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超聲聯(lián)合類芬頓去除印染污泥中芳香胺的機(jī)理及毒性研究

發(fā)布時(shí)間:2020-08-20 17:01
【摘要】:印染工藝需要添加大量染料、助劑,由此導(dǎo)致印染廢水中含有大量毒害性有機(jī)物。通過混凝沉淀和廢水生物處理,未被生物降解的毒害性有機(jī)物最終會(huì)富集在印染污泥中,嚴(yán)重制約其處理處置。芳香胺(Aromatic amines,AAs)是一類典型的類持久性有機(jī)污染物,在印染污泥中不斷地被檢出。高級(jí)氧化技術(shù)對(duì)于毒害性有機(jī)物的去除效果良好,本研究采用超聲(US)聯(lián)合零價(jià)鐵(ZVI)/EDTA/Air(ZEA)體系對(duì)印染污泥中芳香胺進(jìn)行降解,并對(duì)降解后的印染污泥毒性進(jìn)行測(cè)定,評(píng)價(jià)其農(nóng)用可行性。主要研究?jī)?nèi)容包括:(1)考察了不同反應(yīng)參數(shù)對(duì)印染污泥中AAs去除效果的影響;(2)對(duì)比了US、ZEA以及聯(lián)合體系US/ZEA對(duì)印染污泥固相及液相中AAs的去除效率,以此探究US與ZEA的協(xié)同降解機(jī)制;(3)探索了污泥中鐵氧化物在ZEA體系中的作用;(4)探明了US/ZEA起主要貢獻(xiàn)的活性氧化物種(Reactive Oxygen Species,ROS);(5)對(duì)比了三種體系對(duì)印染污泥理化性質(zhì)的影響,并對(duì)不同方法處理后的印染污泥進(jìn)行植物毒性及水生生物毒性測(cè)試,與理化性質(zhì)建立相關(guān)性聯(lián)系,探明US/ZEA的減毒機(jī)制。主要研究結(jié)果如下:US的聲能密度、EDTA以及ZVI的投加量和初始pH都對(duì)污泥中AAs的去除有顯著影響。AAs最佳降解效果對(duì)應(yīng)的體系參數(shù)為:1.08 W/cm~3聲能密度,15 g/L ZVI,1.0 mM EDTA和初始pH=8.60。在相同初始條件下,反應(yīng)時(shí)間為60 min時(shí),不同處理方法對(duì)污泥中AAs的去除率由高到低依次為:US/ZEA(83.88%)ZEA(72.27%)US(51.03%);90 min時(shí)則為US/ZEA(92.40%)ZEA(72.88%)US(51.79%)。能量色散X射線熒光光譜儀(XRF)和X射線光電子能譜儀(XPS)的分析結(jié)果表明,污泥中存在大量鐵氧化物,可以與EDTA/Air形成異相催化反應(yīng)體系,對(duì)污泥中的AAs產(chǎn)生降解效果。US/ZEA體系中,Fe(IV)、O_2.~-和·OH對(duì)AAs的貢獻(xiàn)率分別為33.84%、25.36%和19.44%。US對(duì)ZEA體系的協(xié)同作用體現(xiàn)在:(1)US能不斷活化ZVI表面使其保持反應(yīng)活性;(2)US空化效應(yīng)能產(chǎn)生·OH,促進(jìn)AAs的降解;(3)US對(duì)污泥的破解效應(yīng)能將空腔中的AAs釋放至液相中與ROS接觸反應(yīng);(4)同時(shí)US還將污泥中的鐵元素釋放出來參與鐵循環(huán),從而加速ROS的生成。在三種處理方法中,US引起污泥物化性質(zhì)的改變最小,但降低了污泥的可生物降解性。ZEA處理可以實(shí)現(xiàn)污泥的有效減毒,但體系中過量的EDTA也會(huì)對(duì)污泥的肥效產(chǎn)生負(fù)面影響。然而,US和ZEA的聯(lián)用可以避免以上情況,因?yàn)閁S促進(jìn)了EDTA和POPs的同步降解,當(dāng)污泥劑量為7.5 t_(dw)/ha時(shí),US/ZEA處理后的污泥明顯地刺激了植物根尖伸長(zhǎng)。水生生物毒性試驗(yàn)進(jìn)一步證實(shí),US/ZEA處理后的污泥對(duì)水生生物近乎無干擾。本研究對(duì)于工業(yè)污泥的減毒及資源化具有指導(dǎo)意義。
【學(xué)位授予單位】:廣東工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2019
【分類號(hào)】:X791
【圖文】:

聲能密度,投加量,參數(shù),反應(yīng)條件


圖 2-1 不同反應(yīng)參數(shù)(a)聲能密度,(b)ZVI 投加量,(c)EDTA 投加量以及(d)pH對(duì)體系中 AAs 去除的影響Fig. 2-1 Effects of initial parameters (a) ultrasonic power, (b) ZVI dosage, (c) EDTAdosage, and(d) pHon the degradation ofAAs in different systems.(考察參數(shù)外的反應(yīng)條件:1.08W/cm3聲能密度, 15 g/LZVI, 1 mM EDTA, pH=8.60)

降解效果,體系,聲能密度,去除效率


圖 2-3 不同反應(yīng)體系對(duì) 5 種 AAs 的降解效果Fig. 2-3 Comparison of different treatments on the removalof differentAAs(反應(yīng)條件:1.08W/cm3聲能密度, 15 g/LZVI, 1 mM EDTA,pH=8.60)反應(yīng) 60 min 后,不同處理方法對(duì)污泥中 AAs 的去除效率由高到低依次為:

原污泥,投加量,去除效果,圖譜


2-5 (a)原污泥及(b)US 處理后污泥的 XPS Fe 2p 圖譜;以及(c)不同處理XRF 檢測(cè)結(jié)果,(d)EDTA/Air 體系中 EDTA 投加量對(duì) AAs 的去除效果的影 Fe 2p spectrafor(a) raw sludge and (b) sludge treated by US; (c) XRF-detected treated by different processes; (d)AAs removalin EDTA/Airsystemwith differdosages.

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本文編號(hào):2798217

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