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南海海洋氣溶膠的有機(jī)分子組成和來(lái)源貢獻(xiàn)研究

發(fā)布時(shí)間:2020-08-28 03:36
【摘要】:海洋氣溶膠中有機(jī)組分種類(lèi)繁多,組成復(fù)雜,不僅受到海洋源的影響,還會(huì)受到經(jīng)長(zhǎng)距離運(yùn)輸?shù)年懙卦礆鈭F(tuán)的影響。南海作為中國(guó)最大的外海,其海洋氣溶膠中化學(xué)組分的濃度和組成受到周?chē)貐^(qū)排放源的顯著影響。然而,目前有關(guān)該海域海洋氣溶膠中有機(jī)組分的系統(tǒng)研究相對(duì)缺乏。本研究選取位于南海西北部的潿洲島作為海洋固定站點(diǎn)采集PM_(2.5)晝夜樣品,并參加2013年和2014年南海開(kāi)放海域航次,分別采集南海北部和南海西部海域的TSP樣品,利用氣相色譜和質(zhì)譜聯(lián)用技術(shù)(GC-MS)分析其中的有機(jī)分子組成。GC-MS分析得到11大類(lèi)的有機(jī)化合物,分別是正構(gòu)烷烴、正構(gòu)脂肪酸、正構(gòu)脂肪醇、糖類(lèi)、木質(zhì)素/樹(shù)脂產(chǎn)物、固醇類(lèi)、藿烷、多環(huán)芳烴、芳香酸、羥基/多元酸和生物源二次有機(jī)氣溶膠標(biāo)志物。此外,利用其他化學(xué)組分?jǐn)?shù)據(jù)(OC、EC、穩(wěn)定碳同位素和水溶性離子),并結(jié)合火點(diǎn)和氣團(tuán)后向軌跡分析、分子標(biāo)志物示蹤法以及主成分分析等多種方法,探討了南海海洋氣溶膠中有機(jī)組分的可能來(lái)源及其貢獻(xiàn)大小。研究結(jié)果顯示:(1)潿洲島海洋氣溶膠中有機(jī)組分主要受春季東南亞北部生物質(zhì)燃燒的影響。糖類(lèi)化合物和脂肪酸是含量最高的兩類(lèi)有機(jī)化合物,且左旋葡聚糖是其中濃度最高的化合物,在白天和夜晚樣品中的濃度分別為4.33 517 ng m~(-3)(114±120 ng m~(-3))和2.31 955 ng m~(-3)(170±204 ng m~(-3))。(2)在潿洲島采樣期間,OC和EC濃度出現(xiàn)兩個(gè)明顯的峰值,分別標(biāo)記為E1和E2。E1和E2期間潿洲島海洋氣溶膠中左旋葡聚糖的濃度很高,火點(diǎn)和氣團(tuán)逆軌跡分析結(jié)果顯示,氣團(tuán)主要來(lái)源于生物質(zhì)燃燒活動(dòng)劇烈的東南亞北部地區(qū)。盡管E1和E2期間樣品均受到生物質(zhì)燃燒的嚴(yán)重影響,其生物質(zhì)燃燒的類(lèi)型以及有機(jī)氣溶膠的來(lái)源和組成存在差異。E1期間,生物質(zhì)燃燒的類(lèi)型主要為硬木和C_4植物,而E2期間樣品主要受軟木和C_3植物燃燒的影響。E1期間氣溶膠受生物質(zhì)燃燒的影響更加顯著,而E2期間氣溶膠中有機(jī)物的來(lái)源更加復(fù)雜,且其中大氣二次氧化的貢獻(xiàn)較大。(3)2013年南海北部和2014年南海西部海洋氣溶膠中有機(jī)組分主要受周?chē)鷩?guó)家和地區(qū)陸地排放源的影響,各種生物源排放(包括高等植物蠟、生物質(zhì)燃燒和陸生初次生物源)和大氣二次氧化的貢獻(xiàn)較大。主要受陸地源影響的樣品中有機(jī)組分的濃度明顯高于其余樣品。(4)各種生物源排放等陸地混合源對(duì)2013年南海北部樣品中有機(jī)物的貢獻(xiàn)較大,且其中各有機(jī)物的濃度彼此之間具有良好的相關(guān)關(guān)系,表明它們具有相似的源區(qū)和/或傳輸途徑。2014年南海西部樣品則主要受來(lái)源于東南亞地區(qū)生物質(zhì)(C_3植物)燃燒的影響。
【學(xué)位授予單位】:華南理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2018
【分類(lèi)號(hào)】:X513
【圖文】:

