鄰苯二甲酸酯(PAEs)作為環(huán)境中常見的環(huán)境激素類污染物,具有生物累積、難降解、會對生物體內分泌產生影響等特性,伴隨現代工業(yè)迅速發(fā)展及人們生活水平的快速提高,其在環(huán)境中的檢出率也愈高,對生態(tài)環(huán)境和人類健康的危害不容小覷。人工濕地污水處理系統(tǒng)是一種建設運行成本低,兼具美化環(huán)境的污水處理方法,應用領域廣泛,是一種有效的污水處理方法。本文以日照市第二污水處理廠人工濕地系統(tǒng)作為試驗場地,選擇被美國環(huán)保局(EPA)列為優(yōu)先控制污染物的六種PAEs:DMP、DEP、DBP、BBP、DEHP、DOP作為研究對象,研究對比了人工濕地潛流基質填料的吸附特性;測定分析了人工濕地系統(tǒng)對六種PAEs的去除效果,探討了濕地對PAEs的去除規(guī)律;采集潛流濕地的基質、植物樣品,分析測定PAEs在潛流人工濕地中的分布規(guī)律,探討分析了潛流人工濕地系統(tǒng)對鄰苯二甲酸酯類污染物的去除機制。主要研究內容及成果如下:(1)采集潛流濕地現場的小粒徑基質填料(粒徑約為1cm),以覆蓋生物膜火山巖、覆蓋生物膜人工礫石、干凈火山巖三種基質填料作為研究對象,選擇苯酚作有機物的指示劑對三種基質填料的吸附特性進行了研究分析。吸附動力學實驗表明,三種基質填料對溶液中苯酚的吸附到達平衡狀態(tài)的速率較慢,在24h以內達到平衡狀態(tài);吸附熱力學實驗表明,在常溫20℃下,三種基質填料對苯酚的吸附符合Langmuir吸附等溫方程(r0.99),表明苯酚在基質填料表面的吸附是單層吸附;三種基質填料對苯酚的吸附平衡量隨溶液初始苯酚濃度的升高而逐漸增多,而吸附體系中苯酚的去除率則隨之下降;三種基質填料對苯酚的飽和吸附量由大到小分別為:覆膜火山巖干凈火山巖覆膜人工礫石;對比三種基質填料的比表面積大小可知,覆膜火山巖的比表面積約為干凈火山巖的1.5倍、約為覆膜人工礫石的4倍。(2)在夏季(8月)、冬季(12月)采集日照市第二污水廠人工濕地系統(tǒng)的進水、二次布水渠、集水渠、出水四個采樣點的污水樣品,采用固相萃取/氣相色譜/質譜法對水樣中PAEs的組成含量進行分析檢測,結果表明:在人工濕地系統(tǒng)的各采樣點均檢測到六種PAEs的存在,濕地系統(tǒng)對六種PAEs物質的平均去除率分別為:DMP(47.1%)、DEP(44.05%)、DBP(39.25%)、BBP(36.7%)、DEHP(28.65%)、DOP(29.7%),人工濕地系統(tǒng)對鄰苯二甲酸酯∑PAEs的平均去除率為34.1%,表明該人工濕地對鄰苯二甲酸酯類污染物具有一定的去除效果;人工濕地系統(tǒng)夏季對PAEs的去除率較冬季高;PAEs六種同族體在濕地系統(tǒng)中的去除率隨PAEs分子量、側鏈數的增多而逐漸降低;人工濕地系統(tǒng)的三個處理階段:一級潛流濕地階段、二級潛流濕地階段、表面流濕地階段,二級潛流濕地對PAEs的去除率最高,PAEs在表面流濕地中的去除率最低;經人工濕地處理后的出水中鄰苯二甲酸酯類物質總濃度∑PAEs為10.23μg/L~11.443μg/L,六種PAEs中DEHP出水濃度最高,為5.884μg/L,其它PAEs濃度均低于3μg/L,經人工濕地系統(tǒng)處理后的出水DEHP含量滿足地表水環(huán)境質量標準規(guī)定的限值。(3)選擇日照第二污水廠人工濕地工程的潛流北區(qū)濕地作為采樣區(qū)域,分別采集一、二級潛流濕地的兩種基質樣品(人工礫石、火山巖),四種植物樣品(水蔥、黃菖蒲、再力花、千屈菜),并采用超聲提取/萃取柱凈化/氣相色譜/質譜法對采集到的濕地樣品中PAEs的特征組成和污染分布進行檢測分析,結果表明,在潛流人工濕地系統(tǒng)的基質、植物樣品中均檢測到六種PAEs物質,PAEs六種同族體中DEHP、DBP含量最高;一、二級潛流濕地的人工礫石表面PAEs含量相差不大,二級潛流濕地的火山巖(火山巖基質僅配置在二級潛流濕地)表面PAEs的含量較人工礫石高;PAEs在潛流基質表面的留存量隨季節(jié)變化,冬季(12月)基質表面PAEs的含量整體高于夏季(8月)的含量;四種濕地植物中再力花對PAEs的吸收量高于其它三種植物;二級潛流濕地植物PAEs含量整體高于一級濕地植物中的含量;對比同一時間段采集基質、植物樣品中PAEs的含量發(fā)現PAEs物質在濕地植物中的吸收量高于基質填料對PAEs的吸附量。(4)以潛流北區(qū)8#濕地單元作分析對象,綜合前面章節(jié)得到的研究結果,并考察日照第二污水廠人工濕地的設計參數,對潛流人工濕地系統(tǒng)對PAEs物質的年去除量、濕地基質、植物部分對PAEs的去除量進行了預測估算,通過估算得到潛流8#濕地單元對PAEs的年去除量約為3150.8g,基質填料對PAEs平衡吸附去除量約為41.9g,植物吸收作用對PAEs去除量約為455mg,濕地基質的吸附對PAEs的去除起主要作用。
【學位單位】：山東建筑大學
【學位級別】：碩士
【學位年份】：2019
【中圖分類】：X703
【部分圖文】：

