【摘要】：重金屬在生物物質(zhì)循環(huán)和能量交換中難以被分解破壞,唯有改變其物理化學(xué)形態(tài)或轉(zhuǎn)移其存在位置,加之重金屬在環(huán)境中幾乎能通過任何可能的物理、化學(xué)和生物過程進行遷移轉(zhuǎn)化,因而治理難度很大。殼聚糖是一種對重金屬具有優(yōu)異吸附性能的天然生物材料,其分子結(jié)構(gòu)中具有多種官能團,可通過改性以提高吸附性能?本研究以殼聚糖為原料,采用交聯(lián)和摻雜的方式對其進行改性,并通過共沉淀法制得新型多孔磁性殼聚糖微球吸附劑,研究了它們對水中典型的多元重金屬離子(Pb~(2+)、Cu~(2+)、Zn~(2+))以及放射性重金屬離子(Cs~+)的吸附性能,最后考察了將改性殼聚糖凝膠微球作為固定床填料的動態(tài)吸附實驗。具體內(nèi)容如下:(1)通過采用共沉淀法在天然生物質(zhì)殼聚糖中原位生成磁性物質(zhì),并用乙二醇二縮水甘油醚(EGDE)交聯(lián)制備了一種新型多孔磁性殼聚糖凝膠微球吸附劑。利用掃描電鏡(SEM)、透射電鏡(TEM)、傅里葉紅外光譜(FTIR)、磁飽和強度分析(VSM)對吸附劑進行了表征。結(jié)果表明,吸附劑內(nèi)部具有發(fā)達的孔隙結(jié)構(gòu),并均勻分布有平均粒徑為2.83±0.98 nm的Fe_3O_4納米顆粒;吸附劑中引入Fe_3O_4后,仍存在羥基、氨基和羧基等功能基團,且吸附劑磁性良好可用于磁場分離�？疾炝嗽还渤恋矸ぞ厶悄z微球在不同條件下對Pb~(2+)、Cu~(2+)、Zn~(2+)三元重金屬吸附性能。結(jié)果表明,磁性多孔殼聚糖凝膠微球?qū)θN重金屬離子的吸附符合準(zhǔn)二級動力學(xué),吸附過程數(shù)據(jù)可用Langmuir等溫吸附方程描述;對多元重金屬的吸附為化學(xué)吸附,比表面積是吸附的重要影響因素;在多元吸附體系中發(fā)生拮抗作用,重金屬競爭吸附順序為Pb~(2+)Cu~(2+)Zn~(2+)。(2)通過共沉淀法將膨潤土固定在殼聚糖微球的多孔結(jié)構(gòu)中,制備出了具有混合吸附效應(yīng)的磁性膨潤土-殼聚糖復(fù)合微球(Bn-CTS),用以從水中去除銫離子(Cs~+)?該復(fù)合吸附劑具有規(guī)則的多孔結(jié)構(gòu),并且殼聚糖和膨潤土能共同提供豐富的結(jié)合位點來實現(xiàn)對Cs~+的有效去除?同時材料具有順磁特性使它們易于分離以便再循環(huán)?本研究優(yōu)化了殼聚糖/膨潤土比例,pH和接觸時間以達到最佳Cs~+去除率,并充分討論了吸附動力學(xué)和等溫線來探究吸附機理?由結(jié)果可知,吸附動力學(xué)遵循偽二級模型,吸附平衡數(shù)據(jù)與Langmuir等溫模型擬合度較高?Bn-CTS微球的最大吸附容量為57.1 mg·g~(-1)?在豐富的陽離子(Li~+,Na~+,K~+和Mg~(2+))存在下,吸附劑對Cs~+吸附具有優(yōu)異的選擇性?0.1mol·L~(-1)的MgCl_2溶液可對Cs~+吸附飽和的微球進行定量解吸,以達到循環(huán)利用吸附劑的目的?總的來說,磁性膨潤土-殼聚糖微球在處理放射性廢物方面具有極大地潛力?(3)在靜態(tài)吸附實驗基礎(chǔ)上,研究了在不同固定床填料層高(5-15 cm),進水濃度(100-300 mg·L~(-1)),流速(4-20 mL·min~(-1))條件下,分別進行了銫離子在Bn-CTS固定床上的上的吸附動力學(xué)實驗。建立了銫離子在固定床上的吸附動力學(xué)模型,計算理論吸附透過曲線?結(jié)果表明,不同固定床填料層高,進水濃度,流速條件均對固定床的性能有明顯的影響。根據(jù)Thomas、BDST和Yoon-Nelson模型計算出的理論吸附透過曲線和實驗吸附透過曲線有較好的吻合,三種模型相關(guān)系數(shù)R~2均大于0.91。同時,Bn-CTS固定床具有很好的再生性能,可以重復(fù)利用4次。
【學(xué)位授予單位】：成都理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：TQ427.26;O647.3;X52
【圖文】：

