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濟(jì)南市降塵污染特征及組分來(lái)源解析

發(fā)布時(shí)間:2020-09-28 08:14
   為研究濟(jì)南市大氣降塵污染特征,本研究采集了濟(jì)南市區(qū)及縣區(qū)2018年1月至12月21個(gè)點(diǎn)位的降塵樣品。對(duì)各個(gè)點(diǎn)位降塵量進(jìn)行統(tǒng)計(jì),測(cè)定了降塵樣品中水溶性離子以及無(wú)機(jī)元素的含量,研究了濟(jì)南市大氣降塵通量、降塵中水溶性離子和無(wú)機(jī)元素的時(shí)間和空間分布特征。對(duì)水溶性離子進(jìn)行了來(lái)源解析和酸堿性分析。并且進(jìn)行了8種重金屬元素(Cr、Pb、As、Hg、Ni、Zn、Cu和Mn)的污染評(píng)價(jià)和風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)。得出的主要結(jié)論如下:1濟(jì)南市大氣降塵通量的時(shí)間和空間分布特征2018年1月至12月濟(jì)南市全市月降塵通量為4.15~11.65 t/(km~2·30d),全市年平均降塵通量7.3±2.9t/(km~2·30d),未超過(guò)環(huán)保部在2018年頒布的標(biāo)準(zhǔn)9 t/(km~2·30d)。降塵通量在3月份和4月份為全年峰值,分別為10.36±2.4 t/(km~2·30d)和12.12±3.7t/(km~2·30d),在9月份為全年最低值為4.21±1.1 t/(km~2·30d)。濟(jì)南市春季、夏季、秋季和冬季的全市平均塵通量分別為9.62±3.4t/(km~2·30d)、7.58±2.6t/(km~2·30d)、4.88±1.7t/(km~2·30d)和7.10±1.6t/(km~2·30d)。降塵通量大小順序?yàn)?春季夏季冬季秋季。居住區(qū)、縣區(qū)、工業(yè)區(qū)、文教區(qū)和商業(yè)區(qū)2018年全年平均降塵通量分別為:6.89±2.3t/(km~2·30d)、7.36±3t/(km~2·30d)、8.09±3.9 t/(km~2·30d)、7.84±3.3 t/(km~2·30d)和6.37±2.1 t/(km~2·30d)。不同功能區(qū)中年平均降塵通量最大的是工業(yè)區(qū),最小的是商業(yè)區(qū)。2018年全年平均降塵通量總體分布規(guī)律為:D_(f工業(yè)區(qū))D_(f縣區(qū))D_(f市區(qū))D_(f清潔)。市區(qū)、縣區(qū)、工業(yè)區(qū)和清潔對(duì)照年均值分別為:7.37±2.72t/(km~2·30d)、7.92±3.2 t/(km~2·30d)、9.56±4.55t/(km~2·30d)和4.71±2.21t/(km~2·30d)。濟(jì)南市大氣降塵通量主要受風(fēng)速和相對(duì)濕度的影響,這兩種氣象因素對(duì)降塵通量的相對(duì)貢獻(xiàn)率分別為48.9%和28.6%,兩者的相對(duì)貢獻(xiàn)率之和占到了77%以上。氣溫和大氣壓對(duì)降塵通量的貢獻(xiàn)率相對(duì)較小,分別為5.6%和16.9%。2濟(jì)南市大氣降塵中水溶性離子和無(wú)機(jī)元素的分布特征濟(jì)南市大氣降塵中水溶性離子濃度范圍為1893-54530 mg/kg,全市全年平均含量大小順序?yàn)?SO_4~(2-)Ca~(2+)Cl~-Na~+NO_3~-K~+Mg~(2+)F~-NH_4~+。水溶性離子以SO_4~(2-)和Ca~(2+)濃度最高,百分含量分別占降塵的5.45%和4.89%,遠(yuǎn)高于其它水溶性離子的濃度。SO_4~(2-)全市平均濃度在秋季最高,在春季最低,百分含量分別占降塵的8.15%和2.71%。Ca~(2+)全市平均濃度在冬季最高,在春季最低,百分含量分別占降塵的4.59%和3.55%。對(duì)于不同功能區(qū)中不同離子的全年平均值來(lái)說(shuō),F~-和SO_4~(2-)在工業(yè)區(qū)濃度最高;Cl~-、NO_3~-、NH_4~+、Na~+和Mg~(2+)均在商業(yè)區(qū)濃度最高。K~+和Ca~(2+)在不同功能區(qū)濃度分布基本一致。建筑大學(xué)采樣點(diǎn)2018年12月份的降塵和該點(diǎn)位環(huán)境空氣中PM_(2.5)的水溶性離子含量對(duì)比發(fā)現(xiàn):PM_(2.5)中水溶性離子以二次離子(NO_3~-、NH_4~+和SO_4~(2-))為主,占水溶性離子總量的86%,而在降塵中,含量最高的為SO_4~(2-)和Ca~(2+)分別占水溶性離子總量的45%和35%。對(duì)比濟(jì)南市11月份建筑大學(xué)采樣點(diǎn)位降塵和降雨中水溶性離子含量發(fā)現(xiàn):在降塵和降水中,占主導(dǎo)地位的水溶性離子大致相同。但是比例相差較大的為NH_4~+。濟(jì)南市降塵所有點(diǎn)位在不同季節(jié)的AE/CE的值均小于1,表明降塵呈堿性。對(duì)于全市平均值來(lái)說(shuō),AE/CE值在秋季最大(0.7),在夏季最小(0.23)。顆粒物粒徑越大,AE/CE的值越小,堿性越大。