潿洲島,采樣點(diǎn)位


華南理工大學(xué)碩士學(xué)位論文第二章 實(shí)驗(yàn)部分2.1 樣品采集2.1.1 海岸站點(diǎn)本研究海岸站點(diǎn)(21.01°N,109.10°E,圖 2-1)設(shè)立在潿洲島滴水村一座六層樓高的樓頂,采樣時(shí)間為 2015 年 3 月 15 日至 4 月 14 日。采用中流量采樣器(流量為 78L/min)和經(jīng)高溫灼燒(450 °C,6 h)處理的石英濾膜(φ90 mm,Munktell)采集晝夜PM2.5樣品。白天樣品的采集時(shí)間為每天 7:00 18:30,夜晚樣品的采集時(shí)間 19:00 到第二天早上 6:30。一共采集 25個(gè)白天樣品,29 個(gè)夜晚樣品和 3個(gè)空白樣品。采樣結(jié)束后,用預(yù)先高溫處理(450 °C,6 h)的鋁箔包裹對(duì)折好的樣品,并放入密封袋中,置于冰箱冷凍保存( 20 °C)。

氣團(tuán),火點(diǎn),大氣氣溶膠,光化學(xué)


華南理工大學(xué)碩士學(xué)位論文物質(zhì)燃燒可能與 C4植物(如甘蔗)有關(guān),而 E2 期間則主要受 C3植物燃燒的影響。此外,E1和 E2 之間采集的樣品(3.19N、3.20D 和 3.20N)中13CTC值也較高,變化范圍為㧟19.8 㧟19.2‰,接近于海洋源產(chǎn)生的顆粒物中的13CTC值[136]。氣團(tuán)逆軌跡的結(jié)果顯示,這三個(gè)樣品的氣團(tuán)主要來(lái)源于南海中部海域(圖 3-21)。

軌跡圖,南海西部,氣團(tuán),樣品


57圖 4-2 氣團(tuán)逆軌跡圖:(a)Q13-4,(b)Q13-52014 年南海西部 TSP 樣品 OC 和 EC 的質(zhì)量濃度變化范圍分別為 0.80 5.59 μg2.08 1.23 μg m-3)和 0.05 0.77 μg m-3(0.30 0.21 μg m-3)。除去受陸源影響嚴(yán)重品 Q13-1 和 Q13-4,2013 年南海北部海洋氣溶膠中碳組分的濃度(OC:2.48 m-3,EC:0.48 0.23 μg m-3)與 2014 年南海西部樣品的結(jié)果相當(dāng)。2014 年南P 樣品中,編號(hào)為 Q14-12 和 Q14-14 至 Q14-17 這五個(gè)樣品具有較高的 OC、EC圖 4-3)。其中,Q14-12 為在海南島近岸?繒r(shí)采集的樣品,而樣品 Q14-14 至樣4-17 的采樣區(qū)域?yàn)槟虾N髂喜,越南附近海域(圖 2-3(b));瘘c(diǎn)及氣團(tuán)逆軌跡結(jié)果顯示,樣品 Q14-14 Q14-17 的氣團(tuán)主要從火點(diǎn)密集的東南亞區(qū)域傳輸而來(lái)()。這四個(gè)樣品較高濃度的 OC、EC 可能與東南亞地區(qū)劇烈的生物質(zhì)燃燒有關(guān)。

【參考文獻(xiàn)】

相關(guān)碩士學(xué)位論文 前5條

1 周佳佳;中國(guó)近海大氣氣溶膠中有機(jī)胺的濃度分布及來(lái)源[D];中國(guó)海洋大學(xué);2015年

2 張?zhí)烊?黃東海大氣氣溶膠中有機(jī)胺的組成、來(lái)源及粒徑分布研究[D];中國(guó)海洋大學(xué);2013年

3 何玉輝;中國(guó)近海大氣氣溶膠中水溶性離子的組成與來(lái)源分析[D];中國(guó)海洋大學(xué);2011年

4 伯紹毅;東、黃海氣溶膠和雨水中氨基化合物的研究[D];中國(guó)海洋大學(xué);2008年

5 孫娜娜;青島近岸大氣氣溶膠中溶解有機(jī)氮的分布特征研究[D];中國(guó)海洋大學(xué);2007年



本文編號(hào):2807043

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