隨著我國經(jīng)濟(jì)的飛速發(fā)展和國民生活水平的逐漸提高,能源短缺和環(huán)境污染問題日益凸顯,成為制約我國社會(huì)經(jīng)濟(jì)進(jìn)—步發(fā)展的兩個(gè)關(guān)鍵問題。光催化技術(shù)能夠?qū)⒌兔芏鹊奶柲苻D(zhuǎn)化為高密度的化學(xué)能,能夠同時(shí)實(shí)現(xiàn)能源轉(zhuǎn)化與存儲,并能夠?qū)⒂袡C(jī)污染物降解為對環(huán)境友好的二氧化碳和水。因此,光催化技術(shù)成為解決未來能源與環(huán)境問題最具潛力的解決方案之—。我國是農(nóng)業(yè)大國,在農(nóng)業(yè)生產(chǎn)和農(nóng)產(chǎn)品后期存儲及運(yùn)輸過程中,存在著嚴(yán)重的環(huán)境污染問題。如:農(nóng)藥及除草劑的大量應(yīng)用,使得農(nóng)藥殘留和農(nóng)藥廢水大量產(chǎn)生,造成嚴(yán)重的環(huán)境污染;農(nóng)產(chǎn)品和熟果存儲與運(yùn)輸過程中,由于乙烯的產(chǎn)生造成大量腐爛和浪費(fèi)等。針對這些問題,已開展了大量研究,如:利用生物降解方法處理污水、通過高級氧化技術(shù)處理農(nóng)藥污水、通過物理吸附法吸收氣體污染物等。然而,這些技術(shù)存在先天的不足,如:生物技術(shù)難以應(yīng)用于高毒性、高鹽度污水處理;高級氧化技術(shù)成本較高且容易造成二次污染;活性炭吸附技術(shù)難以長期使用,并且易造成二次污染等。在眾多解決農(nóng)業(yè)相關(guān)環(huán)境污染的技術(shù)當(dāng)中,光催化技術(shù)具有獨(dú)特優(yōu)勢,如:適應(yīng)范圍廣、成本低、無二次污染等眾多優(yōu)點(diǎn),成為解決上述問題的有效途徑之一。本論文基于光催化技術(shù)的優(yōu)勢,選擇農(nóng)藥廢水和乙烯這兩個(gè)對環(huán)境污染和農(nóng)產(chǎn)品存儲具有嚴(yán)重危害的污染物作為研究對象,基于寬禁帶半導(dǎo)體光催化材料TiO2和Ga2O3,開展了光催化降解百草枯污水和乙烯氣體降解的研究工作。具體內(nèi)容如下:第一章中,簡單概述了納米材料、光催化材料及光催化技術(shù)的基本原理和發(fā)展過程。并對本論文的研究背景和意義進(jìn)行了簡單介紹�；趯獯呋夹g(shù)降解百草枯污水和乙烯的重要意義,結(jié)合我們在材料設(shè)計(jì)、制備及表征方面的基礎(chǔ),我們提出了本論文的主要研究內(nèi)容和研究思路。第二章中,開展了光催化降解百草枯污水的研究。選擇P25作為光催化材料,在紫外光照射下降解百草枯污水。通過研究發(fā)現(xiàn)百草枯污水中的NH4+和Cl-是影響光催化降解百草枯污水活性的主要因素,并提出了光催化降解百草枯污水的機(jī)理�；谠撛�,發(fā)展了一整套降解百草枯污水的工藝流程,該工藝有望應(yīng)用于實(shí)際工業(yè)生產(chǎn),解決百草枯污水環(huán)境污染的實(shí)際問題。在此基礎(chǔ)上,我們選擇具有更高氧化能力的Ga2O3作為光催化材料,進(jìn)一步提高了其光催化降解速率。第三章中,制備了四種不同晶相的Ga2O3,并對其晶體結(jié)構(gòu)、形貌及光吸收等基本物理性質(zhì)進(jìn)行了研究。隨后,利用四種不同晶相的Ga2O3開展了光催化乙烯降解研究。研究表明,四種晶相的Ga2O3光催化材料在乙烯降解過程中表現(xiàn)出比P25更高的光催化活性。通過對其電子結(jié)構(gòu)和能帶位置進(jìn)行研究發(fā)現(xiàn),其光催化活性主要由價(jià)帶位置決定。其中,具有最高價(jià)帶位置的α-Ga2O3具有最高的單位面積光催化降解乙烯活性。而γ-Ga2O3因其具有最高的比表面積,在四種晶相Ga2O3中表現(xiàn)出最高的整體光催化降解活性。在此基礎(chǔ)上,開展了利用四種晶相Ga2O3光催化二氧化碳還原的研究。第四章中,對本論文的研究內(nèi)容進(jìn)行總結(jié)和梳理,分析并討論了現(xiàn)有工作存在的問題和不足之處,并對下一步擬開展的研究工作進(jìn)行了展望,制定了相關(guān)研究計(jì)劃。本論文主要針對環(huán)境和身體健康具有嚴(yán)重危害的百草枯污水和對蔬果保鮮具有嚴(yán)重影響的乙烯作為主要研究對象,選擇寬禁帶半導(dǎo)體P25和Ga2O3作為光催化材料,開展了光催化降解百草枯污水和乙烯的研究。通過本論文研究發(fā)展了一種光催化降解百草枯污水的工藝流程,并發(fā)現(xiàn)了對光催化降解乙烯具有較高活性的光催化材料,對解決百草枯污水環(huán)境污染和蔬果保鮮等實(shí)際問題具有潛在的應(yīng)用價(jià)值。
【學(xué)位單位】：山東大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：X703;O643.3
【部分圖文】：

