發(fā)布時間：2020-09-10 12:19

　　 水中的硝酸鹽污染和危害逐漸引起人類的廣泛關(guān)注。目前我國各類含氮廢水經(jīng)傳統(tǒng)生化法處理后,由于殘余的NO_3~-濃度較高而導(dǎo)致總氮不達(dá)標(biāo),其進(jìn)入環(huán)境中仍會對人體和環(huán)境造成影響。此外,我國氧化鐵紅生產(chǎn)所采用的硝酸鹽濕法工藝在生產(chǎn)過程中,硝酸根會轉(zhuǎn)化為氨氮,從而產(chǎn)生大量的高濃度氨氮廢水。針對上述兩個問題,本文提出采用還原性鐵粉(Fe~0)處理低濃度硝酸鹽廢水,通過對反應(yīng)過程中氮元素轉(zhuǎn)化的分析,推測硝酸鹽氮還原轉(zhuǎn)化的路徑,再通過反應(yīng)動力學(xué)分析,考察促進(jìn)反應(yīng)產(chǎn)物趨于環(huán)境無害化的反應(yīng)條件,并初步探討其反應(yīng)機(jī)理。本試驗(yàn)探究了pH、溫度、Fe~(2+)濃度、Fe~0投加量和初始NO_3~-濃度等對Fe~0還原硝酸鹽的影響。試驗(yàn)結(jié)果表明,進(jìn)水初始pH值和Fe~(2+)濃度是主要的影響因素,而反應(yīng)溫度則是次要因素。在Fe~0還原NO_3~-的過程中,金屬表面的電子轉(zhuǎn)移是主要的還原反應(yīng)途徑,而Fe~(2+)可以作為電子供體或電子傳遞載體促進(jìn)Fe~0和NO_3~-之間還原反應(yīng)的發(fā)生和進(jìn)行。此外,Fe~0投加量的增加可以提高Fe~0和NO_3~-之間的反應(yīng)速率,而初始NO_3~-濃度的升高,則會使Fe~0和NO_3~-之間的反應(yīng)速率逐漸減小。為探究中性條件下Fe~0還原硝酸鹽的可行性,通過共沉淀法制備Fe_3O_4和沸石粉負(fù)載Fe_3O_4的復(fù)合材料(Fe_3O_4/zeolite,簡稱FZ)。表征結(jié)果表明Fe_3O_4呈團(tuán)簇形態(tài)緊密生長在沸石上,而Fe~(2+)則可以通過離子交換進(jìn)入沸石顆粒內(nèi)部,FZ表面負(fù)載的Fe_3O_4和孔道結(jié)構(gòu)內(nèi)的Fe~(2+)在Fe~0還原NO_3~-的過程中發(fā)揮作用。因此,Fe~0協(xié)同F(xiàn)Z可以在中性甚至堿性條件下還原NO_3~-,且經(jīng)過堿洗預(yù)處理的沸石粉制備的FZ效果更佳。采用上流式Fe~0-沸石固定床,探究了純鐵粉、鐵粉/石英砂和鐵粉/活性炭3種填料對硝酸鹽廢水的處理效果。試驗(yàn)結(jié)果表明,當(dāng)進(jìn)水NO_3~-濃度為50 mg·L~(-1)、pH=6、V(Fe~0)/V(活性炭)=0.5時,NO_3~-去除率可達(dá)75.99%,反應(yīng)符合準(zhǔn)一級反應(yīng)動力學(xué)模型,反應(yīng)速率常數(shù)可達(dá)0.084 min~(-1),且反應(yīng)產(chǎn)物中氨氮的比例較低。活性炭或石英砂的加入可以減緩反應(yīng)柱內(nèi)鐵粉的板結(jié)。反應(yīng)柱內(nèi)的沸石對氨氮具有良好的吸附效果,且對出水的pH具有一定的調(diào)節(jié)作用。
【學(xué)位單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：X703
【部分圖文】：

圖 3-2 pH 值對 NO3-還原產(chǎn)物的影響Fig.3-2 Effect of pH on the reduction products of NO3-初始 pH 值對反應(yīng)的影響，在 NO3-質(zhì)量濃度為 50m度為 90 ℃的試驗(yàn)條件下，調(diào)節(jié)反應(yīng)體系的初始 pH實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖 3-3 所示。102030405060ON3-度濃/gm/LpH=2pH=3pH=4pH=5

華南理工大學(xué)碩士學(xué)位論文表征D 分析定 FZ 制備過程中 Fe3O4是否可以負(fù)載在沸石粉表面，試驗(yàn)分析了理論 Fe3O4產(chǎn)量比值 1:1 制備的 FZ(即 FZ-4)、Fe3O4和堿洗預(yù)處理 圖譜，分析結(jié)果如圖 4-3 所示。中可以看出，堿洗預(yù)處理后的沸石粉和 FZ-4 仍具有天然沸石的特征.1°、22. 5°、25.8°、26.8°和 27.9°)，說明堿洗不會對沸石粉的結(jié)構(gòu)，F(xiàn)Z-4 的 XRD 圖譜中可以觀察到 Fe3O4的 5 個特征峰[135,136](2θ= 30. 4°和 62.8°)，說明共沉淀法可以制備出 Fe3O4并將其負(fù)載在天然沸

圖 4-4 Fe3O4的 SEM 圖Fig.4-4 The SEM diagram of Fe3O4圖 4-5 FZ-4 的 SEM 圖Fig.4-5 The SEM diagram of FZ-4可以看出，F(xiàn)e3O4的形貌為類球形，且分散性相對較好。通過觀察 FZ-4 的 SEM 圖可以看出，F(xiàn)e3O4緊密地生長在沸石粉表面，并且團(tuán)聚在一起，而在沸石粉的內(nèi)部孔徑內(nèi)，F(xiàn)eO較少，推測 FeO大部分只是負(fù)載在沸石粉表面，并不能進(jìn)入到沸石粉內(nèi)部的

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：2815813