濟(jì)南市降塵中無(wú)機(jī)元素全市全年平均含量大小順序?yàn)?SiCaNaFeAlMgKZnMnTiCrBaBSrCuPbNiVHgAs。含量最高的無(wú)機(jī)元素為Si元素,其次為Ca元素,濃度分別為:95626±6344 mg/kg和65135±3889 mg/kg。對(duì)于主要重金屬的全市全年平均值來(lái)說(shuō),Cr、Ni、Zn、Mn、As、Pb、Cu和Hg的濃度分別為:48.87±16.21 mg/kg、57.74±21.60 mg/kg、527.07±146.29 mg/kg、444.52±105.19 mg/kg、5.55±2.61 mg/kg、75.72±23.66 mg/kg、74.37±20.79 mg/kg和0.31±0.22 mg/kg,各種重金屬濃度大小順序?yàn)?ZnMnPbCuNiCrAsHg。Ni、Zn、Pb、Cu和Hg分別高于土壤背景值1.94、7.16、2、2和7.28倍。其中Cr超過(guò)土壤環(huán)境質(zhì)量建設(shè)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)管控標(biāo)準(zhǔn)中篩選值的7.6倍,其它重金屬均低于該標(biāo)準(zhǔn)中的篩選值。對(duì)比濟(jì)南市11月份建筑大學(xué)采樣點(diǎn)位降塵和降雨中無(wú)機(jī)元素含量發(fā)現(xiàn):在降水中,Ca、K、Mg和Na含量較高。在降塵中,含量較高的是地殼元素Ca、Fe、Mg、Al和Ni。3濟(jì)南市降塵中重金屬元素的形態(tài)分析和生物有效性評(píng)價(jià)不同功能區(qū)降塵中,Zn和Cd主要以乙酸可提取態(tài)形式存在。Hg、Cu主要以可氧化態(tài)形式存在。As和Cr主要以殘余態(tài)形式存在。Hg在縣區(qū)中生物有效性最大,在居住區(qū)生物有效性最小。As在工業(yè)區(qū)生物有效性最大,在文教區(qū)生物有效性最小。Cu在居住區(qū)生物有效性最大,縣區(qū)生物有效性最小。Pb在居住區(qū)生物有效性最大,在文教區(qū)生物有效性最小。Zn在工業(yè)區(qū)生物有效性最大,在文教區(qū)生物有效性最小。Cd在商業(yè)區(qū)生物有效性最大,在縣區(qū)生物有效性最小。Cr在工業(yè)區(qū)生物有效性最大,在縣區(qū)生物有效性最小。Ni在工業(yè)區(qū)生物有效性最大,在商業(yè)區(qū)生物有效性最小。4濟(jì)南市降塵中重金屬元素的污染水平評(píng)價(jià)及潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估不同功能區(qū)降塵中Cr、Mn和As均不造成污染。Zn造成的污染程度為中度毒污染-重度污染。Hg造成的污染程度為中度毒污染-重度污染。Cu和Pb造成的污染程度為輕度污染。濟(jì)南市降塵中重金屬潛在風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)(E_i)平均水平為HgCuPbNiZnAsCrNi。其中Hg造成的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)達(dá)到了強(qiáng)風(fēng)險(xiǎn)程度。重金屬Cr、Ni、Zn、Mn、As、Pb和Cu的潛在風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)均處于輕微生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)程度。濟(jì)南市綜合潛在風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)RI處于中等風(fēng)險(xiǎn)程度。不同功能區(qū)綜合潛在風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)RI大小順序?yàn)?郊區(qū)工業(yè)區(qū)商業(yè)區(qū)文教區(qū)居住區(qū)。5濟(jì)南市大氣降塵的來(lái)源解析降塵中水溶性離子主要來(lái)源于土壤及建筑揚(yáng)塵、工業(yè)及燃煤源、生物質(zhì)燃燒源、機(jī)動(dòng)車(chē)源、二次源和其它源。在春季對(duì)水溶性離子貢獻(xiàn)最大的是土壤及建筑揚(yáng)塵比例為29.5%。在夏季對(duì)水溶性離子貢獻(xiàn)最大的是土壤及建筑揚(yáng)塵比例為26.3%。在秋季對(duì)水溶性離子貢獻(xiàn)最大的是機(jī)動(dòng)車(chē)源比例為26.5%。在冬季對(duì)水溶性離子貢獻(xiàn)最大的是土壤及建筑揚(yáng)塵比例為28%。對(duì)降塵中無(wú)機(jī)元素進(jìn)行來(lái)源解析,確定了降塵中對(duì)無(wú)機(jī)元素貢獻(xiàn)主要來(lái)源于土壤塵、工業(yè)混合源、移動(dòng)源、生物質(zhì)燃燒源和其它源,其中貢獻(xiàn)最大的是土壤塵貢獻(xiàn)率為39.2%。
【學(xué)位單位】:山東建筑大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位年份】:2019
【中圖分類】:X513
【部分圖文】:

