發(fā)布時間：2020-09-18 13:18

　　 汞離子(Hg2+)和銀離子(Ag+)是一種毒性嚴(yán)重的廣泛污染物,其在環(huán)境中難以自然降解,易于通過食物鏈富集到人體內(nèi),即使在低濃度下,慢性接觸后也會對人類生命健康造成危害,尤其是對中樞神經(jīng)系統(tǒng)的傷害。另一方面,生物體內(nèi)的硫醇,包括半胱氨酸(Cys)、谷胱甘肽(GSH)和同型半胱氨酸(Hcy)的異常表達(dá)亦與許多中樞神經(jīng)系統(tǒng)疾病息息相關(guān)。因此,構(gòu)建高效靈敏的傳感平臺對金屬離子Hg2+、Ag+和生物硫醇進行同步檢測具有重要意義。本論文采用季銨鹽型羧酸配體與金屬Cu(Ⅱ)反應(yīng)成功構(gòu)建了三個新型的具有良好水穩(wěn)定性能的MOFs化合物1-3,其中MOF1為三維孔洞結(jié)構(gòu),MOF2為一維的兩性鏈狀結(jié)構(gòu),MOF 3為二維網(wǎng)格狀結(jié)構(gòu)。此類MOFs表面分布有Cu2+和季銨鹽正電荷以及配體的稠環(huán)結(jié)構(gòu),該結(jié)構(gòu)特點可以與特異性金屬離子DNA探針(probe DNA,P-DNA)通過靜電、氫鍵和π-π堆積作用結(jié)合,從而構(gòu)建P-DNA@MOF傳感平臺用于金屬離子和生物硫醇的連續(xù)性檢測�；贛OF 1,結(jié)合FAM標(biāo)記的富含胸腺嘧啶(T)的單鏈探針DNA(P-DNA-1),成功構(gòu)建了汞離子傳感平臺P-DNA-1@1,隨后加入汞離子構(gòu)建了T-Hg2+-T型生物硫醇傳感平臺1+ds-DNA-1 @Hg2+,成功實現(xiàn)了 Hg2+和生物硫醇的連續(xù)性檢測,Hg2+、Cys、GSH和Hcy檢測限分別為2.4nM、13.2nM、11.1 nM和8.5 nM�；贛OF 2,結(jié)合TAMRA標(biāo)記的富含胞嘧啶(C)的單鏈DNA(P-DNA-2)成功構(gòu)建了銀離子傳感平臺P-DNA-2@2,隨后加入銀離子構(gòu)建了C-Ag+-C型生物硫醇傳感平臺2+ds-DNA-2@Ag+,成功實現(xiàn)了Ag+和生物硫醇的連續(xù)性檢測。Ag+、Cys、GSH和Hcy的檢測限分別為5.3nM、14.2nM、13.5nM和9.1nM�；贛OF3,同時結(jié)合FAM標(biāo)記的富含T堿基的單鏈DNA(P-DNA-1')和TAMRA標(biāo)記的富含C堿基的單鏈DNA(P-DNA-2)構(gòu)建了P-DNAs@3傳感平臺,結(jié)合恒波長同步熒光技術(shù)實現(xiàn)了對汞離子和銀離子的同時檢測,檢測限分別為2.6nM和7.5nM。
【學(xué)位單位】：南方醫(yī)科大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：TP212;X832
【部分圖文】：