機污染水的活性炭和其他吸附劑相比，殼聚糖是一種低成本且hatnagar et al., 2009）。由于殼聚糖具有獨特的聚陽離子結(jié)構(gòu)，，活性染料和直接染料等陰離子染料具有出色的去除能力。并為，能在酸性介質(zhì)中胺基質(zhì)子化后通過離子交換吸附金屬陰離8）。Muzzarelli et al.（1974, 2011）已經(jīng)研究和討論了殼聚糖和屬離子的螯合特性。螯合作用可歸因于殼聚糖分子中存在能夠位的大量官能團（如氨基和羥基）。殼聚糖對金屬的選擇性十無害的堿金屬離子和堿土金屬離子不會被螯合，而通常以痕量和后過渡金屬離子則能被選擇性隔離（Muzzarelli et al., 1973）普通的殼聚糖吸附劑吸附過后難以回收再利用，而將吸附劑賦解決這一問題，因此將磁性殼聚糖復(fù)合材料作為吸附劑引起了磁性殼聚糖復(fù)合物由殼聚糖聚合物基質(zhì)和含有磁性顆粒的分散著的生物和化學(xué)性質(zhì)已經(jīng)被作為磁性載體的基礎(chǔ)材料受到 et al., 2013），因此有關(guān)磁性殼聚糖主題的出版物數(shù)量在近幾年）。

殼聚糖材料的缺點是對 pH 依賴性較大。由于磁性殼聚糖材料如氨基，羥基和羧基），其表面性質(zhì)會隨著溶液 pH 的變化而改11）。在低 pH 下，大多數(shù)官能團被質(zhì)子化后帶正電荷。此外，量的 H+和 H3O+，可與金屬離子競爭在復(fù)合材料上可用的吸附離子和帶正電荷的材料表面之間會發(fā)生靜電排斥，因此在大多吸附效果較差（Zhou et al., 2011）。性殼聚糖復(fù)合材料的結(jié)構(gòu)和合成糖自身不帶有磁性，需要添加磁性材料以便更好地從污水中分糖復(fù)合材料一般由兩部分構(gòu)成：殼聚糖基質(zhì)和無機磁性材料，為磁鐵礦（Fe3O4）和磁赤鐵礦（γ-Fe2O3）（Reddy et al., 2013）會形成不同的復(fù)合結(jié)構(gòu)，常見的磁性殼聚糖復(fù)合材料的結(jié)構(gòu)如殼結(jié)構(gòu)和均勻分散結(jié)構(gòu)（Reddy et al., 2013）。

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1 李區(qū);;甲殼素及其衍生物殼聚糖的應(yīng)用研究進展[J];廣西水產(chǎn)科技;2006年01期

2 何華玲;于志財;;甲殼素和殼聚糖的應(yīng)用進展與存在問題[J];河北紡織;2008年04期

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本文編號：2793950