【摘要】：磺胺類抗生素(SAs)是應(yīng)用最廣泛的一類抗生素,常用于養(yǎng)殖業(yè)、臨床醫(yī)學(xué)和日常生活中,并成為一種新型污染物。SAs在水環(huán)境中廣泛存在,呈一定的濃度水平,且該類污染物能夠誘導(dǎo)微生物產(chǎn)生抗性基因,使細(xì)菌產(chǎn)生耐藥性,對(duì)人類健康安全和生態(tài)系統(tǒng)穩(wěn)定產(chǎn)生一定的影響,尤其是飲水安全問題。考慮到飲用水源中SAs的痕量水平,且極易受基質(zhì)影響,本課題基于SPE-UPLC-TOF/MS建立一種適合飲用水源中SAs檢測(cè)方法,并對(duì)浙江省杭州市、寧波市、嘉興市和溫州市20個(gè)飲用水源和杭州市某飲用水源貢獻(xiàn)水系的內(nèi)河中7種典型的SAs進(jìn)行污染特征、來源和風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)。主要結(jié)果如下:(1)基于固相萃取-超高效液相色譜-飛行時(shí)間質(zhì)譜建立同時(shí)檢測(cè)飲用水源中中7種磺胺類抗生素(SAs)的方法。通過對(duì)流動(dòng)相和固相萃取條件的優(yōu)化,確定分析條件:流動(dòng)相為0.1%甲酸水溶液(體積比)、固相萃取為Oasis HLB柱、萃取體系pH為3、上樣流速4 mL/min、甲醇為洗脫劑,確定方法檢出限為0.11~0.21 ng/L;在0.1~0.500 ug/L內(nèi)線性關(guān)系良好,相關(guān)系數(shù)均在0.9900以上。水樣中SAs在4 ng/L、100 ng/L和200 ng/L的加標(biāo)濃度下空白回收率范圍分別為:81.80%~115.00%、89.46%~120.35%和83.07%~132.87%,相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差(RSD)范圍為5.07%~7.63%、1.45%~5.04%和1.87%~7.18%。結(jié)果表明該方法準(zhǔn)確度高、精密度、重現(xiàn)性好和靈敏度高,能滿足實(shí)際水樣的測(cè)定。(2)浙江省杭州市、寧波市、嘉興市和溫州市飲用水源中7種SAs的污染特征分析:杭州市SAs的檢出率范圍為60%~100%,濃度范圍ND~13.12ng/L;寧波市SAs的檢出率范圍為80%~100%,濃度范圍為ND~8.55 ng/L;嘉興市SAs的檢出率范圍為60%~100%,濃度范圍為ND~10.68 ng/L;溫州市SAs的檢出率范圍為80%~100%,濃度范圍為ND~7.08 ng/L;SAs的平均濃度水平為嘉興(17.90±5.23 ng/L)最高,其次為杭州(8.68±7.78 ng/L)和寧波(8.51±5.61 ng/L),溫州(6.98±1.07 ng/L)最低;其中磺胺二甲嘧啶和磺胺甲VA唑的是飲用水源樣本中檢出頻率最高2種抗生素。根據(jù)杭州市某內(nèi)河中秋、冬季水樣檢測(cè)發(fā)現(xiàn):磺胺甲噻二唑(SMT)、磺胺異VA唑(SIX)、磺胺二甲嘧啶(SM_2)、磺胺嘧啶(SD)、磺胺甲基嘧啶(SMR)、磺胺甲VA唑(SMX)和磺胺吡啶(SP)在秋季某內(nèi)河中水樣都有不同程度檢出,濃度范圍為ND~29.64ng/L,SP為主要污染抗生素;冬季僅檢出SMT、SM_2、SD、SMX和SP,濃度范圍為ND~27.80 ng/L,SMX為主要污染抗生素。秋、冬季抗生素濃度差異不大,但主要污染抗生素種類發(fā)生改變。(3)采用風(fēng)險(xiǎn)熵值(RQ)法對(duì)飲用水源和杭州市某內(nèi)河進(jìn)行風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)。生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)結(jié)果顯示:飲用水源SMX為0.01RQ_s1,有低或中等風(fēng)險(xiǎn),杭州九溪水廠SM_2在0.01RQ_s0.1,表現(xiàn)低風(fēng)險(xiǎn);秋季和冬季內(nèi)河水樣SMX的RQ_s均處于0.1~1之間,表現(xiàn)中等風(fēng)險(xiǎn),秋季內(nèi)河水樣SM_2的RQ_s為0.01RQ_s0.1,有低風(fēng)險(xiǎn);飲用水源和內(nèi)河水樣中SMX均表現(xiàn)出中等生態(tài)風(fēng)險(xiǎn),需加以關(guān)注。健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)結(jié)果顯示:在飲用水源和杭州市內(nèi)河中,易通過飲水途徑攝入的SD、SM_2和SMX對(duì)成人和兒童的健康風(fēng)險(xiǎn)熵值RQ_H分別處于2.1 e~(-9)~1.0 e~(-7)、1.9 e~(-9)~2.6 e~(-7)和4.7 e~(-9)~6.9 e~(-8)、1.2 e~(-8)~1.7 e~(-7)之間,其人體健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)均低于國(guó)外相關(guān)標(biāo)準(zhǔn),并未表現(xiàn)出明顯的風(fēng)險(xiǎn)。
【學(xué)位授予單位】：浙江工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：TU991.2;X820.4
【圖文】：