從而引起ＭＯＦｓ的發(fā)光衰減［６１］。此外，汞離子誘導(dǎo)的配體再生導(dǎo)致ＭＯＦｓ逡逑晶體結(jié)構(gòu)的崩塌，也可用于選擇性但不可逆地檢測汞離子［６２］。例如，２０１５年逡逑Ｗａｎｇ課題組［６２］報道的利用Ｃｄ－ＭＯＦ邋（Ｃｄ－ＥＤＤＡ）選擇性檢測Ｈｇ２＋邋（圖１．１），逡逑其機制主要是Ｈｇ２＋誘導(dǎo)的配體再生引起Ｃｄ－ＥＤＤＡ晶體結(jié)構(gòu)的崩塌，從而導(dǎo)致逡逑３５０邋ｎｍ處金屬－配體電荷躍遷發(fā)射的消失以及在４１０邋ｎｍ處出現(xiàn)基于配體的發(fā)逡逑射，進而達(dá)到檢測Ｈｇ２＋的目的。逡逑圖１．１邋Ｈｇ２＋誘導(dǎo)的Ｃｄ－ｒｏＤＡ晶體結(jié)構(gòu)的崩塌逡逑Ｆｉｇｕｒｅ邋１．１邋Ｈｇ２邋ｉｎｄｕｃｅｄ邋ｃｏｌｌａｐｓｅ邋ｏｆ邋ｔｈｅ邋ｃｒｙｓｔａｌ邋ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ邋ｏｆ邋Ｃｄ－ＥＤＤＡ逡逑５逡逑

活性的ＭＯＦｓ（Ｆｅ－ＭＯＦｓ），其二是利用對生物硫醇有高選擇性的官能團對ＭＯＦｓ逡逑進行修飾。對于有催化活性的ＭＯＦｓ，如２０１５年Ｌｉ課題組＿報道Ｆｅ－ＭＩＬ－８８逡逑（如圖１．３所示），其檢測原理是生物硫醇可以通過氫鍵和靜電作用與Ｆｅ－ＭＩＬ－８８逡逑６逡逑

生物硫醇的目的。而對生物硫醇有高選擇性的官能團修飾的ＭＯＦｓ，如２０１８年逡逑Ｇｈｏｓｈ課題組［２Ｑ］報道的２，４－二硝基磺酰氯（ＤＮＳ）修飾的ＭＯＦ（ＵｉＯ－６６－ＤＮＳ）逡逑（如圖１．４所示），其檢測原理是由于高吸電子能力的ＤＮＳ與ＭＯＦ接頭處能夠逡逑發(fā)生快速的分子內(nèi)電荷轉(zhuǎn)移（ＩＣＴ）過程，當(dāng)加入能夠與ＤＮＳ高度特異性和選逡逑擇性反應(yīng)的生物硫醇時，ＵｉＯ－６６－ＤＮＳ釋放出強吸電子ＤＮＳ部分導(dǎo)致ＩＣＴ效應(yīng)逡逑減弱，從而導(dǎo)致ＭＯＦ光致發(fā)光的強度分布顯著增強達(dá)到選擇性檢測生物硫醇逡逑的目的。逡逑文獻(xiàn)報道的ＭＯＦ對金屬離子的檢測都是基于金屬離子與ＭＯＦ骨架形成配逡逑位共價鍵實現(xiàn)的，ＭＯＦ對生物硫醇的檢測也涉及到ＭＯＦ骨架的改變，該機理逡逑使得ＭＯＦ對金屬離子或生物硫醇的檢測具有不可逆性，導(dǎo)致ＭＯＦ材料難以多逡逑次循環(huán)使用。逡逑Ｈ２0２邐ＣｅｎｔｒｉｆｕｇａｔｉｏｎＸ邋／逡逑一邋ｗ邐＾逡逑Ｆｅ－ＭＩＬ－８８邐N邋ｐｂｉｏｔｈｉｏｌｓ邋＾邋Ｊ逡逑？邋１邋？邋Ｖ逡逑Ｆｌｕｏｒｅｓｃｅｎｃｅ逡逑１邐ｉ邋Ｊ邋ｅｎｈａｎｃｅｍｅｎｔ逡逑圖１．３邋Ｆｅ－ＭＩＬ－８８和Ｈ２０２混合體系用于檢測生物硫醇逡逑Ｆｉｇｕｒｅ邋１．３邋Ｆｅ－ＭＩＬ－８８邋ａｎｄ邋Ｈ２Ｏ２邋ｍｉｘｅｄ邋ｓｙｓｔｅｍ邋ｆｏｒ邋ｔｈｅ邋ｄｅｔｅｃｔｉｏｎ邋ｏｆ邋ｂｉｏｔｈｉｏｌｓ逡逑７逡逑

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