【摘要】：近幾年來,我國工農(nóng)業(yè)飛速發(fā)展的同時引起一系列嚴重的環(huán)境污染問題,特別是土壤中鉛污染。鉛一旦進入人體內(nèi),會嚴重影響人體健康,產(chǎn)生極大的危害,并且很難逆轉(zhuǎn),不易排出。因此土壤Pb污染引起世界范圍的廣泛關(guān)注,各種修復(fù)方法也應(yīng)運而生。其中固化穩(wěn)定化技術(shù),投入低、效率高、修復(fù)周期短、操作簡單,能解決傳統(tǒng)方法遇到的難題,具有較好的應(yīng)用前景。本文采用水熱法以FeCl_3·6H_2O為原料,乙二醇為溶劑,二乙烯三胺為氨基源。在160℃、8 h的反應(yīng)條件下,一步合成NH_2-FeOOH,再使用嫁接法將殼聚糖(CS)負載在已制備成功的NH_2-FeOOH上,得到CS/NH_2-FeOOH。同時,探究水熱反應(yīng)的時間和溫度的變化對材料的物相特征影響,得到NH_2-Fe_2O_3和NH_2-Fe_3O_4兩種新材料。以220℃,2 h條件下制備的NH_2-Fe_3O_4為吸附劑,通過室內(nèi)批量平衡試驗探究其對土壤中的重金屬Pb的吸附固化效果,同時用0.1 mol/L的HCl和NaOH溶液調(diào)節(jié)硝酸鉛溶液的pH以探究pH對固化效果的影響。另一方面,以160℃、8 h的反應(yīng)條件下,制備的NH_2-FeOOH和CS/NH_2-FeOOH這兩種材料為固化劑,通過室外盆栽實驗分析材料固化土壤重金屬的效果。大量研究表明,干濕交替對固化穩(wěn)定化技術(shù)的影響明顯。因此,本文選用活性炭和硅藻土為固化劑,通過盆栽實驗探究干濕交替對固化劑修復(fù)土壤重金屬效果的影響。文章的主要內(nèi)容和結(jié)論如下:(1)材料的制備。采用水熱法,一步直接制備出NH_2-FeOOH,再采用嫁接法負載上了殼聚糖,得到CS/NH_2-FeOOH。經(jīng)SEM、XRD、FTIR、比表面及孔隙度表征分析,證明兩者均為片狀,均屬于納米級材料,且具有介孔結(jié)構(gòu)和較大的比表面積。兩者的孔徑大小分別為16.368 nm、16.543 nm。比表面積分別為103.949 m~2·g~(-1)、84.973 m~2·g~(-1)。(2)NH_2-FeOOH材料制備的優(yōu)化。分別選擇了160℃,8、10、12、14、16、18 h和180℃、200℃、220℃各2、4、6、8 h,不同溫度的4個系列來制備。宏觀表現(xiàn)為:隨著溫度和時間的增加,樣品的顏色加深變化過程為橙黃色—褐色—灰黑色,磁性也隨之增強,顆粒變細,粘附性增強,產(chǎn)量降低;微觀形貌分析得到,溫度和時間增加,樣品的成長過程為:由片狀變?yōu)轭w粒狀,又逐漸形成均勻的球狀,最后為納米級小球和微米級塊狀共存的狀態(tài);經(jīng)過掃描電鏡分析得出,2 h時,180℃、200℃、220℃這一系列三個樣品的形貌具有代表性。又進一步通過XRD、FTIR分析得出,該條件下制備出的材料分別為氨基化的α-Fe_2O_3、FeOOH、Fe_3O_4。(3)室內(nèi)模擬實驗。在土壤中加入NH_2-Fe_3O_4材料后,對Pb的吸附量隨著加入材料的量的增加而增加,當(dāng)加入材料的量為土壤質(zhì)量的9%時,對Pb的吸附達到平衡。不同pH下,材料對重金屬Pb吸附量為堿性中性酸性。(4)室外盆栽實驗。通過盆栽實驗探究NH_2-FeOOH和CS/NH_2-FeOOH修復(fù)土壤重金屬Cu、Zn、Pb、As的效果。經(jīng)pH、有機質(zhì)、土壤消解和有效態(tài)的提取結(jié)果分析,得到NH_2-FeOOH和CS/NH_2-FeOOH對Pb的修復(fù)效果最好。NH_2-FeOOH材料對重金屬有效態(tài)Pb去除率最高可達19.2%。(5)干濕交替影響研究。在土壤中加入0.6%活性炭和硅藻土后,通過盆栽小麥實驗,設(shè)置淹水、淹水-干旱、干旱三種處理方式,探究干濕交替處理對材料修復(fù)土壤重金屬的影響。兩個月的栽培后,經(jīng)pH、有機質(zhì)、土壤消解和有效態(tài)的提取結(jié)果分析,得出淹水處理可以提高材料的固化效果。通過以上實驗及結(jié)論可知,本研究成功制備了多種新型氨基功能化復(fù)合材料,且在修復(fù)重金屬Pb方面有一定的效果。
【學(xué)位授予單位】：河南大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：X53;TB33
【圖文】：

研究技術(shù)路線

圖 2-1 NH2-FeOOH 和 CS/NH2-FeOOH 的 XRD 分析Figure 2-1 XRD analysis of NH2-FeOOH and CS/NH2-FeOOH鐵的羥基氧化物的 IR 吸收光譜的特征峰來自于 Fe-OH 的彎曲振動和 Fe伸縮振動。FeOH 群體中OH振動峰在1124 cm-1，從圖2-2中可看出在1124 兩者均出現(xiàn)有一個強而尖的振動峰[72]。1388 cm-1處是 CS 的振動吸收峰，1-1為 C=O 基的振動吸收峰[73]。2927 cm-1和 2857 cm-1是氨基物質(zhì)以及 SD的疏水 CH2的不對稱伸縮振動和對稱伸縮振動吸收峰。同時在 1635 cm-1處強的吸收峰，峰形較短和細，這是-NH2彎曲振動引起的[74]，這都表明已成氨基接在羥基氧化鐵上[75, 76]。3440 cm-1附近寬的吸收峰是由于羥基自由基縮振動。從樣品的 XRD 和 FTIR 分析均能證明本實驗方法得到的材料分別2-FeOOH 和 CS/NH2-FeOOH。

圖 2-2 NH2-FeOOH 和 CS/NH2-FeOOH 的 FTIR 分析Figure 2-2 FTIR analysis of NH2-FeOOH and CS/NH2-FeOOH2.4.2 形貌分析SEM 表征前，對粉末樣品粘樣后，需先對樣品進行噴金以增強其導(dǎo)電行觀察。樣品設(shè)置的擴大倍數(shù)為 50,000，70,000，100,000 和 150,000。步合成氨基功能化羥基氧化鐵及負載殼聚糖后氨基羥基氧化鐵的 SEM分別選擇了在低倍和高倍下觀察的電鏡圖（a）和（b）為 NH2-FeOOH高倍放大圖，（c）和（d）為 CS/NH2-FeOOH 的低倍和高倍放大圖。由圖 2-3 中的（a）和（b）可以看出 NH2-FeOOH 為相連的片狀，片的 15 nm，每片的厚度和形狀相同；從（c）和（d）可知，CS/NH2-FeO狀，片的直徑約為 100 nm，個別圓片有成圓趨勢，材料的晶型不均勻晶體。兩種材料均出現(xiàn)不同程度的團聚現(xiàn)象，一方面由于小顆粒間存在

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