【摘要】：CO作為化石能源不完全燃燒所產(chǎn)生的污染物,不僅污染環(huán)境,而且危害人體健康。目前常見的CO治理方法主要有吸附法、光催化法、熱催化法三種。吸附法存在多次使用后性能不穩(wěn)定、容易產(chǎn)生二次污染;光催化法由于光催化劑只能被紫外可見光激發(fā),使得光能利用率低;熱催化法由于大多使用貴金屬催化劑限制了其大規(guī)模應(yīng)用。近年來,發(fā)展的光致熱催化法結(jié)合了光催化法和熱催化法的優(yōu)點(diǎn),既利用了清潔可再生的太陽(yáng)能又降低了熱催化法過程中所需的大量能耗,是一種切實(shí)可行的CO治理方法。所以,開發(fā)一種廉價(jià)且能高效催化CO的催化劑具有重大意義。基于此,本文在60 ℃、80 ℃、90 ℃制備了CuO納米片(分別表示為CuO-60、CuO-80、CuO-90),并研究了三者的熱催化氧化污染物CO的性能。在室溫25 ℃下制備了CuO介孔納米片(表示為CuO-MNS),研究了CuO-MNS對(duì)CO熱催化、光熱催化性能,催化劑催化活性影響因素以及催化原理。主要研究?jī)?nèi)容和結(jié)果如下:(1)以CuSO_4·5H_2O、氨水、NaOH為原料,分別在60 ℃、80 ℃、90 ℃恒溫水浴鍋中反應(yīng)制得CuO納米片,分別表示為CuO-60、CuO-80、CuO-90。研究發(fā)現(xiàn),水浴反應(yīng)溫度對(duì)所制備的CuO納米片熱催化氧化CO活性有重要影響。隨著反應(yīng)溫度的提高,所制備CuO納米片的熱催化氧化CO活性降低。比較了三者暗態(tài)條件下熱催化活性,活性順序?yàn)镃uO-60CuO-80CuO-90。CO-TPR實(shí)驗(yàn)表明,三者晶格氧活性順序?yàn)镃uO-60CuO-80CuO-90。故暗態(tài)下熱催化活性順序?yàn)镃uO-60CuO-80CuO-90。三者在光照條件下的熱催化活性明顯強(qiáng)于暗態(tài)條件下熱催化活性,CO-TPR和O_2-TPO證明光照加速了CuO作為催化劑催化CO反應(yīng)的第二個(gè)步驟,所以使得光照條件下的熱催化活性強(qiáng)于暗態(tài)條件下熱催化活性。(2)以CuSO_4·5H_2O、氨水、NaOH為原料,采用簡(jiǎn)單的方法在25 ℃恒溫水浴鍋內(nèi)反應(yīng)制得CuO介孔納米片(表示為CuO-MNS)。CuO-MNS在Xe燈全太陽(yáng)光譜下對(duì)CO有著非常高效的光熱催化活性和優(yōu)異的光熱催化穩(wěn)定性。與商用非介孔CuO和TiO_2(P25)相比,CuO-MNS在Xe燈照射下的光熱催化活性分別增強(qiáng)了19.8和88.7倍。在相同光強(qiáng)的UV-vis-IR Xe燈照射下,CuO-MNS的光熱催化活性是傳統(tǒng)光催化劑P25光熱催化活性的331倍。即使在λ830 nm的紅外光下,CuO-MNS仍然表現(xiàn)出高效的光熱催化活性。(3)研究發(fā)現(xiàn),CuO-MNS在Xe燈照射下高效的光熱催化活性來源于太陽(yáng)光驅(qū)動(dòng)的熱催化。催化機(jī)理研究發(fā)現(xiàn),CuO-MNS高效的光致熱催化活性來源于:樣品吸收光能以后,由于光熱轉(zhuǎn)換效應(yīng),吸收的光能迅速轉(zhuǎn)化為熱能使樣品溫度達(dá)到催化反應(yīng)起燃點(diǎn)溫度(T_(light-off))而引發(fā)的熱催化反應(yīng)。通過CO程序升溫還原(CO-TPR)實(shí)驗(yàn)、拉曼光譜和密度泛函理論計(jì)算(DFT)證明了介孔的形成顯著的提高了CuO晶格氧的活性和活躍晶格氧的數(shù)目,有助于CuO熱催化活性的明顯增強(qiáng)。研究證明,不同于目前已知的光催化劑TiO_2的催化機(jī)理,我們發(fā)現(xiàn)了一種新型的CuO-MNS太陽(yáng)光驅(qū)動(dòng)CO催化氧化的光活化機(jī)理。通過CuO-MNS在暗態(tài)和Xe燈照射下的CO程序升溫還原(CO-TPR)、O_2程序升溫氧化(O_2-TPO)實(shí)驗(yàn)結(jié)合CuO-MNS在基態(tài)和激發(fā)態(tài)的DFT計(jì)算揭示了這種新型光活化的起源:Xe燈照射顯著的提高了預(yù)還原CuO-MNS的再氧化過程,進(jìn)而增強(qiáng)了CuO-MNS的催化活性。
【學(xué)位授予單位】：武漢理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：X701;O643.36;TB383.1
【圖文】：

其他步驟和實(shí)驗(yàn)條件分別對(duì)應(yīng) CO-TPR化活性測(cè)試如下：在 WFS-2015 固定床在線反應(yīng)色譜裝置的連接可透光石英窗，CHF-XM500 氙燈光源系統(tǒng)置于石英窗上方以保證光照時(shí)光線能準(zhǔn)確照0125 g 的樣品用石英棉固定到反應(yīng)管式爐中的端留空，以氣流流速為 40 mL·min 1，樣將由一定比例的 5 vol% CO/He 和 20.8 vol% O2混合氣體通入反應(yīng)器并階梯逐點(diǎn)控溫驅(qū)動(dòng)樣品入上海華愛公司的 GC-9560 氣相色譜裝置，通論

2-3 圖可以看到，在 CuO-60、CuO-80、CuO-90 納米片上存在許多微小的2-4表明CuO-60暴露最多的晶面是{-1 1 1}晶面，晶格間距為0.252 nm，Cu露最多的晶面是{1 1 0}晶面，晶格間距為 0.275 nm，CuO-90 暴露最多的晶{-1 1 1}晶面，晶格間距是 0.252 nm。.3 N2吸附脫附分析

2-3 圖可以看到，在 CuO-60、CuO-80、CuO-90 納米片上存在許多微小的2-4表明CuO-60暴露最多的晶面是{-1 1 1}晶面，晶格間距為0.252 nm，Cu露最多的晶面是{1 1 0}晶面，晶格間距為 0.275 nm，CuO-90 暴露最多的晶{-1 1 1}晶面，晶格間距是 0.252 nm。.3 N2吸附脫附分析圖 2-5 CuO-60 的 N2吸附-脫附等溫線（A）和孔徑分布（B）

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本文編號(hào)：2802340