【摘要】：煤炭作為一次能源在我國(guó)能源結(jié)構(gòu)中占主導(dǎo)地位,由煤燃燒造成的污染物是破壞我國(guó)生態(tài)環(huán)境的最大污染源。煤燃燒產(chǎn)生的污染物中,除二氧化硫、氮氧化物和二氧化碳外,痕量元素及其化合物的排放對(duì)人類(lèi)和環(huán)境也會(huì)造成極大的破壞,引起了國(guó)內(nèi)外學(xué)者越來(lái)越多的關(guān)注。燃煤煙氣中痕量元素汞的排放、控制與其形態(tài)密切相關(guān)。本文以化學(xué)動(dòng)力學(xué)為基礎(chǔ),提出一個(gè)涉及Hg、C、H、O、N、S、Cl 7種元素,涵蓋42種組分,172個(gè)基元反應(yīng)的較為全面的Hg的均相氧化動(dòng)力學(xué)模型,并將模型計(jì)算結(jié)果與經(jīng)典實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行了對(duì)比驗(yàn)證。利用該模型研究了煙氣停留時(shí)間、反應(yīng)溫度和煙氣中各成分對(duì)汞氧化的影響,并對(duì)該模型進(jìn)行了敏感性分析,為提出經(jīng)濟(jì)有效的控制汞排放的方法提供理論依據(jù)。通過(guò)動(dòng)力學(xué)計(jì)算發(fā)現(xiàn),Cl2和HCl都是有利于Hg氧化的主要物質(zhì),Cl2相對(duì)于HCl而言,更有利于汞的氧化。除了Cl2和HCl以外,燃煤煙氣中SO2、NO、NO2三種氣體成分均會(huì)抑制汞的氧化。SO2氣體對(duì)汞的氧化起輕微抑制作用,NO和NO2對(duì)汞的氧化抑制作用較強(qiáng)。但NO2和SO2之間存在的協(xié)同效應(yīng),會(huì)使Hg的氧化受到進(jìn)一步的抑制。對(duì)動(dòng)力學(xué)模型進(jìn)行敏感性分析發(fā)現(xiàn),煙氣中Cl2、HCl、NO、NO2和SO2對(duì)汞的氧化的影響力依次降低。HOCl是對(duì)Hg Cl2的生成影響最大的中間物質(zhì);Cl2對(duì)Hg的氧化能力僅次于HOCl。Hg首先是被HOCl和Cl氧化生成Hg Cl,Hg Cl接著在Cl2的作用下被氧化成Hg Cl2,即汞主要氧化路徑為Hg→Hg Cl→Hg Cl2。由于燃煤煙氣中SO2和NO2之間的協(xié)同作用,會(huì)進(jìn)一步抑制汞的氧化。本文針對(duì)鈣基固硫這個(gè)燃煤常用固硫方法,利用化學(xué)熱力學(xué)平衡計(jì)算研究碳酸鈣的添加對(duì)Hg均相氧化可能造成的影響及其機(jī)制。分析了不同碳酸鈣投加比下,燃煤煙氣中汞及其他煙氣組分的形態(tài)分布變化。使用HSC Chemistry進(jìn)行的熱力學(xué)計(jì)算和使用Chemkin進(jìn)行的氣相平衡分析均表明,Ca元素通過(guò)影響燃煤煙氣中SO2、SO3、HCl和Cl2的含量,從而影響汞的氧化,Ca與S均不與汞直接發(fā)生反應(yīng)。高溫階段Ca O會(huì)先與SO2/SO3反應(yīng),生成穩(wěn)定的Ca SO4,低溫階段多余的Ca O會(huì)與HCl反應(yīng)生成Ca Cl2,低溫階段Cl元素的消耗是Hg氧化受到抑制的主要因素。過(guò)量碳酸鈣的投加在消耗S的同時(shí),也消耗了Cl元素,會(huì)抑制汞的氧化。實(shí)際燃燒過(guò)程中需注意碳酸鈣投加比的控制,使其向有利于汞氧化的方向發(fā)展。
【學(xué)位授予單位】：重慶大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類(lèi)號(hào)】：X701;TQ534

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本文編號(hào)：2777102