黃河是中國的第二大河流,也是世界上入海泥沙最多的河流之一。黃河每年攜帶大量的淡水、顆粒物、營養(yǎng)鹽、有機物和重金屬等入海,其在河口及其近岸海域形成適宜生物生長良好生境的同時,也導(dǎo)致大量顆粒物及其吸附的污染物在此聚集,而沉積物的較大比表面積和大量有機配體可強烈吸附重金屬離子,是重金屬的重要歸趨地。調(diào)水調(diào)沙工程自2002年至今已連續(xù)實施了 19次,其不僅直接改變了黃河的水沙入海通量,亦使得河口及其近岸海域的沉積環(huán)境發(fā)生了明顯改變,進而可能對沉積物中重金屬的時空分布及其潛在生態(tài)風(fēng)險產(chǎn)生重要影響。因此,明確調(diào)水調(diào)沙長期實施影響下黃河口及近岸海域沉積物中重金屬全量時空分布、賦存形態(tài)變化、污染物來源及其潛在生態(tài)風(fēng)險尤為必要。研究結(jié)果可為下一步黃河口及近岸海域環(huán)境質(zhì)量的改善和生態(tài)保護提供重要科學(xué)依據(jù)。論文基于2013年和2016年采集的黃河口及近岸海域的表層沉積物樣品,通過ICP-MS對沉積物重金屬(Cr、Ni、Cu、Zn、As、Pb和Cd)及砷(As)含量的測定,研究了黃河口及近岸海域沉積物中重金屬和As全量以及其賦存形態(tài)的時空分布特征,探討了重金屬和As的來源及其生物可利用性;基于中國海洋沉積物質(zhì)量法、地累積指數(shù)法、污染負荷指數(shù)法、單項污染指數(shù)和綜合污染指數(shù)法以及次生相-原生相比值法對沉積物中重金屬和As全量及其形態(tài)的污染狀況進行了評價,基于潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)法、生物效應(yīng)濃度法以及毒性單位對其潛在生態(tài)風(fēng)險進行了評估。主要結(jié)論如下:(1)2013年黃河口及近岸海域沉積物中Cr、Ni、Cu、As和Pb的空間分布趨勢基本一致,Zn和Cd空間分布與之不同;2016年黃河口及近岸海域沉積物中Cr、Ni、Cu和As的空間分布特征也較為一致,Zn、Pb和Cd的空間分布征各有差異。導(dǎo)致2013年和2016年黃河口及近岸海域沉積物中重金屬和As含量空間分布特征有所差異的原因主要與兩個年份沉積環(huán)境變化所導(dǎo)致的沉積物參數(shù)(粒度、有機質(zhì)和磁化率)空間分布特征的差異有關(guān)。2013年黃河口及近岸海域表層沉積物中重金屬和As的平均含量大小順序為Zn(68.52 mg·kg-1)Cr(66.79 mg·kg-1)Ni(26.87 mg·kg-1)Pb(22.84 mg·kg-1)Cu(19.4mg·kg-1)As(11.28 mg·kg-1)Cd(0.25 mg·kg-1),2016年黃河口及近岸海域表層沉積物中重金屬和As平均含量的大小順序均為2016年Zn(93.46 mg·kg-1)Cr(76.61mg·kg-1)Ni(28.06 mg·kg-1)Pb(24.77mg·kg-1)Cu(18.57mg·kg-1)As(12.91 mg·kg-1)Cd(0.16 mg·kg-1)。(2)與2013年相比,2016年表層沉積物中Cu和Cd平均含量呈降低趨勢,而Cr、Ni、Zn、As和Pb的平均含量均呈顯著增加趨勢。2013年,Cr、Ni、Cu、As和Pb來源一致或相近,主要為黃河沿岸以及河口三角洲石油開采、化石燃料燃燒、礦石開采和自然來源的復(fù)合污染源;Cd與其他重金屬的來源不同,主要為生活污水、農(nóng)業(yè)活動、電鍍工業(yè)、船舶航行、大氣沉降和溢油事故的復(fù)合污染;Zn主要來源于生活污水的排放。與2013年相比,2016年黃河口及近岸海域沉積物中重金屬的污染源可能發(fā)生了部分改變,其原因可能是與2013～2016年間黃河沿岸的產(chǎn)業(yè)轉(zhuǎn)型以及調(diào)水調(diào)水工程的長期實施導(dǎo)致河口及近岸海域的沉積環(huán)境改變有關(guān)。(3)調(diào)水調(diào)沙實施前(1996～2002年),沉積物中Zn、Cr、Cu、Pb和As的平均含量均呈增加趨勢。