【摘要】：二氧化鈦(TiO_2)具有光催化活性高、低毒及穩(wěn)定等特點(diǎn),在光催化領(lǐng)域應(yīng)用廣泛。二氧化鈦納米管(TNTs)比TiO_2有更大的比表面積、更強(qiáng)的吸附能力和更高的光催化活性,成為近年來納米材料合成與催化應(yīng)用領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)之一。本文采用碳量子點(diǎn)對TiO_2納米管進(jìn)行改性,制備出可在可見光下響應(yīng)的復(fù)合光催化材料,并將其應(yīng)用于的典型PPCPs的光催化降解,同時,考慮其進(jìn)入水環(huán)境后的生物毒性。研究結(jié)果為二氧化鈦納米管負(fù)載碳量子點(diǎn)(TNTs/CDs)的推廣應(yīng)用提供了理論基礎(chǔ)。研究結(jié)果如下:(1)通過水熱法制備出具有較大比表面積的二氧化鈦納米管(TNTs),利用共熱聚合法將溶劑法制備出的CDs負(fù)載到TNTs上得到TNTs/CDs復(fù)合材料。通過高透射電鏡(HRTEM)表征,TNTs/CDs其管徑約為9.5nm,管壁約3.5nm,管長約150nm,且CDs均勻的負(fù)載在TNTs表面。利用N_2靜態(tài)吸附方法發(fā)現(xiàn)TNTs/CDs的比表面積為174.108m~2/g,X射線衍射發(fā)現(xiàn)其晶型結(jié)構(gòu)沒有發(fā)生明顯變化,紫外漫反射(UV-vis/DRS)顯示出CDs的引入使TNTs吸收波長從385nm拓展至431nm,同時,利用熒光分光光度計(PL)證明了電子-空穴的復(fù)合率降低。采用TNTs/CDs光催化降解羅丹明B對TNTs/CDs活性進(jìn)行表征,發(fā)現(xiàn)CDs與TNTs的質(zhì)量比為5%時對羅丹明B降解效果最好。羅丹明B降解符合準(zhǔn)一級動力學(xué),其降解速率為0.0479 min~(-1),是TNTs的14倍。(2)利用所制備的復(fù)合材料TNTs/CDs光催化降解萘普生(NPX)并對其機(jī)制進(jìn)行研究。結(jié)果表明,NPX在TNTs/CDs光催化降解下符合準(zhǔn)一級動力學(xué);TNTs/CDs降解NPX的速率為0.0198min~(-1),是NPX單獨(dú)光解的33倍;NPX在pH=4的條件下降解速率最快;通過電子自旋共振(ESR)和猝滅實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)O_2.~-和~1O_2為光催化過程中的主要活性物質(zhì);根據(jù)降解產(chǎn)物推測出NPX降解路徑,NPX的降解主要包括脫羧反應(yīng)和羥基化途徑。(3)選取斜生柵藻(S.obliquus)、大型蚤(Daphnia magna)和斑馬魚(Zebrafish)水生生態(tài)系統(tǒng)三種營養(yǎng)級別的生物對復(fù)合材料TNTs/CDs進(jìn)行急性毒性測試。結(jié)果表明,其對斜生柵藻生長有一定影響性,48h、72h和96h的EC_(50)分別為96.37mg/L、65.91mg/L和64.55mg/L;其對大型蚤生長也有一定抑制作用,在暴露24h后,低濃度組抑制率高于高濃度組,在暴露72h后,高濃度組抑制率高于低濃度組。TNTs/CDs對斑馬魚生長無明顯影響,在暴露96h內(nèi),對斑馬魚存在一定的氧化應(yīng)激現(xiàn)象。
【學(xué)位授予單位】：廣東工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：X703;X592;TB383.1
【圖文】：

圖 1-1 PPCPs 進(jìn)入環(huán)境的主要途徑Fig.1-1 The main way for PPCPs to enter the environment（1）生活污水生活污水是水環(huán)境中 PPCPs 的主要來源之一。人們在治療疾病的過程中使用的大量藥物在體內(nèi)，只有部分被人體通過代謝吸收治療疾病，剩余大多數(shù)藥物以最初形態(tài)的形式通過糞便及尿液進(jìn)入到生活污水中[21]。同時，人們在洗滌、沐浴過程中化妝品中的 PPCPs 也會直接進(jìn)入生活污水[22]。這些污水通過城市的排污管網(wǎng)進(jìn)入污水處理廠。但是，現(xiàn)階段使用的污水處理工藝只能對有限的 PPCPs 進(jìn)行去除[23]。在經(jīng)過污水處理廠處理后殘余的 PPCPs 又隨之排放到水環(huán)境中[24]。（2）工業(yè)廢水在制藥和生產(chǎn)個人護(hù)膚品的過程中產(chǎn)生的廢水也含有大量的PPCPs，這也是PPCPs進(jìn)入水環(huán)境的一個重要途徑。我國現(xiàn)階段對該類行業(yè)的廢水排放還沒有明確的標(biāo)準(zhǔn)，針對工業(yè)廢水設(shè)計的工藝流程主要以去除無機(jī)物和重金屬為主，對廢水中的 PPCPs 等

八面體共用（001）個平面，形成四邊形結(jié)構(gòu)（圖 1-2b），在板鈦礦中，邊緣和角落共用，形成正交結(jié)構(gòu)（圖1-2c）[67-70]。 TiO2具有高光活性，低成本，低毒性和良好的化學(xué)熱穩(wěn)定性，已經(jīng)成為最廣泛研究的光催化劑[71]。圖 1-2 二氧化鈦的結(jié)晶結(jié)構(gòu)（a）銳鈦礦，（b）金紅石，（c）板鈦礦Fig.1-2 Crystalline structures of titanium dioxide (a) anatase, (b) rutile, (c) brookite

大大提高了 TiO2對可見光的利用小的 WO3（2.8eV）沉積在 TiO2薄膜上，增 等人[87]發(fā)現(xiàn)了 Cu2O 和 TiO2之間可以形成可以促進(jìn) TiO2對可見光的吸收，同時促進(jìn)光速率。CDs）概述）是一種類具有球體結(jié)構(gòu)且呈現(xiàn)出離散零維碳s 由少數(shù)的原子或者分子聚集而成具有類球形）。CDs 在可見光范圍內(nèi)有較寬而且連續(xù)的高、導(dǎo)電性高、抗光漂白能力強(qiáng)、環(huán)保無毒，立即在環(huán)境領(lǐng)域中備受關(guān)注。

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本文編號：2796238