圖 2.1 吸光度對苯酚濃度的標準曲線2.4.4 數據計算與處理基質吸附實驗中在 t 時刻的吸附容量 qt（μg/kg）及苯酚的去除率 R（%）的計算公式分別為： mCCVqtt 0（2.6a）100%00 CCCRt（2.6b）式中，C0和Ct分別代表初始溶液的苯酚濃度和t時刻吸附體系中的苯酚濃度（μg/L）V 代表溶液的體積（L）；m 代表基質的投加量（g）。本節(jié)實驗分別通過 Linear（2.6c）、Freudlich（2.6d）和 Langmuir（2.6e）三種吸附等溫方程來描述基質對苯酚的吸附行為：QKCaee （2.6c）

圖 2.2 三種基質填料對苯酚的吸附動力學曲線達到吸附平衡狀態(tài)的覆蓋生物膜火山巖的吸附量 Qe 為 1.962μg/kg，干凈火山吸附量 Qe 為 1.581μg/kg，覆蓋生物膜人工礫石吸附量 Qe 為 0.6μg/kg。由此可見，同的實驗條件下，生長有生物膜的火山巖基質具有最大的吸附容量；而干凈的火山較于覆蓋生物膜的人工礫石吸附容量更大，則可能因為干凈的火山巖本身具有多孔即便在沒有生物膜覆蓋的情況下仍有大量的微孔可以提供吸附位點，因此具有較強附能力，而人工礫石則不具有多孔結構，在成顆粒的狀態(tài)下密度要大于多孔的火山故而在相同的質量下人工礫石的比表面積要遠小于火山巖，因此對苯酚的吸附容量較低。2.5.2 基質對苯酚的吸附熱力學結果分析按照 2.4.2 基質對苯酚的吸附熱力學實驗過程，三種基質在 20℃下對苯酚的等附線如圖 2.3 所示。

圖 2.3 三種基質 20℃下對苯酚的等溫吸附線2.5.2.1 初始苯酚濃度對基質吸附的影響研究吸附體系中初始溶液苯酚的濃度對三種基質填料吸附容量的影響，結果見圖2.4。將圖 2.3 和 2.4 結合來看可知，基質填料對苯酚的吸附量隨吸附體系的苯酚初始濃度的增加而增多，而體系中苯酚的去除率卻隨初始苯酚濃度的增多、基質吸附量的升高呈現逐漸下降的趨勢；不同苯酚初始濃度的吸附體系中基質填料對苯酚的吸附都達到了吸附平衡狀態(tài)，隨著初始苯酚濃度在 200~2000μg/L 梯度范圍內逐漸的增多，其對三種基質填料的吸附過程依然起到了促進作用。這可能因為基質在對苯酚吸附達到平衡過程中，其在基質固相、水相間的擴散交換存在一個動態(tài)平衡過程。從圖 2.3 和圖 2.4 還可以看出三種基質填料對吸附體系中苯酚的去除量由大到小依次為：覆蓋生物膜火山巖>干凈火山巖>覆蓋生物膜人工礫石，這一結果與吸附動力學實驗測得的三種基質對苯酚平衡吸附量大小結果一致。

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