山東大學(xué)碩士學(xué)位論文他擴(kuò)散到表面的光生電子和空穴也可能會(huì)被表面的缺陷捕獲，只有少部分?jǐn)U散到逡逑表面的光生電子和空穴可以參與其中的氧化還原反應(yīng)。逡逑（３）第三部：遷移到表面的光生電子（ｅ＿）和光生空穴（ｈ＋）保持了氧化原性質(zhì)，光生電子可以充當(dāng)施電子集團(tuán)，將Ｈ＋還原成氫氣；光生空穴可以充電子受體，將水氧化為0２，這就是光催化材料分解水制氫氣和氧氣的基本原理。逡逑此外，科學(xué)家門發(fā)現(xiàn)分解水產(chǎn)氫氣和氧氣必須滿足禁帶寬度Ｅｇ大于１．２３邋ｅＶ，逡逑并且導(dǎo)帶位置Ｅｃｂ小于０邋ｅＶ邋（Ｖ／ＮＨＥ），且價(jià)帶位置滿足Ｅｖｂ大于１．２３邋ｅＶ逡逑（Ｖ／ＮＨＥ）才有可能達(dá)到分解水產(chǎn)氫氣和氧氣的目標(biāo)。逡逑Ｏｊ逡逑

山東大學(xué)碩士學(xué)位論文逡逑圖１－３邋Ｌｉａｎｊｕｎ邋Ｌｉｕ和Ｙｉｎｇ邋Ｌｉ收集并報(bào)道利用Ｔｉ０２進(jìn)行Ｃ０２還原反應(yīng)時(shí)可逡逑能的中間產(chǎn)物，最后產(chǎn)物，反應(yīng)時(shí)條件｜４７］。我們可以看出不同條件下Ｔｉ０２，產(chǎn)物逡逑也是不同的。其中的機(jī)理如圖１－４所示：在水的環(huán)境中，以被激發(fā)態(tài)催化劑Ｔｉ０２逡逑還原Ｃ０２，通過光生的（Ｔｉ０３＋－Ｃｒ：Ｔ活性物質(zhì)，按照一定的比例，ＣＣｂ和Ｈ２０進(jìn)逡逑行反應(yīng)，這些反應(yīng)以依賴于氫原子、氫氧自由基和碳，這些中間產(chǎn)物相互反應(yīng)形逡逑成了邋ＣＨ４邋和邋ＣＨ３ＯＨ丨４７’。逡逑ｊ邋ＣＯ．邋Ｏ邐丨邋０逡逑．邐ｅ．ｆＣ＋？、ｅ．邐，邐！邐逡逑ｃｏ邋＾邐｜邋一邋Ｔｐ＊一。？一邋｜邐邐邐逡逑NB邐Ｈ邋、逡逑｜—｜邐Ｃ邋＋邋４Ｈ邐—？邋ＣＨ‘逡逑■ｓｏ＾Ｔｉ－ｏ＾邐邐邐邋Ｃ＾ＯＨ．Ｈ邋＾ＣＨ，0Ｈ逡逑、邐卜一Ｈ邐k劐宥渝義希掊澹瑁擼歟埃蓿楨澹危危翦澹掊危叔義希沐澹駑五危懼澹

本文編號：2820521