓反應(yīng)中Fe~(3+)/Fe~(2+)的價(jià)態(tài)循環(huán)利用,同時(shí)電荷的轉(zhuǎn)移提高了光生載流子的分離效率。利用熱縮聚法合成Fe摻雜g-C_3N_4催化劑,在可見(jiàn)光照射下加入H_2O_2構(gòu)成多相光催化-芬頓協(xié)同體系,對(duì)苯酚及復(fù)雜廢水表現(xiàn)出優(yōu)異的降解能力并且實(shí)現(xiàn)了催化劑的回收循環(huán)利用。可見(jiàn)光激發(fā)產(chǎn)生的電子可在σ-π鍵作用下快速傳遞給Fe~(3+)生成Fe~(2+),加快光生電荷分離效率。同時(shí)生成的Fe~(2+)進(jìn)一步快速催化H_2O_2分解,生成具有強(qiáng)氧化能力的·OH,實(shí)現(xiàn)光催化與芬頓反應(yīng)協(xié)同。此外,電荷轉(zhuǎn)移到Fe上,促進(jìn)Fe~(3+)/Fe~(2+)的價(jià)態(tài)循環(huán)利用,避免了現(xiàn)有均相芬頓反應(yīng)過(guò)程Fe離子不能重復(fù)利用,排放到水體中造成二次污染的問(wèn)題。反應(yīng)參數(shù)優(yōu)化后,進(jìn)一步降解復(fù)雜廢水體系,該體系可在60 min內(nèi)將300 ml焦化廢水COD、TOC值分別從64.6 mg/L、25.3 mg/L降到22.8 mg/L、12.3 mg/L,降解率分別提高了57.1%、76.1%,達(dá)到國(guó)家排放標(biāo)準(zhǔn)。為了實(shí)現(xiàn)催化劑的快速高效回收,在原有催化劑基礎(chǔ)上加入氧化石墨烯(rGO),通過(guò)抗壞血酸(VC)還原形成石墨烯Fe-g-C_3N_4凝膠催化劑。石墨烯的雜化作用促進(jìn)了光生電荷快速遷移,加快電荷直接分解H_2O_2,同時(shí)石墨烯凝膠具有微米級(jí)三維網(wǎng)狀結(jié)構(gòu),利用濾網(wǎng)就可以實(shí)現(xiàn)催化劑的回收與再生,避免了粉體催化劑復(fù)雜的回收程序。經(jīng)過(guò)7次循環(huán),rGH/Fe-g-C_3N_4催化劑對(duì)苯酚降解效率達(dá)到85%以上。圖28幅;表4幅;參考文獻(xiàn)126。
【學(xué)位單位】：華北理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2019
【中圖分類】：O643.36;X703
【部分圖文】：

圖 1 （a）g-C3N4的三嗪環(huán)（b）3-s-三嗪環(huán)的結(jié)構(gòu)Fig.1 (a) Triazine ring structure of g-C3N4(b) 3-s-triazine ring structure of g-C3N4g-C3N4在催化領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用，但是存在電子空穴易復(fù)合，比表面低等。為此，科研工作者對(duì) g-C3N4做了大量改進(jìn)，如合成不同形貌的 g-C3N4。Z人[42]通過(guò)超聲輔助剝離的方法，制備出 g-C3N4納米片，并通過(guò)計(jì)算得出 g-C表面能為 115 mJ·m-2，是水（約 72 mJ·m-2）的 0.6 倍。g-C3N4納米片與石墨烯具有極化性，層與層之間相互吸引，而垂直于該平面的其他物質(zhì)的表面能約為

及電子傳輸能力，在能源儲(chǔ)存和轉(zhuǎn)換應(yīng)用以及環(huán)境修復(fù)領(lǐng)域具有廣泛應(yīng)用[61]成功合成具有三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的 rGH-AgBr@rGO 復(fù)合水凝膠。利用石墨gB 納米顆粒的生長(zhǎng)。rGO 與 AgBr 的雜化作用加速了光生電子-空穴對(duì)的石墨烯凝膠可以快速吸附有機(jī)物，雙酚 A（BPA）在 90 min 內(nèi)全部降解，gBr 的 1.6 倍。經(jīng)過(guò) 5 次循環(huán)實(shí)驗(yàn)之后 BPA 的降解效率仍可達(dá)到 90%以上[62]通過(guò)兩步電沉積方法合成三維（3D）多孔網(wǎng)狀結(jié)構(gòu) BiOI-石墨烯水凝膠iOI/GH/FTO）電極，該電極光電催化降解苯酚的效率在 5 h 內(nèi)可達(dá)到 83％I/FTO 電極高 13.8 倍。他們認(rèn)為光電催化降解活性提高歸因于 3D 多孔結(jié)構(gòu)凝膠具有較大比表面積，其有利于反應(yīng)物擴(kuò)散，并且石墨烯具有優(yōu)異的導(dǎo)力，可以促進(jìn) BiOI 電子和空穴的分離。Chen 等人[63]也成功合成三維多孔 rGO-Ag@Ag3PO4（RAA）水凝膠復(fù)合光催化劑，證明了具有三維多孔網(wǎng)水凝膠光催化劑不僅具有較大的比表面積，提高對(duì)有機(jī)污染物的吸附性能有良好的導(dǎo)電性，促進(jìn)電子-空穴對(duì)的分離和轉(zhuǎn)移。

華北理工大學(xué)碩士學(xué)位論文合材料，并且通過(guò)類芬頓反應(yīng)對(duì)亞甲藍(lán)（MB）表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能。在5 mM）存在下，該納米催化劑僅 4 min 對(duì) 50 ppm MB 降解效率達(dá)到 99%。[88]采用 Cu 摻雜的 BiFeO3作為非均相 Fenton 催化劑，相比未摻雜的 BiFe高了催化效率。該體系經(jīng)過(guò) 120 min 反應(yīng) 10 ppm 苯酚的降解率達(dá)到 91％ 次循環(huán)實(shí)驗(yàn)苯酚的降解效率仍達(dá)到 83%，相比均相芬頓反應(yīng)該催化劑具有收價(jià)值。

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