試劑,硫酸鋅溶液,酒石酸鉀鈉,高純水


圖 2.1 降塵缸及擺放位置2.3 實(shí)驗(yàn)試劑和采用的儀器設(shè)備2.3.1 實(shí)驗(yàn)試劑10%(m/v)硫酸鋅溶液;25%氫氧化鈉溶液; 硫酸(ρ=1.84); 0.1mol/L 的鹽酸; 濃 HC濃HNO3; 0.11mol/L 的 HAc 溶液; 0.5mol/L NH2OH5mol; 0.05mol HNO3; 30% H2O2; 1mol/LPH 為 2 的醋酸銨溶液; HF; HClO4; 12MHCl; 25%NaOH; H2SO4; KI; HgI; 酒石酸鉀鈉; 無(wú)水乙醇。上述試劑級(jí)別均為優(yōu)級(jí)純。實(shí)驗(yàn)用水均為高純水,電導(dǎo)值:18.2MΩ·cm。2.3.2 主要實(shí)驗(yàn)儀器

溶性,濟(jì)南市,中水,離子


在 PMF 模型計(jì)算中,進(jìn)過(guò)多次嘗試,最終確定 6 個(gè)因子能合理解釋其污染源類別,且此時(shí)解析結(jié)果穩(wěn)定。利用濟(jì)南市春季降塵中水溶性離子成分譜進(jìn)行PMF來(lái)源解析,所得結(jié)果如圖4.3所示。由圖 4.3 可以發(fā)現(xiàn),因子 1 對(duì)降塵中的 Ca2+和 Mg2+有較大的貢獻(xiàn)。Mg2+和 Ca2+二者均為2i 1 1= ( / )m nijjQ E Eij ( )

溶性,二次源,生物質(zhì)燃燒,機(jī)動(dòng)車(chē)


山東建筑大學(xué)碩士學(xué)位論文綜合以上分析,濟(jì)南市春季降塵中水溶性離子主要來(lái)源于土壤及建筑揚(yáng)塵、工煤源、生物質(zhì)燃燒源、機(jī)動(dòng)車(chē)源、二次源和其它源。同時(shí) PMF 模型計(jì)算出了各種源塵中水溶性離子的貢獻(xiàn)率,結(jié)果見(jiàn)圖 4.4。各種源對(duì)水溶性離子貢獻(xiàn)大小順序?yàn)椋和两ㄖ䲟P(yáng)塵(29.5%)>工業(yè)及燃煤源(25%)>生物質(zhì)燃燒源(17.8%)>機(jī)動(dòng)車(chē)源(1>二次源(6.1%)>其它源(3.8%)。

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