【摘要】：納米金屬催化劑在很多領(lǐng)域已經(jīng)被普遍使用,比如燃料電池、汽車尾氣凈化、石油化工等。但是納米金屬催化劑由于顆粒小、易團聚,造成催化效率降低;而且后期納米金屬很難分離和再重復使用,最終會造成生產(chǎn)成本的增加。為便于催化劑回收,金納米催化劑的載體被制備成了帶有磁性的和凝膠態(tài)的載體。具有大比表面積、層間距可變性和陽離子交換性等特性的累托石和獨特性質(zhì)的石墨烯,經(jīng)過改性之后,將會進一步拓寬金納米催化劑在催化領(lǐng)域的應用前景及在廢水處理方面的使用。首先利用磁性Fe_3O_4,制備磁性累托石,然后利用陽離子交換法將酸化的殼聚糖插入到累托石片層,目的是為了增大累托石的層間距,以及利用殼聚糖(CTS)的羥基可與金納米粒子形成相互作用,阻止Au納米粒子的團聚,從而增強Au NPs的分散性和催化活性。利用金納米顆粒催化4-NP和MO的反應作為模型反應,去評估出REC-Fe_3O_4-CTS-AuNP復合材料的催化活性。在催化反應結(jié)束之后可以利用強磁體吸出催化劑,分離過程會變得更加簡便。其次,利用陽離子交換法使殼聚糖插層REC,將層狀累托石(REC)片層擴大或剝離,制備REC凝膠,冷凍干燥得到超輕多孔REC凝膠。這個過程將二維平面REC轉(zhuǎn)變?yōu)槿S多孔凝膠結(jié)構(gòu),增加Au納米粒子的催化效率。此外,還設(shè)計了REC-CTS-AuNP凝膠的反應柱,以此驗證REC-CTS-AuNP復合催化劑對對硝基苯酚(4-NP),亞甲基藍(MB)或甲基橙(MO)的連續(xù)催化效率和重復利用性。該凝膠的反應為連續(xù)反應,解決了催化劑的分離問題。最后,利用殼聚糖作為穩(wěn)定劑,通過成本低的一鍋合成法快速合成了三維多孔的RGO-CTS-AuNP凝膠。這種方法不需要使用額外的還原劑(如硼氫化鈉或肼)來獲得RGO和Au NPs,并且同時形成多孔的整塊的RGO-CTS-AuNP。設(shè)計RGO-CTS-AuNP凝膠的反應柱,評估催化劑的催化效率和重復利用性。
【學位授予單位】：天津大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：O643.36;TB383.1;X703
【圖文】：

粘土礦物一類，它的結(jié)構(gòu)呈現(xiàn)片層狀。其主要者的量加起來約為 90%。其中，二氧化硅的約 24%-40%，水的含量約為 8%-10%。其他成化物、鈣氧化物等，約占 10%左右。：1 的二八面體云母和二八面體蒙托石疊加而成的晶體結(jié)構(gòu)不是簡單的疊加，而是有規(guī)律的交構(gòu)造在自然界中很少存在。累托石化學結(jié)構(gòu)式如l4[Si6Al2]8O22(Ca0.55Na0.22K0.01Mg0.03)0.61(Al4.1[1]

（a）REC-Fe3O4（b） REC-Fe3O4-CTS-AuNP圖 2-6 REC-Fe3O4（a）和 REC-Fe3O4-CTS-AuNP（b）的透射電鏡圖Fig. 2-6 TEM images for REC-Fe3O4(a) and REC-Fe3O4-CTS-AuNP (b)圖 2-6 是 REC-Fe3O4和 REC-Fe3O4-CTS-AuNP 的透射電子顯微鏡圖。如圖2-6（a）所示，復合材料 REC-Fe3O4中 REC 片層已經(jīng)打開，而且在片層表面分散著尺寸約 15 nm Fe3O4顆粒，說明 REC 片層已經(jīng)成功負載上了 Fe3O4顆粒；如圖 2-6（b）所示，除了 Fe3O4顆粒還有一些更小的金納米顆粒約 6 nm，通過圖 2-6（b）觀察到金顆粒有的被較大的 Fe3O4顆粒包裹，有的附著在 REC 表面，有可能是殼聚糖中羥基固定了金納米顆粒。在圖中看不到明顯的金顆粒團聚，金納米顆粒的良好分散得以實現(xiàn)，這歸因于 Fe3O4顆粒和殼聚糖多羥基起到了分散金納米顆粒的作用[89,90]。該透射圖已經(jīng)可以說明金已經(jīng)成功負載并且沒有團聚現(xiàn)象，該催化劑可能具有更高的催化效率。

天津大學碩士學位論文NP 的催化性能。慢，還要考慮催化劑的耐用性。為了評估 RE，將室溫下裝滿 REC-CTS-AuNP 凝膠的反B）還原后，再次循環(huán)使用。之后，再次測量0 次的催化效率。

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