調(diào)水調(diào)沙實施后(2002～2016年),沉積物中重金屬和As的含量變化整體可劃分為兩個時期,即第Ⅰ時期(2002～2010年),此間沉積物中Zn、Cr、Cu、Pb和As的平均含量均呈波動降低趨勢,而Cd含量呈增加趨勢;第Ⅱ時期(2010～2016年),此間沉積物中的Cd含量呈降低趨勢(降幅不大),而Zn、Cr、Ni、Cu、Pb和As的平均含量均呈增加趨勢。其中,2012年的As含量的呈現(xiàn)出驟然增加的趨勢。(4)2013年和2016年黃河口及近岸海域表層沉積物中不同重金屬和As相對應(yīng)形態(tài)含量之間相差不大。兩個年度表層沉積物中的Cd主要以弱酸溶解態(tài)為主,而其他重金屬均以殘渣態(tài)為主。另外,兩個年度表層沉積物中不同重金屬和As的四種形態(tài)含量分布也有所不同。其中,2013年和2016年As的形態(tài)分布順序為F4(殘渣態(tài))F2(可還原態(tài))F3(可氧化態(tài))F1(弱酸溶解態(tài)):Cr和Ni的形態(tài)分布順序為F4F3F2F1;Cu、Pb和Zn的形態(tài)分布順序為F4F2F1F3;Cd的形態(tài)分布順序為F1F4F2F3。(5)與2013年相比,2016年沉積物中Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd和Pb的可提取態(tài)總量(F1+F2+F3)均降低。影響2013年重金屬和As有效態(tài)含量的主要因子為粉粒,其次為有機質(zhì)、低頻磁化率、高頻磁化率、磁化率和砂粒;而影響2016年重金屬和As有效態(tài)的主要因子是有機質(zhì)、粘粒;其次為低頻磁化率、高頻磁化率、磁化率和砂粒。(6)基于本研究數(shù)據(jù)與歷史數(shù)據(jù)的對比研究可知,地累積指數(shù)法、污染負荷指數(shù)法、毒性單位和潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)法均顯示,黃河口及近岸海域沉積物重金屬的污染程度、生態(tài)風(fēng)險及毒性在調(diào)水調(diào)沙前(1996～2002年)均呈增加趨勢,但隨著調(diào)水調(diào)沙的實施(2002～2016年),其污染程度、生態(tài)風(fēng)險和毒性在不同階段呈現(xiàn)出不同的變化特征,并整體可分為三個階段,即2002～2010年間呈波動下降趨勢,2010～2012年間呈增加趨勢,而2012～2016年間呈先增加后降低趨勢。盡管調(diào)水調(diào)沙工程的長期實施使得黃河口及近岸海域沉積物的重金屬和As污染程度及生態(tài)風(fēng)險在本研究時段內(nèi)(2013～2016)呈波動降低趨勢,但其在整體上仍處于較高污染及生態(tài)風(fēng)險等級。值得注意的是,2012年由于蓬萊19-3海上溢油事件使得黃河口及近岸海域的污染程度、生態(tài)風(fēng)險及毒性驟然增加,說明突發(fā)性污染事件對于該區(qū)的污染程度、生態(tài)風(fēng)險及毒性產(chǎn)生的影響可能大于調(diào)水調(diào)沙工程長期實施可能產(chǎn)生的污染及生態(tài)風(fēng)險。
【學(xué)位單位】：福建師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：X55;X826
【部分圖文】：

逑１．３．３技術(shù)路線逡逑本研宄的技術(shù)路線圖見圖１－１所示。逡逑研宄方案確逡逑｜黃河口及近＾域表層沉積物￣￣逡逑＾歷史數(shù)據(jù)？＾文獻資料￣￣｜邐｜樣品采集ｉ處理與測定逡逑邐ｉ邐逡逑１１邐１１邋Ｊ＾Ｘ邋ｒ１�。剩裕蓿裕裕戾义希春＿�§５邐粒有磁邐ＩｍＩｒ＾＂逡逑４通邐機

逑２００７年黃河入海口由清８汊流域的偏南邊改道到偏北邊。本研究區(qū)域就選定為逡逑１９９６年人工改道之前的清水溝流域與現(xiàn)在黃河入海口（清８汊流域）（圖２－１）。逡逑ｓ。邐逡逑／邐Ｎ邐邐邋２００７－０７邋－邋１１ＩＪＵ逡逑ｊ邐Ｃ邐１９９６－０７邋２００７－０７逡逑，可丨、ｕ邐；，，＼邐丨解－１

本文編號：2828437