品加工、醫(yī)用治療等方面等得到廣泛應(yīng)用于醫(yī)療的抗生素約占所有藥物的 10%[2]，抗生素，其中 SAs 約占抗生素總量 2.3%量 11%～23%[3]。我國(guó)是世界上抗生素生的抗生素年生產(chǎn)總量達(dá)到 16.2 萬噸以上，當(dāng)于美國(guó)在 2012 年畜牧業(yè)抗生素使用量居高不下，占據(jù) 2013 年抗生素生產(chǎn)總量濫使用，自然水體中的抗生素污染問題日而磺胺類藥物更因其具有使細(xì)菌產(chǎn)生耐藥者的廣泛關(guān)注。（Sulfonamides，SAs）是一類通過人工合酰胺為基本結(jié)構(gòu)的化合物（基本結(jié)構(gòu)如圖取代成為 R-基，從而形成了不同種類的磺晶性粉末，遇光易分解，大多數(shù)磺胺類。

浙江工業(yè)大學(xué)碩士學(xué)位論文），最終影響細(xì)菌核蛋白的合成來抑制細(xì)菌性增值[6]。如圖 1雙氫喋呤合成酶（DHPS）的抑制劑，可以抑制 PABA 轉(zhuǎn)化甲酸合成受到抑制時(shí)將導(dǎo)致核酸合成受到障礙，從而阻礙細(xì)已有的上千種磺胺類抗生素，基本具有廣譜抑制革蘭氏陽性可以治療大部分細(xì)菌感染，價(jià)格便宜、使用安全簡(jiǎn)便，廣泛水產(chǎn)養(yǎng)殖和臨床醫(yī)學(xué)等[7,8]，成為世界上生產(chǎn)量和使用量最廣其中，常用的磺胺類抗生素有磺胺異VA唑（Sulfisoxazole，SSulfonamidediazine，SD）、磺胺甲基嘧啶（Sulfonamidem 、 磺 胺 甲 基 嘧 啶 （ Sulfonamidemerazine ， SMR ） 、 磺 胺amidemethoxazole，SMX）等幾十種。

圖 1-3 環(huán)境中 SAs 的來源和途徑Fig 1-3. Sources and pathways of SAs in the environment處理廠出水中含有的 SAs 也是環(huán)境水體中 SAs 的來源之一。As 進(jìn)入城市污水處理廠，盡管已經(jīng)通過改進(jìn)水處理工藝提高去除效率，但 SAs 的去除效果不佳。目前水環(huán)境中 SAs 常用化法、活性污泥法、高級(jí)氧化技術(shù)和生物膜技術(shù)等，Malán 等[11]對(duì)西班牙的 22 家不同污水處理廠污水中的 SAs 進(jìn)行污水處理廠對(duì) SAs 的去除率在 10%以下，8 家對(duì) SAs 的0%，僅有 10 家對(duì) SAs 的去除率可以處于 60%～90%范圍，大不能對(duì) SAs 進(jìn)行有效的去除，同時(shí)不同種類的 SAs 去除差異VA唑，22 家污水處理場(chǎng)中有 13 家對(duì)其去除率在 50%以下。國(guó)北京 8 家污水處理廠中 22 種抗生素進(jìn)行分析，在進(jìn)出水樣 4 種 SAs，SAs 平均去除率范圍為 36%～62%。s 的污染現(xiàn)狀 可經(jīng)過多種途徑進(jìn)入地表水和地下水中，近幾年來，我國(guó)對(duì)

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本文編號(hào)：2801030