【摘要】：氨選擇性催化還原法(NH_3-SCR)和石灰石/石灰-石膏濕法分別是目前應(yīng)用最為廣泛的煙氣脫硝、脫硫方法。本研究首先以天然菱錳礦礦石為前驅(qū)體,在500-700~oC空氣氣氛煅燒后得到5組低溫脫硝催化劑。利用TG、MS、XRD、XRF、SEM、TEM、XPS、BET、NH_3-TPD、H_2-TPR等表征手段探究了催化劑的表面結(jié)構(gòu)及活性,利用模擬煙氣處理系統(tǒng)及煙氣分析儀探究催化劑脫硝活性。其次,利用天然軟錳礦粉末配制軟錳礦礦漿,并添加一定量的助溶劑,探究其作為吸收液同步去除煙氣中一氧化氮及二氧化硫的能力。本研究得到以下結(jié)論:(1)低品位菱錳礦礦石主要組分為菱錳礦,含有少量黃鐵礦、石英、白云石等雜質(zhì)。經(jīng)熱處理后,可得到以黑錳礦為主晶相,含有其它無定形態(tài)/低結(jié)晶態(tài)的錳、鐵氧化物的納米結(jié)構(gòu)化材料。當(dāng)熱處理溫度為550~oC時,菱錳礦可完全分解,表面出現(xiàn)大量氣孔,比表面積最大,NH_3吸附能力及H_2還原能力最強。(2)脫硝實驗表明,R550催化劑具有最佳的脫硝活性,在反應(yīng)溫度為172~oC-261~oC范圍內(nèi),NO去除率均可達(dá)90%。R550催化劑結(jié)構(gòu)性能優(yōu)異,且各類錳氧化物的共存,極大提高其催化活性。此外,氨氮比降低、體積空速升高會導(dǎo)致NO去除率下降;SO_2氣體對R550催化劑脫硝活性存在明顯的抑制作用。(3)軟錳礦礦漿吸收實驗結(jié)果表明,在最佳反應(yīng)條件下,NO的去除效率可達(dá)80.1%左右,脫硫效率保持在95.0%-95.9%范圍內(nèi)。聚乙二醇(PEG-200)對NO的去除有明顯的增強作用,最佳質(zhì)量濃度為3.0%。NO去除率隨氧氣濃度和反應(yīng)溫度的升高而升高,最佳條件分別為9%和60~oC。礦漿的pH應(yīng)控制在3-5。二氧化錳和氧氣均參與了一氧化氮和二氧化硫的氧化反應(yīng),其主要反應(yīng)產(chǎn)物為Mn~(2+)、SO_4~(2-)和NO_3~-。
【學(xué)位授予單位】：合肥工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：X701
【圖文】：

圖 2.1 SCR 實驗裝置示意圖Fig 2.1 Schematic diagram of SCR experiments 實驗結(jié)果與討論.1 熱重-質(zhì)譜聯(lián)用分析圖 2.2（a）為菱錳礦礦石在空氣氣氛中的失重（TG）、微分熱重（DTG）曲溫升溫至 800oC，升溫速率設(shè)為 10oC/min。結(jié)果顯示菱錳礦礦石在空氣中29.1%，熱解時主要包括四個失重階段：第一階段在溫度為 100-400oC 時，3.46%，主要為樣品脫水過程和雜質(zhì)礦物分解過程，對應(yīng) DTG 曲線上的 11185.6oC 等失重峰；第二階段在溫度為 520-636oC 時，共失重 18.9%，對應(yīng)石中 MnCO3受熱分解過程，產(chǎn)生 CO2氣體并逃逸，其反應(yīng)方程式為：MnCO3(s) = MnO(s) + CO2(g) （2.5）2MnO(s) + O2(g) = 2MnO2(s) （2.7）4MnO(s) + O2(g) = 4Mn2O3(s) （2.8）

圖 2.5 菱錳礦礦石酸不溶物 SEM 圖及能譜圖 photograph and EDS of undissolved substance of rhodo天然菱錳礦礦石 （b）550oC 煅燒 3

圖 2.5 菱錳礦礦石酸不溶物 SEM 圖及能譜圖Fig. 2.5 SEM photograph and EDS of undissolved substance of rhodochrosite in acid（a）天然菱錳礦礦石 （b）550oC 煅燒 30min

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